Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料的制备及其吸附U (VI)性能研究

通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U （VI）初始浓度和温度等参数对U （VI）吸附性能的影响.实验结果表明：在c₀=0.2 mg·L^-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO对U （VI）的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO吸附U （VI）是一个自发进行的吸热反应,U （VI）吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe₂O₄@SiO₂@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U （VI）的吸附容量没有明显下降,可重复使用.     

部分还原氧化石墨烯-Fe3O4对水中Cd (Ⅱ)的吸附性能及机理

当前,治理可溶性重金属污染是环境保护的迫切任务.以氧化石墨烯(GO)和铁盐为前驱体,一步合成了部分还原氧化石墨烯-Fe_3O_4复合材料(rGO-Fe_3O_4),探索其作为Cd(II)高效吸附剂的潜力.同时,采用多种手段表征吸附剂结构和特性,重点研究了吸附剂对Cd(Ⅱ)的吸附特性和动力学.结果表明,在吸附剂中,纳米Fe_3O_4颗粒均匀地锚在石墨烯片层之间,避免了片层团聚,赋予其优良的吸附性能.在中性溶液中,使用rGO-Fe_3O_4(500 mg·L~(-1))吸附200.09 mg·L~(-1)Cd(II),5 min即可达到吸附平衡,吸附率和吸附量分别为90.88%和363.99 mg·g~(-1).另外,磁分离回收吸附剂仅需10 s,且循环吸附性良好.进一步研究显示,复合材料对Cd(II)的吸附为吸热、自发的化学吸附,过程受化学吸附和液膜扩散控制.     

磁性吸附材料CuFe2O4吸附砷的性能

根据Cu(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)都对砷有较强的亲和性,制备了同时含有Cu(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的、可用磁分离方法进行分离回收的磁性吸附材料CuFe₂O₄,并对其进行了表征及吸附砷的性能研究.结果表明,该吸附剂对砷的吸附能力与溶液pH有关,在弱酸性及中性条件下,吸附砷的能力最强,而对As(V)的吸附能力比对As(Ⅲ)更强些,在平衡浓度为10μg/L时,其吸附容量可达10mg/g左右,可以很容易地将水中浓度为1～20mg/L的As(V)降到10μg/L以下.实验考察了几种无机阴离子对吸附砷的影响,表明较高浓度(砷浓度的20倍)的硫酸盐对As(Ⅲ)和As(V)的吸附均有一定影响,盐酸盐及磷酸盐则影响不明显;负载的As(V)可较容易地用0.1mol/L NaOH洗脱下来,使吸附剂再生,而As(Ⅲ)则难以洗脱,这与2种价态砷的吸附机理不同有关.     

壳-核结构Fe3O4/MnO2磁性吸附剂的制备、表征及铅吸附去除研究

采用共沉淀法制备了具有壳-核结构的磁性吸附剂Fe₃O₄/MnO₂,对其性质进行了系统表征,并对其铅吸附行为进行了初步研究.透射电镜(TEM)结果表明,Fe₃O₄/MnO₂为大小不规则的纳米级细小颗粒.X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,Fe₃O₄/MnO₂具有尖晶石的结构.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为54.7 A·m²·kg^-1, 吸附剂磁性较强,易于磁分离;BET比表面积为76.5 m²·g^-1.吸附试验结果表明,Fe₃O₄/MnO₂对铅具有良好的去除效果(特别是在低平衡浓度情况下),最大吸附量为142.0 mg·g^-1(pH=5.0);Langmuir等温线能更好地拟合Fe₃O₄/MnO₂对溶液中铅的吸附(R²=0.852);吸附速率较快,在初始30 min内可达到平衡吸附量的80%,准二级动力学模型(R²=0.959)能较好地描述吸附过程;溶液pH对Fe₃O₄/MnO₂吸附铅的影响较为明显,随pH升高,吸附量增大,但离子强度变化对吸附影响不大.     

CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究

在La₂O₃ 中加入变价稀土氧化物CeO₂,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO₂的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO₂和CO按SO₂∶CO = 1∶3,载流气体为N₂,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO₂和La₂O₃ 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO₂的催化反应中,活化温度比单个的CeO₂或La₂O₃氧化物下降了50℃～100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO₂和La₂O₃氧化物之间存在着某种协同作用所致.     

聚合物辅助成型法制备纳米Co3O4/CeO2催化剂及其对CO低温氧化性能研究

采用聚合物辅助成型法,以乙二胺四乙酸(EDTA)和聚乙烯亚胺(PEI)为配位体制备了Co_3O_4/CeO_2催化剂,对其进行了氮气吸附、XRD、XPS、SEM、TEM、H2-TPR和CO-TPR等表征,并考察了材料的CO低温催化性能.结果表明,采用聚合物辅助成型法能够合成出具有三维空间网络结构的纳米Co_3O_4/CeO_2催化剂,Ce的加入有利于获得具有更小尺寸的Co_3O_4颗粒,并提高Co3+的相对含量,从而有利于CO低温催化性能的提高;Ce/Co的摩尔比为1时,样品具有最佳的CO催化性能,在催化温度为30℃时,可使初始浓度为100 ppm的CO完全转化;同时,纯氧气加热吹扫有利于催化剂的稳定再生.本研究可为CO低温催化剂的制备提供重要参考.     

