2015—2016年中国城市臭氧浓度时空变化规律研究

为探究中国大陆城市O₃污染状况时空变化的总体特征,运用时空统计分析和GIS技术对2015—2016年全国开展O₃常规监测的336个城市进行分析,揭示近两年O₃浓度及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析"三区十群"区域内外O₃浓度的变化差异.结果表明：2015—2016年期间,全国336个城市中,有258个城市2016年年均O₃浓度值较2015年升高,形成了新的O₃污染空间格局;京津冀及周边地区、长三角地区、中部的河南、武汉污染较重,东南沿海和西南地区的云南、西藏污染相对较轻;长三角地区和山东城市群是中国O₃核心污染区域,陕西、山西及安徽三省O₃浓度较2015年有大幅升高.O₃的空间分布与NO_x排放量、生成控制型等因素密切相关.已有的研究区域中除华北平原和四川盆地等地区的郊区点位以外,我国大多数地区的O₃生成控制型属于VOCs控制型.研究结果有利于从宏观上直接对比评估国家大气污染重点防控区内外O₃污染特征变化的差异,从而针对性地开展环境污染防控.     

中国暖季近地面臭氧浓度空间格局演变及主要气象驱动因素

中国的近地面臭氧（O₃）浓度在2015~2018年间持续升高,已成为仅次于颗粒物的重要大气污染物.基于中国337个城市2015~2018年暖季（4~9月）的实时O₃浓度数据和气象数据,利用趋势分析、空间自相关、热点分析和多尺度地理加权回归（MGWR）,研究了2015~2018年中国暖季地表O₃浓度的空间演变格局,探讨了气象因素对其驱动的空间差异性.结果表明：①中国暖季O₃浓度整体呈显著升高趋势（P<0.05）,平均升高速率为0.28 μg·（m³·a）^-1,其中超过55%的城市O₃浓度每年升高0.50 μg·m^-3;②O₃浓度存在明显的区域差异,高值区（平均浓度>60 μg·m^-3）分布在华东、华北、华中和西北部分地区;低值区（平均浓度<20 μg·m^-3）分布在华南和西南地区;③O₃浓度变化趋势在空间上存在位于华东、华北、西北以及华中地区的热点区域和位于西南、华南（广西）以及东北地区的冷点区域;④气温是中国暖季O₃变化的主要气象驱动因素,其对华北、西北和东北地区O₃浓度的影响显著高于其他地区;除广西、云南和江西部分地区外,O₃浓度与气温呈显著正相关;O₃浓度在华南、华东和华中大部分地区与风速呈显著负相关,O₃浓度在华北和东北部分地区与风速呈显著正相关;除辽宁、山东、河北、甘肃、广东及西南部分地区外,O₃浓度与云层覆盖度呈显著负相关;除西北和西南部分地区外,O₃浓度与降水呈显著负相关.     

