水质对UV/H_2O_2降解2,4-二氯酚的影响

研究了UV/H2O2工艺对2,4-二氯酚(2,4-DCP)的去除效果和水中阴离子、腐殖酸对该工艺降解2,4-DCP的影响。结果表明:UV/H2O2工艺可以有效的去除水中2,4-DCP,光降解过程符合一级反应动力学模型;在H2O2投加量为8mg/L,1个30W低压汞灯照射下,2,4-DCP在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.0232/min和0.0162/min;NO3-、Cl-、HCO3-对2,4-DCP光降解有抑制作用;当3种离子浓度为0.5mmol/L、10mmol/L、20mmol/L时,对2,4-DCP光降解的抑制程度为HCO3->NO3->Cl-;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果;腐殖酸在低浓度时,促进光降解反应的进行,在高浓度时,2,4-DCP的光降解氧化受到抑制。     

NC-PC锚定微量Fe活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸

采用分步热分解法制备了NC-PC（三维多孔碳材料）锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）.采用透射电子显微镜（TEM）、高精度比表面积仪（BET）、X射线光电子能谱分析（XPS）和电感耦合等离子体发射光谱分析（ICP）对催化剂进行表征.考察了不同金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始pH值以及水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）对2,4-D降解的影响.结果表明,通过热分解法合成的Fe-NC-PC对2,4-D具有更好的降解效果,当2,4-D初始浓度为0.1mmol/L,初始pH=3.4,催化剂投加量0.15g/L,PMS浓度0.7mmol/L时,反应20min内2,4-D的去除率可达91%.随着催化剂投加量、PMS投加量的提高,2,4-D的降解效果提高;随着初始pH值的提高,2,4-D的降解效率逐渐降低;水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）和腐殖酸（HA）对2,4-D的降解有轻微的抑制作用.通过自由基淬灭实验、EPR测试以及XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理,发现材料制备过程中形成的Fe-N_x是主要的反应活性位,能够有效的活化PMS降解水中2,4-D,¹O₂在2,4-D的降解过程中起到主要作用.     

Degradation of 2,4-dichlorophenol with a novel TiO2/Ti-Fe-graphite felt photoelectrocatalytic oxidation process

Degradation of 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP)was studied in a novel three-electrode photoelectrocatalytic(PEC)integrative oxidation process,and the factors influencing the degradation rate,such as applied current,flow speed of O_2,pH,adscititious voltage and initial 2,4-DCP concentration were investigated and optimized.H_2O_2 was produced nearby cathode and Fe~(2 )continuously generated from Fe anode in solution when current and O_2 were applied,so,main reactions,H_2O_2-assisted TiO_2 PEC oxidation and E-Fenton reaction,occurred during degradation of 2,4-DCP in this integrative system.The degradation ratio of 2,4-DCP was 93% in this integrative oxidation process,while it was only 31% in E-Fenton process and 46% in H_2O_2-assisted TiO_2 PEC process.So,it revealed that the degradation of 2,4-DCP was improved greatly by photoelectrical cooperation effect.By the investigation of pH,it showed that this integrative process could work well in a wide pH range from pH 3 to pH 9.     

O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯

利用O3 /UV和O3/H2O2降解了水中的乙酸,结果表明,在相同条件下处理60min后,O3/UV对乙酸的去除率仅比单独臭氧化处理提高了3%,而O3/H2O2在此条件下完全降解乙酸.O3/UV在处理硝基苯过程中却显示较好的氧化降解能力,通过分析表明,硝基苯降解过程中所产生的副产物H2O2对有机物的去除具有很重要的作用.因此,O3/UV氧化降解能力的提高可能有2方面的原因,紫外光对有机物的活化作用;中间产物H2O2催化臭氧分解产生了高活性的羟基自由基. 单独紫外光催化臭氧分解产生羟基自由基的效率极低.     

