基于模式模拟的苏皖鲁豫交界区典型月份PM2.5来源解析

基于WRF-Chem模式模拟分析了2019年1月、7月苏皖鲁豫交界区本地排放对PM_2.5污染水平的贡献以及不同污染源对PM_2.5浓度和化学组分的贡献.结果表明：WRF-Chem模式合理地模拟了研究时段内苏皖鲁豫交界区PM_2.5的空间分布特征,PM_2.5的化学组分中冬季NO₃^-含量最高,夏季SO₄^2-含量最高.在不同的污染源中,民用源是冬季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献约为35.87%,农业源和工业源对PM_2.5的贡献分别为28.71%、22.17%;工业源是夏季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献达到50.57%,电力源、农业源和民用源的贡献分别为18.05%、15.14%和12.22%.从各污染源对PM_2.5污染贡献量的小时变化上看,工业源和民用源对冬季PM_2.5贡献量呈现明显的双峰双...     

西北工业城市冬季PM2.5污染特征及理化性质

为研究西北工业城市冬季PM_2.5污染特征及理化性质,以甘肃省白银市为例,采用单颗粒气溶胶质谱等相关仪器,开展实时在线PM_2.5化学组分观测,与兰州市同期进行对比分析.结果表明,观测期间白银市PM_2.5浓度(44.89μg·m^-3)显著低于同期兰州市(70.69μg·m^-3),但含重金属颗粒物占比(7.84%)明显高于兰州市(2.92%),化学组分复杂,PM_2.5以较大粒径颗粒物贡献为主;白银含Cu、Pb和Zn颗粒物粒径分布范围较宽,其中含Cu和Zn颗粒物数量、颗粒物混合比多大于兰州市;主要污染源为汽车尾气30.91%和二次无机源13.00%,机动车尾气贡献均高于其他对比城市; 2020年1月4日发生的污染过程主要由汽车尾气和二次无机源贡献增加引起,加之前期气象扩散条件较差.白银冬季PM_2.5污染治理应以汽车尾气和二次无机源减排为主,同时加强大气重金属污染管控.     

2001~2019年气象条件对江苏省PM2.5分布的影响

利用区域在线空气质量模式WRF-Chem模拟研究了2001～2019年气象条件对江苏省PM_2.5浓度分布的影响.在排放源不变的情况下,气象条件引起的江苏省PM_2.5年均浓度的最强正、负异常分别出现在2008和2001年,它们的异常值相对于多年平均值分别占比10.5%和-14.3%,表明气象条件对PM_2.5浓度年际变化有明显影响.经验正交函数分解的结果表明,气象条件对江苏省PM_2.5浓度的空间分布的影响具有一致性.边界层高度、温度、相对湿度、风速和降水整体上都与江苏省PM_2.5浓度呈现显著负相关关系.以上气象因子所构建的线性回归方程能较好地描述PM_2.5浓度和气象条件之间的关系,其拟合值与模拟值相关性为0.73,通过了99%的信度水平检验.     

典型沿海城市采暖期细颗粒物组分特征及来源解析

为明确威海市采暖期细颗粒物的组分及来源,于2018年1～3月在威海市3个空气质量例行监测点采集了环境空气PM_2.5样品,分析OC、EC、水溶性离子及元素组分特征,利用PMF模型解析PM_2.5的来源.结果表明,采样期间威海市PM_2.5日均质量浓度为(33.80±22.45)μg·m^-3,NO^-₃、NH⁺₄、SO■、OC和EC是其主要组分.作为沿海城市其Cl^-占比相对较高,同时PM_2.5组分特征体现出颗粒物成分受本地工业特征污染物排放的影响.NO^-₃/SO■和OC/EC比值均表明威海市采暖期移动源对PM_2.5贡献大;水溶性离子中酸碱离子比例分析表明,威海市采暖期PM_2.5呈弱碱性,NH⁺₄过量,主要以NH₄NO_3...     

基于Model-3/CMAQ模式的本溪市大气细颗粒物数值模拟

为探究北方山区城市大气细颗粒物污染特征,应用气象模式WRF耦合空气质量模式CMAQ对本溪市2016年PM_2.5空间分布特征、化学组分特征及主要污染源贡献情况进行分析.本溪市SO₂、NO_x、TSP的工业排放量分别达到5.2×104、4.1×104、16.1×104 t.结果表明,模拟值与监测值变化趋势基本一致,模拟效果较好. 1月ρ（PM_2.5）明显高于7月,空间分布均呈现"西高东低"态势,高值区出现在人口稠密的市区附近. 1月ρ（PM_2.5）本地源贡献率表现为钢铁（35.7%）>供暖（12.5%）>居民（7.5%）>移动（5.2%）>秸秆（2.0%）>电力（0.4%）;7月为钢铁（48.6%）>移动（9.2%）>建材（3.5%）>居民（2.8%）>电力（1.5%）.受气候、地貌及大气污染物排放特征影响,1月区域传输特征明显,外来源贡献为24%,高于7月的14%.另外,1月和7月本溪市PM_2.5组分中二次粒子（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）占比分别为29%和32%,碳组分（OC、EC）占比分别为43%和37%,碳气溶胶污染严重.研究显示,本溪市大气细颗粒物污染具有明显的季节性变化特征,1月部分区域浓度超标主要是由于以钢铁行业为主的工业排放造成,加之本溪市1月以西北风为主且风力较大,市区位于西部低海拔地区,来自中部城市群的污染物在向东南方向传输过程中受到高海拔山区阻隔,从而形成污染物积聚效应.      

