ZnOOH/O3催化臭氧化体系去除水中痕量对氯硝基苯

以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,考察了其催化臭氧化去除水中痕量对氯硝基苯(pCNB)的效能,通过研究自由基抑制试剂叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,并研究了催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH具有较强的催化臭氧化去除pCNB能力.本实验条件下,蒸馏水中反应20 min时,催化臭氧化比单独臭氧化对pCNB的去除率提高了51.3个百分点;催化过程遵循自由基反应机理,催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应;pCNB的去除效果随催化剂投量的增加而更佳,催化剂重复使用3次后,催化效果基本没有变化,水中的重碳酸盐以及缓冲溶液中的磷酸盐可以明显降低催化活性,中性条件下,催化作用最佳.     

羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶

以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,研究了其催化臭氧化去除水中痕量磺胺嘧啶(SD)的效能,通过研究叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,探讨了臭氧投加量、水质因素、催化剂投加量和使用次数对催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH对臭氧氧化水中的SD有较强的催化活性.催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应.在优化的实验条件下,蒸馏水中反应30min时,催化臭氧化比单独臭氧化对SD的去除率提高了47.7%.催化过程遵循自由基反应机理,SD的去除效果随催化剂投加量的增加而提高,催化剂在重复使用后催化效果基本不变,水中的氯离子可以明显降低催化剂的活性,偏碱性条件下,催化效果更佳.     

水合氧化铁催化臭氧氧化去除水中痕量硝基苯

以实验室制备的水合氧化铁(IHO)为催化剂,研究了其催化臭氧氧化去除水中痕量难氧化有机物--硝基苯的效能,通过研究叔丁醇对催化反应的影响以及氧化物催化性能之间的对比,间接推断了催化反应的机理.探讨了催化剂投量、水质因素和催化剂重复使用对催化氧化硝基苯的影响.发现IHO对臭氧氧化水中的痕量硝基苯有明显的催化活性,在本实验条件下,以蒸馏水为本底,反应20min时催化氧化硝基苯的去除率比单独臭氧氧化高出44.8%.这种催化作用遵循羟基自由基的途径,氧化物羟基含量多对催化反应有利.本实验条件下催化剂投量最佳为100mg/L,水溶液的pH值接近氧化物零电荷pH值(pH_zpc)时催化作用最明显,水中重碳酸根浓度为2.38mmol/L时催化作用受到显著抑制.催化剂重复使用了5次,其催化活性基本没有变化,没有发现铁离子溶出.     

O3/H2O2去除水中硝基苯效果与机理

以硝基苯为目标反应物,对O₃/H₂O₂体系氧化去除水中硝基苯的效果和机理进行了研究,考察了pH值、H₂O₂剂量、自由基抑制剂或促进剂对硝基苯的去除效果的影响.研究发现,在pH≤7时,H₂O₂促进臭氧化去除硝基苯的效果较为明显,当H₂O₂投加量从1.0 mg/L增加到4.0 mg/L时,在氧化5 min内,硝基苯     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO₂催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO₂热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO₂表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO₂催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO₂催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

纳米TiO2/沸石/UV催化臭氧化水中硝基苯的研究

设计了O3/纳米TiO2/沸石（体系A）和O3/纳米TiO2/沸石/UV（体系B）2种催化臭氧化体系并将其用于处理水中的硝基苯,研究了影响处理效果的主要因素,并对2种方法进行了比较。结果表明,2种催化臭氧化体系都能产生大量的羟自由基,加速硝基苯的降解,其中体系B对硝基苯的降解效果最好。随着进气流量的增加、温度的升高硝基苯的降解速率都会加快。催化臭氧化反应速率遵循一级反应规律,与苯酚的初始浓度和催化剂的用量关系不大。pH值对苯酚去除率有重要的影响,随pH值的升高,苯酚去除率显著提高。叔丁醇对硝基苯的降解有很强的抑制作用。     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO2催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO2热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO2催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO2表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO2催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO2催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