RGO/TiO2光催化降解2,4-二氯苯氧乙酸研究

通过Hummers法及紫外光/热还原工艺制得还原氧化石墨烯(RGO),采用溶胶-凝胶-煅烧法,以RGO和钛酸酊脂为前驱体制备出RGO/TiO2光催化复合材料,并利用XRD、FT-IR等对其进行了表征.对RGO/TiO2光催化降解性能的研究发现,复合光催化剂RGO/TiO2对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的光催化降解活性显著优于纯TiO2,并且发现负载量和pH值对光催化降解性能有较大的影响:RGO/TiO2投加量为1.2g·L~(-1)、RGO负载量2%、pH为3、初始浓度为50 mg·L~(-1)反应12 h,2,4-D去除率达到98.75%;2,4-D降解率随着RGO/TiO2投加量的增大先增大后减小;RGO/TiO2对2,4-D的降解为脱氯还原和催化氧化过程,产生氯酚、苯酚等中间产物.     

水中染料酸性嫩黄的超声/H2O2降解动力学研究

采用超声/H2O2降解水中酸性嫩黄染料,探讨了超声波/H2O2降解酸性嫩黄的动力学规律并考察了超声波功率、染料初始浓度、H2O2用量以及初始pH对降解速率的影响。结果表明,超声波对酸性嫩黄的降解以及超声波/H2O2对酸性嫩黄的协同降解均符合一级反应动力学规律,降解速率常数随超声波功率的增大而增大,随染料初始浓度的增大而减小;投加适量的H2O2可提高降解速率,但H2O2用量过高反而会使降解速率减慢;溶液pH<5时,降解速率较快,且pH越小,降解速率越快;pH≥5时,降解速率较慢。     

电-Fenton氧化降解2,4-二氯酚

以气体扩散电极为阴极,以Ti/SnO₂-Sb₂O₅-IrO₂为阳极,构建了电-Fenton氧化系统降解水中2,4-DCP(2,4-二氯酚),在考察气体扩散阴极产生H₂O₂适宜电位基础上,研究了初始 c (Fe2+)和电化学反应时间对2,4-DCP降解的影响以及反应过程中 c (H₂O₂)、 c (Fe2+)和ρ(Cl-)的变化. 结果表明:该方法联合了电-Fenton氧化和钛基氧化物阳极氧化2种作用共同降解2,4-DCP,在阴极电位为-0.7 V、 c (Fe2+)为0.15 mmol/L、反应60 min时,2,4-DCP去除率为89.1%;反应120 min时,2,4-DCP的吸收特征峰完全消失,去除率达到100%;反应240 min时,ρ(TOC)降至9.15 mg/L,去除率达79.4%. 反应体系中ρ(H₂O₂)与ρ(Fe2+)呈负相关. 2,4-DCP被降解后,其苯环上的氯主要以Cl-的形式存在于溶液中.      

MnO2@ Graphite电极类电Fenton降解有毒有机污染物

制备了二氧化锰复合石墨(MnO2@graphite)电极,通过XRD,TEM对电极材料进行表征,并通过电化学工作系统(循环伏安法,线性扫描伏安法,计时电量法)对MnO2@graphite电极的电催化机理进行了研究.以有机染料罗丹明B( RhodamineB,RhB)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为对象,探讨了 p...     

A novel use of TiO2 fiber for photocatalytic ozonation of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid in aqueous solution

More efficient oxidation methods are needed to degrade especially newly emerging recalcitrant organic contaminants at low concentrations in the water environment. Reduced photonic efficiency of immobilized TiO2 is a major challenge in TiO2-assisted advanced oxidation processes (AOP). Mineralization of 2,4-dichllorophenoxyacetic acid (2,4-D) in low aqueous solution by O3/UV/TiO2 using the world's first high-strength TiO2 fiber was investigated and compared with O3, UV/TiO2, and O3/TiO2 in laboratory batch ex...     

UV/H2O2光化降解水中邻二氯苯的反应机理

通过UV/H2O2光化高级氧化法,对水中邻二氯苯的降解途径及机理,降解反应的影响参数进行了系统的研究.结果表明,光化降解邻二氯苯的反应迅速,弱酸性或中性环境较有利于降解反应的进行,H2O2的投入量在特定的条件下具有一个最佳值.采用离子色谱(IC)、GC/MS等方法鉴定出邻二氯苯降解的中间产物主要为2,3-二氯苯酚、3,4-二氯苯酚、2-氯苯酚、甲酸、乙酸、乙二酸等.依此推导出了邻二氯苯的UV/H2O2光化降解的途径和机理.     