纳米TiO2协助下As(Ⅲ)在可变电荷土壤中的光催化氧化和吸附

环境中As(Ⅲ)的毒性和活动性均大于As(Ⅴ),将As(Ⅲ)转化为As(Ⅴ)有利于砷的固定.为此使用自制的光催化装置,采用一次平衡法研究了纳米TiO₂协助下As(Ⅲ)在土壤悬液体系中的光催化氧化及土壤对氧化产物的吸附.结果表明,As(Ⅲ)的光催化氧化量随TiO₂的加入量和光照时间的增加而增加,当TiO₂的加入量为1.0 g·L^-1,光照时间为90 min时As(Ⅲ)可以达到很好的转化效果.As(Ⅲ)在土壤中的光催化氧化及土壤对氧化产物的吸附增加了水体中砷的去除量,在Fe/Al氧化物与TiO₂体系中也观察到类似的效应.实验结果还表明γ-Al₂O₃也可诱导As(Ⅲ)的光催化氧化.     

超顺磁性纳米Fe3O4@SiO2功能化材料对镉的吸附机制

含镉废水的处理对于重金属镉的排放控制具有重要的意义.通过共沉淀法制备出了超顺磁性纳米Fe₃O₄@SiO₂功能化材料（MFS）,采用等温吸附实验和动力学实验方法研究了MFS对Cd²⁺的吸附热力学和动力学特征,并借助BET、XRD和SEM等结构表征研究了MFS对Cd²⁺吸附过程及机制.结果表明,MFS对Cd²⁺有较好的吸附效果,Langmuir方程能极好地描述吸附等温特征,最大吸附容量值为69.49 mg·kg^-1;吸附反应的自由能变ΔG、焓变ΔH和熵变ΔS表明MFS材料对Cd²⁺的吸附是自发、吸热和熵增的过程;反应体系最佳初始pH为7;溶液中的Mg²⁺、SO₄^2-、Ca²⁺和NO₃^-这4种干扰离子对吸附反应存在一定的抑制作用;拟二级动力学模型表明MFS对Cd²⁺的吸附过程分为快速的外扩散阶段与缓慢的内扩散阶段;MFS吸附Cd²⁺后经洗脱再生,材料重复使用3次后对Cd²⁺去除率仍达73%以上.BET、XRD、FTIR和VSM结构表征表明SiO₂成功修饰在Fe₃O₄表面,MFS主要成球状,平均粒径为38.7 nm,饱和磁化强度为85.38 emu·g^-1;XRD、EDS和XPS图谱揭示Cd²⁺被成功吸附到材料上,主要机制为Cd²⁺与材料表面的—OH发生配位反应.     

温和条件下磁性Pd-MgFe2O4/MgAl(O)催化4-氯苯酚高效加氢脱氯

以镁铁尖晶石MgFe₂O₄为磁核,在磁核表层包覆MgAl水滑石后经高温焙烧形成MgAl （O）复合氧化物包覆的磁性载体MgFe₂O₄/MgAl （O）,进而负载纳米金属Pd制成磁性催化剂Pd-MgFe₂O₄/MgAl （O）.通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱分析（XPS）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、透射电镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、选区电子衍射（SAED）、比表面积（S_BET）和振动样品磁强计（VSM）等手段对催化材料进行表征.结果表明,MgFe₂O₄-LDH转化为磁性MgFe₂O₄/MgAl （O）载体有利于催化材料比表面积的增加、结构稳定性的提升及相应催化活性位点的增加,进而有利于提升4-氯苯酚高效加氢脱氯效率.研究进一步考察了催化剂负载量、催化剂用量、底物浓度、反应温度、反应溶剂等条件对4-氯苯酚降解效率的影响.结果发现,在优化反应条件下催化反应的转换频率TOF （0.04 s^-1）可媲美常温、常压、无碱性添加剂等温和条件下4-氯苯酚高效加氢脱氯反应的最佳文献报道水平.磁性催化剂Pd-MgFe₂O₄/MgAl （O）循环使用4次后仍保持很好的催化活性.     

纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.     