水中羟基氧化铁催化臭氧分解和氧化痕量硝基苯的机理探讨

测定了木质颗粒活性炭(GAC)和负载在GAC上的羟基氧化铁(FeOOH)催化水中臭氧分解的速率常数并探讨了催化臭氧分解的途径.以水中几种氧化物表面羟基密度和表面零电荷pH值(pH_zpc)为表征氧化物表面性质的参数,考察了2个参数对催化臭氧氧化水中硝基苯的影响.GAC和负载在GAC上的FeOOH使水中臭氧一级分解速率常数分别提高了68%和108%,用叔丁醇捕获掉生成的羟基自由基后,前者的分解速率常数降低了9%,后者降低了20%.GAC在催化臭氧分解时主要起到吸附剂和还原剂的作用,FeOOH催化臭氧分解过程中促进了羟基自由基生成.氧化物表面羟基密度和催化臭氧氧化水中硝基苯的效果之间没有直接的关系,由氧化物的pH_zpc决定的表面电荷状态与催化氧化效果有关,表面接近电中性时对催化氧化硝基苯有利.高密度的表面羟基会使表面羟基之间形成较强的氢键,使催化作用减弱.     

蜂窝陶瓷催化臭氧化降解水中痕量硝基苯的机理研究

实验考察了HCO3-、CO32-、HPO42-、H2PO4-和叔丁醇等羟基自由基抑制剂存在条件下,单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化对水中硝基苯降解效果的影响规律,初步推测了反应机理.结果表明,2种工艺对硝基苯的去除率都随着HCO3-浓度的增加(0～200 mg·L-1)先增高再降低,在浓度为50 mg·L-1时去除率达到最大值;单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷对硝基苯的去除率随着CO32-浓度的增加(0～20 mg·L-1)分别降低了16.57%和27.52%,随着HPO42-浓度的增加(0～12 mg·L-1)分别降低了13.61%和17.52%,随着H2PO4-浓度的增加(0～120 mg·L-1)分别降低了6.61%和12.52%,随着叔丁醇浓度的增加(0～10mg·L-1)硝基苯去除率降低了30.06%和46.09%.证明单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化对硝基苯的降解遵循·OH氧化机理,叔丁醇更适合作为自由基抑制剂用来推断单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化降解硝基苯的反应机理.单独臭氧氧化对硝基苯的去除率随着pH值的升高(3.02～10.96)而增大,臭氧/蜂窝陶瓷氧化对硝基苯的去除率在pH=9.23时达到最大值.     

硅胶负载纳米TiO2催化臭氧化降解水中微量硝基苯的研究

研究了纳米TiO2负载于硅胶表面作为臭氧氧化硝基苯过程中的催化剂时,热处理温度对催化活性的影响.结果表明,在700℃条件下烧结的纳米TiO2/硅胶表现出了最佳活性,反应10min硝基苯去除率相比于单独臭氧氧化提高了约25%.在一定范围内催化剂投量越大,硝基苯去除率越高.碱性pH环境有利于催化臭氧化反应的进行,但当pH值高于10时,硝基苯去除率有所降低.催化臭氧化反应遵循一级反应,反应速率常数与硝基苯的初始浓度无关.典型的自由基捕获剂叔丁醇与碳酸根离子对硝基苯的降解有强烈的抑制作用,间接地证明催化臭氧化反应遵循自由基作用机理.反应温度为10～40℃之间时,硝基苯去除率随着温度升高而提高.催化剂重复使用实验证明TiO2在硅胶表面负载牢固,催化剂具有较好的稳定性与耐用性.     