Selective removal of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid from water by molecularly-imprinted amino-functionalized silica gel sorbent

A molecularly-imprinted amino-functionalized sorbent for selective removal of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid(2,4-D) was prepared by a surface imprinting technique in combination with a sol-gel process.The 2,4-D-imprinted amino-functionalized silica sorbent was characterized by FT-IR,nitrogen adsorption and static adsorption experiments.The selectivity of the sorbent was investigated by a batch competitive binding experiment using an aqueous 2,4-D and 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP) mixture or using an aqueous 2...     

O3/H2O2与O3/Mn氧化工艺去除水中难降解有机污染物的对比研究

以硝基苯为代表性有机污染物,对比研究了O₃/H₂O₂与O₃/Mn氧化工艺去除水中难降解有机污染物的效能与机理结果发现,2种催化氧化工艺均可以提高不易被单独臭氧氧化的硝基苯的去除效果,并且催化剂H₂O₂和Mn(Ⅱ)存在着最佳投量从已知的O₃/H₂O₂工艺反应机理,并根据硝基苯的化学性质和水中剩余臭氧动态监测结果推断,O₃/Mn降解硝基苯可能同样遵循自由基反应机理.向反应系统中投加H₂O₂和Mn(Ⅱ)还提高了臭氧的传质效果和有效利用率.对2种催化氧化工艺的特点和在实际水处理中应用进行了分析和探讨.     

UV/H_2O_2体系降解六氯苯动力学及其机理研究

对比了3种不同氧化方法对水中六氯苯(HCB)的去除效果,考察了HCB初始浓度、H2O2投加量及pH值对UV/H2O2降解HCB效果的影响。结果表明,3种工艺对HCB的降解效果是H2O2相似文献   

O3/H2O2氧化降解环嗪酮研究

利用环嗪酮的拟一级氧化速率常数考察O₃/H₂O₂体系对环嗪酮的去除效果,探讨了最佳反应条件及反应过程中过氧化氢的消耗情况,并利用IC、HPLC/MS和GC/MS等技术分析了氧化产物,对其降解途径进行了初步研究.结果表明:环嗪酮初始浓度为3mg·L^-1、温度25 ℃、O₃投量13 mg·L^-1、H₂O₂/O₃物质的量比0.5、pH为 8~9时,环嗪酮降解速率常数达0.075 min^-1;自来水中的无机离子和微量有机物对环嗪酮的氧化有一定的促进作用,反应过程中H₂O₂的消耗和环嗪酮的降解规律一致,HCO₃^-对环嗪酮的去除有明显的抑制作用,说明对环嗪酮的降解主要是羟基自由基的贡献;色谱质谱分析表明,环嗪酮的氧化经历脱甲基过程,生成的NO₃^-与去除的环嗪酮的物质的量比表明三嗪环已被打开,最终被矿化为NO₃^-、H₂O和CO₂等无机产物.     

H2O2引发的UV/Fenton苯酚光催化降解

研究了H2O2引发光催化降解方法对废水中微量苯酚的去除效果,应用传感技术分析了降解过程中H2O2浓度变化,及其H2O2引发光催化降解苯酚的机理,考察了影响苯酚光催化降解的因素,确定了最佳降解试验条件为:H2O2 0.075~0.30mmol/L,Fe3+ 0.1~0.15mmol/L,pH值 4~5.在此条件下,苯酚初始浓度为50mg/L的含酚废水反应2h,苯酚降解率达到95%,矿化去除率达77%.     

O3/H2O2降解水中扑灭通效能研究

利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7～8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.     

质粒基因强化活性污泥系统对2,4–D的降解

以携带质粒pJP4[含编码2,4-二氯苯氧基乙酸(2,4-D)降解功能的基因片段]的基因工程菌Pseudomonas putida SM1443::gfp2x (pJP4::dsRed)为供体菌,通过半连续流实验研究了质粒基因强化对活性污泥系统的2,4-D的降解效应及菌群结构的影响.结果表明,以初始浓度约为320mg/L的2,4-D为唯一碳源,向活性污泥系统投加携带pJP4质粒的基因工程菌P. putida,运行初期,降解促进作用不明显;随着半连续流反应的进行,促进作用显著增强.与对照系统相比,降解速率之差最高为6.67mg/(L·h).从基因强化系统中筛选到1株占有优势的接合子,经鉴定为Alcaligenes sp.::pJP4. Alcaligenes sp.本身不具备降解2,4-D的能力,获得质粒pJP4后,对2,4-D降解能力大幅度提高,与野生型2,4-D高效降解菌Bacillus sp.相当. PCR-DGGE分析表明,在受到2,4-D冲击条件下基因强化的活性污泥系统较对照系统保持了相对更加稳定的菌群结构.     