京津冀臭氧污染特征、气象影响及基于神经网络的预报效果评估

基于生态环境监测和气象观测数据,分析了2016~2020年京津冀13个城市臭氧（O₃）浓度特征,讨论了O₃污染高发月份日最高温度（T_max）、日均地面气压（p）、日均地面相对湿度（RH）和日均地面风速（v）等气象要素对O₃-8h浓度和O₃-8h超标情况的影响规律,并采用AQI级别预报准确率、O₃浓度范围预报准确率和O₃级别预报准确率等方法,评估了基于神经网络的O₃统计预报效果.结果表明,2016~2020年期间京津冀13城市ρ（O₃-8h-90per）分别为157.4、177.2、177.3、190.6和175.6μg·m^-3,区域臭氧浓度5a上升了11.6%,2016~2019年期间总体呈波动上升趋势,2020年环比下降;2020年与2016年相比,除北京、张家口和承德略有下降外,其他10个城市ρ（O₃-8h-90per）上升了6~45.5μg·m^-3.O₃-8h月均值呈现"两头低,中间高"现象,ρ（O₃-8h）在4~9月的月均值超过了100 μg·m^-3,在6月最高,为158.10 μg·m^-3.城市O₃-8h超标率范围为8.6%~19.2%,97.8%的O₃-8h超标情况发生在4~9月.区域尺度上O₃-8h浓度与日最高温度相关性最强,当T_max在25~28℃区间时,所有城市开始出现O₃-8h超标.O₃-8h浓度与日均地面气压呈负相关关系;当RH在60%以下时,大部分城市O₃-8h浓度随相对湿度上升缓慢增长;当RH在61%~70%以上时,大部分城市O₃-8h浓度随日均相对湿度上升而下降.O₃-8h超标时的地面主导风向主要为偏南风,大部城市O₃-8h浓度高值易集中出现在2~3m·s^-1及以下低风速区间.OPAQ统计模式提前1~9 d预报相关系数范围为0.72~0.86,AQI级别预报平均准确率为67%~86%,O₃-8h浓度范围预报平均准确率为63%~84%.在O₃-8h超标情况多发的4~9月,模式对O₃轻度污染和O₃-8h超标情况提前3 d预报准确率分别为69%和66%,可为O₃-8h超标管控提供参考依据.     

夏季对流层臭氧辐射强迫对华北地区天气和空气质量的影响

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来,大气颗粒物浓度显著降低,但臭氧（O₃）污染日益严峻,同时对流层O₃作为一种重要的温室气体,其辐射强迫能够影响天气和空气质量.利用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem,再现2017年6月发生在华北地区的一次O₃污染事件,通过敏感性试验分析对流层臭氧辐射强迫（TORF）对当地气象场的影响,以及改变的气象变量对O₃空气质量的反馈作用.结果表明,WRF-Chem模式在气象要素的模拟上表现出较好的性能,并且能够很好地捕捉到O₃浓度的时空演变特征.TORF使北京-天津-河北-山东地区的近地面气温平均升高0.23 K （最大增温可达0.8 K）、近地面相对湿度降低1.84%、边界层高度增加27.73 m.TORF对风速的影响较弱（-0.02 m ·s^-1）,但产生的西南风异常容易将上游污染地区的O₃和其前体物输送至华北地区.在臭氧辐射反馈的影响下,研究区域内φ（O₃）平均增加1.7%（1.23×10^-9）,而在污染严重的北京和天津地区,φ（O₃）增加量最高可达5×10^-9.进一步利用过程诊断分析法可以发现,增强的气相化学反应是TORF恶化近地面O₃污染的主导原因.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

2016~2020年上海臭氧高发季光化学污染特征及敏感性分析

重点臭氧污染区域和城市的臭氧生成敏感性分析是近地面臭氧（O₃）污染防控的重要依据. 基于上海市淀山湖站（郊区）、浦东站（城区）和新联站（工业区站）这3个典型站点2016~2020年5年间O₃、VOCs和NO_x数据,利用观测模型定量分析5年间臭氧高发季O₃与前体物（VOCs和NO_x）之间的非线性关系. 结果表明,2016~2020年间,上海市近地面O₃高发月份为4~9月,其中,高峰值出现在6~8月;VOCs体积分数和NO₂浓度对浦东站的O₃浓度具备较强的指示意义,淀山湖站的O₃浓度主要是受区域性环境、气象因素和跨区域传输影响,新联站O₃浓度为环境背景浓度与工业区光化学污染的叠加效应. 浦东站和淀山湖站处于VOCs控制区,新联站2016~2019年整体处于NO_x控制区附近,2020年开始逐步向VOCs控制区转变;浦东站、淀山湖站和新联站的L_·OH均为：NO_x控制区>协同控制区>VOCs控制区.     