硝酸纤维素膜光降解水中对硝基苯酚的机制

为研究硝酸纤维素膜(NCM)作为新型污染物降解材料在水处理领域的应用潜力,本文以对硝基苯酚为目标污染物,NCM为活性氧物种来源,考察了溶液p H、光照条件、水体成分等因素对光解的影响及其作用机制.结果表明,NCM光致·OH量子产率为1. 30×10~(-4),是传统光催化材料TiO_2的1. 86倍.纯水中对硝基苯酚的直接光解速率仅为9. 52×10-4min-1,而在NCM存在情况下光解速率达到0. 005 5 min-1.这种促进作用主要是由NCM表面光致·OH引起的,其中UVA对光解起重要作用.水体酸性条件有利于NCM光解对硝基苯酚,在p H=2. 0时,降解率达到90%以上,相应的光解速率为0. 016 5min-1.对硝基苯酚的光解速率随光照强度、膜面积的增大而提高.水体成分对光解影响呈显著差异,NO-3可通过光致·OH的生成促进光解;而可溶性有机质主要通过滤光作用抑制对硝基苯酚的光解.气相色谱-质谱分析中间产物主要有苯酚、对苯二酚、丙二酸和草酸等,由此给出了可能的光解途径.     

O3/H2O2氧化苯乙烯气体性能及机制

O3/H2O2体系能产生大量自由基,臭氧与自由基的耦合氧化作用能提高苯乙烯的氧化去除效率.采用O3/H2O2氧化高浓度苯乙烯有机废气,研究了臭氧投加量、停留时间、H2O2体积分数、循环液喷淋密度和O3/C8H8摩尔比对苯乙烯去除率的影响.结果表明,O3/H2O2气液两相氧化能高效净化苯乙烯有机废气,苯乙烯去除率可达85.7%.适宜运行条件:停留时间为20.6 s,H2O2体积分数为10%,喷淋密度为1.72 m3·(m2·h)-1,O3/C8H8摩尔比为0.46.采用GC-MS分析O3/H2O2气液两相高级氧化苯乙烯出口气样,研究结果表明苯甲醛(C6H5CHO)和苯甲酸(C6H5COOH)为O3/H2O2氧化苯乙烯的中间产物,并推测出苯乙烯的降解机制.     

UV/H_2O_2、UV/O_3和O_3体系中自由基产生效率的比较研究

以水杨酸(Salicylic Acid,SA)为模型探针分子,采用高效液相色谱法(HPLC)研究了UV/H2O2、UV/O3和O3等高级氧化工艺的羟基自由基(·OH)产生效率。实验结果表明,在SA初始浓度40mg/L,反应时间10min,氧化剂投加量2mmol/L的条件下,2,5-DHBA和2,3-DHBA为水杨酸与·OH反应的主要中间产物。三种高级氧化工艺中,UV/H2O2体系具有最高的羟基自由基(·OH)产生效率。     

纳米Cu0@Fe3O4活化PMS降解对-硝基苯酚的协同反应机制

为解决纳米Cu⁰活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(<7)的缺陷,本研究采用共沉淀法制备了纳米Cu⁰@Fe₃O₄催化剂,以对-硝基苯酚(PNP)为目标污染物,较系统地考察了Cu⁰@Fe₃O₄活化PMS的性能和降解PNP的反应机制.结果表明:(1) pH=5.65、 200 mg·L^-1 Cu⁰@Fe₃O₄和0.5 mmol·L^-1 PMS在60 min内对5 mg·L^-1 PNP的降解率可达到96%;(2)在Cu⁰@Fe₃O₄/PMS体系中,总铜离子(TCu)和总亚铜离子(TCu⁺)以及铁离子浸出几乎可以忽略,可认为是非均相反应体系;(3)通过包覆Fe₃O     

对氯苯酚电氧化过程中Pt电极的失活机制

利用线性伏安法、LC/MS和光谱技术研究了Pt电极在电化学氧化降解对氯苯酚过程中的失活现象.结果表明,由于电极表面的聚合反应, Pt电极会在短时间内失活.现场红外分析表明,电氧化过程中Pt电极在1200cm-1和1800cm-1,处分别出现了芳醚和羰基的特征吸收峰.提高对氯苯酚初始浓度和溶液pH均会加快电极的失活速率.对失活Pt电极的乙腈浸洗液进行LC/MS分析表明,电极表面形成的聚合物并不是具有单一结构的化合物,而是一些混合物,其形成的机理主要包括自由基之间的相互偶合、自由基与底物、中间产物或低聚物的取代反应等方式.