草酸改性零价铁活化过硫酸盐降解地下水中2,4-DNT的研究

2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为重要的化工原料,由于储存和生产过程中的“跑冒滴漏”,已然成为地下水中常见有毒有害污染物之一,对人体健康和生态环境安全造成极大威胁. 以草酸与商品零价铁为原料,通过球磨法制备草酸化零价铁(OA-ZVIbm),并研究其活化过硫酸盐(PS)降解2,4-DNT的性能. 采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对活化剂进行表征,并考察活化剂和PS投加量、溶液初始pH及无机阴离子对2,4-DNT降解效果的影响. 结果表明:①通过球磨改性,零价铁表面氧化层被草酸亚铁壳层代替,加速铁核腐蚀生成Fe2+催化PS. ②在pH=7、0.2 g/L OA-ZVIbm和5 mmol/L PS的条件下,4.0 h内对50 mg/L 2,4-DNT降解率达到87.6%,降解过程符合准一级动力学方程. ③2,4-DNT降解率随OA-ZVIbm和PS投加量增加以及溶液初始pH的降低增加,但高浓度PS会抑制2,4-DNT的降解;NO₃?、CO₃2?、Cl?和SO₄2?通过淬灭自由基或者与亚铁离子发生共沉淀,对降解产生不同程度的抑制效果. ④自由基淬灭试验表明,体系中同时产生SO₄? ?、·OH和1O₂,但SO₄? ?在降解过程中起主导作用. ⑤降解中间产物鉴定表明,通过脱硝和氧化反应,2,4-DNT被降解成包括间苯二酚、丙二酸在内的毒性较小分子,可生化性显著提高. 研究显示,OA-ZVIbm能够高效活化PS,实现对地下水2,4-DNT的显著降解,具有一定的应用前景.      

O3/H2O2降解水中致嗅物质2-MIB的效能与机理

采用O3/H2O2工艺对水中致嗅物质二甲基异莰醇(2-methylisoborneol,2-MIB)的去除效能与机理进行了研究,探讨了H2O2与O2的投加方式、摩尔比以及溶液pH值和水质等因素对2-MIB降解的影响,并通过Gc-MS对2-MIB的氧化降解中间产物进行了分析.实验结果显示,H202能明显促进O3对水中2-MIB的氧化降解.单独臭氧氧化2Omin时2-MIB的降解率为38.7%;在同样体系中加入适量的H202后2.MIB的降解率最大能提高到89.2%,H202与O3最佳投加摩尔比为0.6左右.低浓度(0.5 mg·L-1)腐殖酸对O3/H2O2体系2.MIB的降解速率有比较明显的促进作用,高浓度的腐殖酸则会产生较明显的抑制作用;自由基捕获剂叔丁醇对O3/H2O2体系中2-MIB氧化降解具有明显的抑制作用.鉴定出2-MIB的氧化降解产物有4-羟基-1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2-酮、1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2,4-二酮、1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2-酮等,并对2-MIB氧化机制和降解的可能途径进行了推导.     

UV/H2Ｏ2/微曝气联用工艺矿化内分泌干扰物BPA试验研究

采用UV/H₂Ｏ₂/微曝气工艺对水中内分泌干扰物双酚A(BPA)的降解与矿化进行了试验研究.该工艺是在UV/H₂Ｏ₂的基础上发展起来的一种新工艺,微曝气在UV光照射下产生了一定量的O₃,提高了·OH的发生率.本试验研究了UV光强、H₂Ｏ₂投加量以及pH值对BPA矿化速率的影响.结果表明,随着UV光强的增大,BPA的矿化速率呈线性增加;当H₂Ｏ₂投加量由5 mg/L增大到20 mg/L时,BPA矿化速率常数k由0.003 2上升到0.025 0;当pH为6.68时,在相同条件下BPA的矿化效果最好.在同一工况条件下,UV/H₂Ｏ₂/微曝气工艺降解BPA的速率远远大于其矿化速率,分析得出在开始反应阶段BPA首先被降解为小分子有机物,随着反应的进一步进行小分子有机物逐步被矿化为无机物.