2015-2019年成渝城市群臭氧浓度时空变化特征及人口暴露风险评价

近年来O₃污染给人类健康带来了很大威胁.本文利用2015—2019年中国环境监测总站的O₃地表监测数据,通过Global Moran''s I和Getis-Ord G^*指数等方法,分析了成渝城市群O₃浓度的时空变化特征,并利用空间插值和LandScan人口格网分布数据,基于人口暴露风险模型对该地区的O₃人口暴露风险进行了评价.结果表明：①2015—2019年成渝城市群O₃浓度总超标比例为6.9%,年际变化呈先上升后下降趋势,逐月变化呈"双峰型",5月和8月达到峰值,12月最低,季节变化表现为夏季>春季>秋季>冬季,日变化呈"单峰型",8：30左右开始升高,16：00左右达到峰值;②2015—2019年成渝城市群O₃浓度呈现出由成都及周边城市为污染中心向以成都市和重庆市为首尾的"带状"污染空间格局发展的趋势,且空间自相关性较强,逐步形成以成都市和重庆市为双中心的高浓度集聚特征;③2015—2019年成渝城市群平均O₃人口暴露风险指数处于较低风险,但空间分布差异较大,人口暴露高风险地区主要集中于成都市、内江市、自贡市、德阳市、泸州市北部及重庆市主城区,低风险地区主要集中于东西片区、绵阳市北部及成渝城市群边界,中部高风险区域有向西南方向转移的趋势,重庆市南部有高风险向极高风险转化的趋势,同时,成都市和重庆市存在显著的高风险指数集聚特征.     

我国地级及以上城市臭氧污染来源及控制区划分

为划分我国臭氧污染控制区,制定更加科学合理的臭氧污染控制措施,根据2018年地面臭氧浓度监测数据,分析了全国338个地级及以上城市的臭氧超标情况,利用TCEQ方法计算出各城市的本地生成O₃量与区域传输O₃量,对本地生成O₃量与O₃日最大8 h平均值进行相关性分析,根据决定系数（R²）确定了各城市臭氧污染的主要来源.结果表明,2018年全国共有121个城市O₃浓度超标,超标率达35.8%;104个城市本地生成O₃对当地O₃污染影响较大,是O₃污染的主要来源;另外234个城市O₃污染的主要来源则以区域传输O₃为主.利用城市O₃超标情况与O₃污染来源将城市分为4类：超标-以本地生成O₃为主的城市（N-L）、超标-以区域传输O₃为主的城市（N-T）、达标-以本地生成O₃为主的城市（S-L）和达标-以区域传输O₃为主的城市（S-T）.最终根据各个省份中4类城市的占比,将全国划分为3类控制区：重度控制区、中度控制区及一般控制区.重度控制区中的N-L城市在3类控制区中占比最多（20.3%）,污染最为严重;中度控制区中4类城市的占比均属于中等水平;一般控制区中S-T城市占比最多（65.4%）,污染程度较轻.     

基于边界观测的长三角某工业区O3来源特征

为研究上海某石化工业区臭氧来源特征,采用在线监测系统对该工业区O₃及其前体物和气象参数展开了为期3个月（2020年6~8月）的同步连续观测.采用TCEQ（Texas Commission on Environmental Quality）区域背景臭氧估算法和主成分分析两种方法研究工业区区域背景和本地生成O₃浓度贡献,并将两种方法进行对比分析.结果表明：①观测期间园区主导风向为东南风和东风,平均温度为27.12℃.ρ（VOCs-36）日均值为32.05~240.51μg·m^-3,烷烃浓度占比最大;ρ（NO_x）日均值为10.15~47.51μg·m^-3;ρ（O₃）为31.81~144.43μg·m^-3.②TCEQ法得出的区域背景O₃浓度[ρ_R（O₃）]为32.63~191.13μg·m^-3,本地生成O₃浓度[ρ_L（O₃）]为16.08~134.25μg·m^-3,区域背景占比ω（TCEQ）为32.6%~87.7%.主成分分析计算得出的区域背景[ρ_PCA-R（O₃）]为66.38~219.83μg·m^-3;③TCEQ法计算得出的本地生成O₃浓度变化基本能够与该园区内臭氧生成潜势的变化对应,两种方法具有良好的吻合效果,经验证结果具有可靠性;④剔除由于站点浓度异常情况带来的计算误差,观测期间区域背景O₃占比基本处于75%~95%范围内.综上,园区内O₃浓度组成以区域输送为主,应重点关注工业区周边城市的O₃污染治理,落实长三角区域联防联控措施.     