Synthesis of novel CeO2-BiVO4/FAC composites with enhanced visible-light photocatalytic properties

To utilize visible light more effectively in photocatalytic reactions, a fly ash cenosphere （FAC）-supported CeO2-BiV04 （CeO2-BiVO4/FAC） composite photocatalyst was prepared by modified metalorganic decomposition and impregnation methods. The physical and photophysical properties of the composite have been characterized by X-ray diffraction （XRD）, scanning electron microscope （SEM） and energy dispersive X-ray spectroscopy （EDX）, X-ray photoelectron spectroscopy （XPS）, and UV-Visible diffuse reflectance spectra. The XRD patterns exhibited characteristic diffraction peaks of both BiVO4 and Ce02 crystalline phases. The XPS results showed that Ce was present as both Ce4＋ and Ce3＋ oxidation states in Ce02 and dispersed on the surface of BiV04 to constitute a p-n heterojunction composite. The absorption threshold of the CeO2-BiVO4/FAC composite shifted to a longer wavelength in the UV-Vis absorption spectrum compared to the pure Ce02 and pure BiV04. The composites exhibited enhanced photocatalytic activity for Methylene Blue （MB） degradation under visible light irradiation. It was found that the 7.5 wt.% CeO2-BiVO4/FAC composite showed the highest photocatalytic activity for MB dye wastewater treatment.     

Fe3O4/CeO2复合材料催化降解橙黄G的效能及降解途径

为研究磁性纳米Fe₃O₄/CeO₂复合材料在高浓度难降解有机废水处理中的应用,利用共沉淀法制备Fe₃O₄/CeO₂复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄G染料废水,利用单因素法优化出最佳降解工艺,同时利用TOF-MS/MS(飞行时间质谱)检测降解中间产物,推测出可能降解途径.结果表明,当Ce/Fe为1 :1(质量比)时制备的Fe₃O₄/CeO₂复合材料催化效果最佳.最佳降解工艺条件:初始pH为2.0,温度为30 ℃,H₂O₂投加量为30 mmol/L,Fe₃O₄/CeO₂复合材料的投加量为2.0 g/L,初始ρ(橙黄G)为50 mg/L.在最佳降解工艺条件下反应120 min后,橙黄G去除率为96.2%,TOC去除率为65.0%,Fe₃O₄/CeO₂复合材料至少可重复利用6次.研究显示,橙黄G降解主要有三条可能的降解途径,包括偶氮键断裂、偶氮键与苯环断开、脱磺酸基、羟基化以及开环等过程,共检测出八种可能的降解中间产物,主要有苯胺、苯酚、萘酚以及羧酸等.      

纳米结构Fe3O4/Y2O3磁性颗粒的制备、表征及磷吸附行为研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

静电纺丝法制备CaIn2O4-In2O3纳米带及其光催化性能

利用静电纺丝技术原位制备了准一维结构CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带.采用XRD、SEM、TEM、EDS、UV-vis DRS、N_2吸附-脱附曲线等对合成的光催化剂进行表征,并以对苯二甲酸(TA)为分子探针物质,结合荧光技术探讨了光催化反应过程中·OH自由基的变化.以亚甲基蓝(MB)为降解目标物,考察了CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带的光催化活性,并研究了溶液pH及MB初始浓度对其光催化活性的影响.研究结果表明,宽度约为(663±75) nm的CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带由直径约为80 nm的纳米颗粒组成,且纳米颗粒之间有一定的孔隙.模拟太阳光辐照120 min,MB的降解率为76%,且降解过程服从一级动力学模型.CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带在酸性环境中显正电性,且光催化反应体系中·OH自由基的生成量随反应时间线性增加.CaIn_2O_4与In_2O_3的耦合使得合成的光催化剂在模拟太阳光下具有良好的光催化活性.     

Pd/CeO2-Al2O3对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1:1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

Fe3O4@SiO2-NH2磁性复合材料对水中单宁酸的吸附性能研究

通过简单方法制备出Fe3O4@SiO2-NH2磁性复合材料,并利用XRD、FT-IR、VSM和SEM等手段对其物理化学性质进行了表征,最后对水中单宁酸进行了吸附性能研究.结果表明,所制备复合材料上的氨基基团(N—H的特征吸收峰出现在1549.53cm-1)能够与单宁酸上的酚羟基反应,使—NH2质子化形成NH+3,并利用良好的磁性(42.5emu.g-1)使单宁酸从水中分离去除;对单宁酸的吸附符合Langmuir吸附模型和拟二级吸附动力学方程;在pH=6时,基于氢键和静电吸附的协同作用,吸附能力达到最强,为85.18mg.g-1(吸附温度为25℃,吸附时间为60min).研究证实,Fe3O4@SiO2-NH2磁性复合材料与Fe3O4@SiO2和SiO2相比,对单宁酸有更好的吸附性能,同时通过外磁场可以达到固液分离的效果.     

纳米Fe3O4/H2O2降解诺氟沙星

采用纳米Fe3O4催化H2O2氧化降解水环境中的诺氟沙星.考察了溶液酸度、温度、催化剂和H2O2浓度对诺氟沙星降解的影响,对比不同底物在Fe3O4/H2O2体系中的降解情况,并进一步探讨了其反应机制.结果表明,溶液酸度显著影响诺氟沙星的降解率,在酸性条件下（pH=3.5）诺氟沙星的降解效率最高.诺氟沙星的降解率随纳米F...