兰州市高分辨率人为源排放清单建立及在WRF-Chem中应用评估

城市尺度高分辨率人为源大气污染物排放清单是城市空气质量预报预警、污染成因分析和减排措施制定的重要基础数据,目前我国西部地区城市尺度的人为源排放清单研究仍然相对薄弱,能对接于空气质量模式的排放清单更为缺乏.本文整合已发表的清单文献,建立了可对接于空气质量模式的2016年兰州市城市尺度的人为源清单模型（HEI-LZ16）,将之应用于WRF-Chem模式,评估HEI-LZ16的准确性和适用性.结果表明：兰州市2016年人为源排放的SO₂、NO_x、CO、NH₃、VOCs、PM₁₀、PM_2.5、BC和OC总量分别为25642、53998、319003、10475、35289、49250、19822、2476和1482 t·a^-1.在模拟时间内,HEI-LZ16相比于MEIC,O₃和PM_2.5的NME值分别减小了140.2%和28.8%,HEI-LZ16更加准确适用.分析了HEI-LZ16情景下模拟的PM_2.5和O₃时空分布,兰州市臭氧MDA8呈现冬春季城区低而郊区高,夏秋季河谷城区西部及其下风向地区高的分布特征,夏秋季高浓度区的分布受偏东风和光化学反应的共同影响,冬季城区O₃浓度受NO_x排放的抑制作用浓度反而降低.PM_2.5浓度的高值区主要集中在黄河河谷盆地,本研究表明沿白银—兰州黄河河谷盆地走向的西侧存在一个污染物传输通道,其对兰州市环境空气质量具有较大的影响.     

"九五"期间重庆市空气环境质量现状、变化趋势及对策

根据多年来重庆市空气环境质量监测资料，较全面、系统地对重庆市空气环境质量状况、变化趋势进行了分析研究，并提出了改善空气环境质量的对策建议。     

我国城市大气污染现状及综合防治对策

城市大气污染是世界各国面临的最大挑战之一,已被各国政府高度重视.自20世纪70年代以来,中国政府加强了对环保工作的力度,颁布并采取了一些大气污染政策和措施,收到一定的效果,但从总体来看,环境污染和破坏还没有完全被控制.本文根据中国环保总局颁布的"环境公报"2004年的最新数据,系统分析了当前我国城市大气污染的状况、特点及成因,并结合中国的国情探讨综合防治问题.     

北京大学非采暖期室内空气中的气态多环芳烃

同步采集并分析了非取暖期北京大学住宅小区和教学楼室内和室外大气样品中气态PAHs含量.结果表明,室内空气中气态PAHs含量高于室外.室内外样品相似的化合物分布谱说明室内污染主要来自室外空气.距交通干线近的样点室内外浓度均高于对照样点,说明非取暖期机动车排放是城市室内外空气中气态PAHs的主要来源.挥发性弱的高环化合物含量表现出比低环易挥发化合物更明显的随距交通干线距离变化的趋势.此外,所有室内空气中气态PAHs含量均高于对应的室外样品.     

大型气候环境实验室空气处理系统方案探讨

目的探讨适用于大型气候环境实验室的空气处理系统方案。方法从大型气候环境实验室空气处理系统的功能出发,探讨循环风系统、新风系统和空气补偿系统方案,并对各系统的工作流程和优劣进行分析,在此基础上提出优化的集成空气处理系统方案。结果循环风系统采用串联风道比并联风道能更好地保证极限温湿度指标和均匀性指标,循环风系统与空气补偿系统集成方案优于两个个独立系统方案、具备可行性。结论该空气处理系统方案适用于大型气候环境实验室。     

商场室内空气质量测试与分析

大型商场是中央空调应用的重要场合。空调运行的实际效果如何,最终会由室内环境参数表现出来。为此对武汉市区几个商场进行了现场测试。测量的参数有CO2及甲醛(HCHO)浓度等。测试结果表明:商场楼层不同,CO2及甲醛(HCHO)浓度不一样。由于商场面积大,每个楼层商品不同,即使同一楼层,不同柜台(商品区)的CO2及甲醛(HCHO)浓度也有差异,这些问题在进行空调设计时应加以考虑。     

昆明市空气污染趋势与防治

本文就高原城市昆明近十年来的空气污染状况进行综合分析研究 ,通过对昆明市主要空气中污染物浓度变化规律及发展趋势 ,空间分布 ,主要污染物及污染特征 ,污染与气象的关联度等 ,进行综合分析研究 ,从而提出对防治昆明地区空气主要污染物的对策     

北京冬季大气中多溴联苯醚的污染水平和分布特征

2010年11月至2011年2月利用聚氨酯泡沫(PUF)大气被动采样技术采集了北京市海淀、朝阳、丰台、石景山、昌平、大兴、通州等区域的大气样品,采用高分辨气相色谱/高分辨质谱联用法(HRGC/HRMS)分析了其中13种多溴联苯醚(PBDEs)同族体的污染浓度和分布特征.结果表明,北京大气中PBDEs总含量(Σ13PBDEs)为0.97~41.1pg/m3,平均值为7.85pg/m3.在区域分布规律方面呈现东南地区的采样点污染物浓度明显高于西北地区,工业地区和人口密集的商业地区明显高于郊区和背景对照区的分布特征.     

昆明市“十五”期间环境空气质量变化趋势分析与对策

根据昆明市“十五”期间环境空气质量监测结果，分析了主要特征污染物变化趋势。“十五”期间降尘、PM10是市区主要污染物，SO2、NO2亦呈上升趋势，市区空气污染特征属于典型的煤烟型污染。对此。提出了改善空气质量的防治对策与建议。     

大气环境中气相和颗粒相上酞酸酯的分析

本文选用聚氨基甲酸酯泡沫塑料(PUFP)吸附块和玻璃纤维摅膜(GF)构成大气全态采样头,捕集大气中气相和颗粒相中酞酸酯化合物,样品经提取分离后用气相色谱(GC)进行测定。以呼和浩特市居民区相草原对照区为采样点,分析夏冬雨季大气中酞酸酯(DNBP和DEHP)。结果表明,冬季大气气相中,DNBP和DEHP平均浓度为0.46和1.89μg/m~3,夏季为2.19和1.82μg/m~3;大气颗粒物相,冬季平均为1.34和1.66μg/m~3,夏季为0.51和0.36μg/m~3。夏季大气气相酞酸酯含量高,冬季大气颗粒相酞酸酯含量高。草原对照区大气颗粒物上DNBP和DEHP的平均浓度为0.17和0.14μg/m~3,夏季为0.23和0.10μg/m~3。DNBP和DEHP在大气全态中的总含量冬季和夏季较为接近。     

北京市民居室内气态PAHs浓度及其影响因素

利用自行改进的被动采样装置收集并测定北京城、近郊区38个家庭在供暖期和非供暖期室内空气中7种气态多环芳烃(PAHs)的浓度和组分谱,并探讨影响室内气态PAHs浓度和组分谱的主要影响因素.分析数据表明,北京城、近郊区民居室内的气态PAHs以2环和3环组分为主,7种气态PAHs组分各自的平均浓度范围为1～40 ng/m³,总平均浓度约为100 ng/m³.供暖期和非供暖期之间7种气态PAHs的总浓度没有表现出显著差异,但苊烯和荧蒽的浓度明显不同.相对于供暖期,非供暖期内2环组分的贡献减少,3、4环组分的比例则增加.根据家庭调查问卷和实测的浓度水平,多因子方差分析的结果显示,北京城、近郊区民居室内气态PAHs的浓度和组分谱的主要影响因素包括吸烟、卫生球使用、居室通风强度、日烹调次数和民居建成时间.