甘肃省区域颗粒物时空分布特征及传输路径

基于甘肃省2018~2019年颗粒物质量浓度监测数据,分析了全省大气颗粒物浓度的时空变化及排放特征,并利用HYSPLIT后向轨迹模式研究了颗粒物传输路径.结果表明：颗粒物（PM₁₀和PM_2.5）空间分布呈现区域特征：PM₁₀浓度高值位于河西走廊地区,由北向南呈阶梯式递减;PM_2.5以陇中地区为高值中心,向南北两侧递减,陇南地区为全省颗粒物清洁区.不同地区PM₁₀与PM_2.5地面浓度季节变化特征存在差异,陇中、陇东和陇南地区PM₁₀和PM_2.5浓度变化特征一致,陇中和陇东地区颗粒物（PM₁₀与PM_2.5）浓度冬高夏低,陇南地区则为冬高秋低;河西走廊PM₁₀和PM_2.5浓度季节变化不同,PM_2.5冬高夏低,PM₁₀春高夏低.后向轨迹聚类结果表明全省春季、冬季均受到来自中亚及新疆的偏西气流影响,该路径输送下可吸入颗粒物（PM₁₀）浓度明显高于其他路径,是典型的沙尘输送路径,4大分区受沙尘传输影响程度依次为河西 > 陇中 > 陇东 > 陇南,来自陕西、川渝的偏东路径是陇南地区颗粒物的主要输送路径,该路径下PM_2.5/PM₁₀比值大于0.5,明显高于偏西路径,说明偏东路径人为源污染贡献显著.研究结果有助于全面认识全省颗粒物污染特点、为分区制定颗粒物污染防治政策、以及区域污染协同治理提供科学的参考依据.     

基于受体和化学传输的综合模型解析重庆PM2.5来源

为进一步提高PM_2.5污染源解析的准确性,研究提出一种基于受体和化学传输的综合源解析模型（CTM-RM）,并以重庆冬季一次典型PM_2.5污染过程为例（2019年1月21～27日）开展模型评估与应用.结果表明,观测期间基于CTM-RM获得的模拟误差平方值较CAMx/PSAT低84.58%,PM_2.5及其化学组分浓度的模拟相对误差值较CAMx/PSAT下降15.69%～92.86%;此外,CTM-RM还可以获取重庆市PM_2.5污染源贡献的时空分布特征.观测期间,主城区PM_2.5农业源、工业源、电力源、民用源、交通源和其他源的调整因子R值分别为1.39±0.38、 1.54±0.48、 1.01±0.13、 1.02±0.58、 0.86±0.59和0.58±0.67,各污染源R值的累积分布函数差异明显.民用源和工业源是主城区PM_2.5的主要污染源（46.23%和28.23%）.与其他源不同,污染日交通源贡献率（8.62%）同比清洁日显著上升（P<0.00...     

基于空气质量监测数据的钢铁行业污染源识别方法

京津冀及周边地区等重点区域已经建立具有高时空分辨率特点的空气质量监测网,但监测数据主要用于环境空气质量评价,在大气污染来源识别中应用较少.采用特征雷达图中的双重归一化算法对区域上2018～2019年秋冬季空气质量监测数据中的SO₂、 NO₂、 CO、 PM_2.5和粗颗粒物(PM₁₀与PM_2.5的浓度差值)这5种因子进行分析,识别出偏SO₂、偏NO₂、偏CO、偏PM_2.5、偏粗颗粒物、偏SO₂-CO、偏NO₂-CO和偏PM_2.5-CO这8种典型污染特征.以偏SO₂-CO特征为例,结合污染特征时空分布、主要污染源排放特征和PM_2.5源解析,判断该特征下对空气质量影响最突出的污染源,并将该方法用于一次典型污染过程的分析.结果表明,研究时段内偏SO₂-CO特征的平均占比为7.6%.（1）偏S...     

硫酸盐非均相机制对颗粒物污染的影响:上海典型污染事件的WRF-Chem模拟

硫酸盐气溶胶是大气中细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,对霾的形成起着重要作用.传统的模式中硫酸盐生成机制主要包括SO₂与·OH的气相反应和SO₂·H₂O水合物产生的亚硫酸与O₃/H₂O₂的液相反应.SO₂非均相生成硫酸盐的机制（在高NH₃情景下,以NO₂为氧化剂,非均相摄取SO₂）非常重要,尤其成为重污染期间颗粒物浓度暴发性增长的原因之一.将硫酸盐非均相机制的参数化方案纳入WRF-Chem模式,模拟了2017年1月的长三角区域污染物浓度,评估了硫酸盐非均相反应对颗粒物浓度模拟的提高及其对长三角重污染的贡献.结果表明,传统WRF-Chem模式模拟的上海地区硫酸盐月均浓度为6.5μg·m^-3,较观测值低估33%;尤其是在重颗粒物污染期间,低估高达127%.加入硫酸盐非均相机制后,WRF-Chem对硫酸盐的模拟效果得到显著提升,...     

兰州市大气主要污染物环境与健康风险评价

为了解兰州市大气污染现状,评价其环境质量和健康风险,选择兰州市污染较重的西固区和污染较轻的榆中县为研究区域,定位监测并分析颗粒物、SO₂和NO_x等大气主要污染物的分布特征,采用环境空气质量指数法评价兰州市大气污染现状,重点分析颗粒物的构成特征和健康风险. 结果表明:兰州市大气污染物分布呈明显的季节性、区域性特点;大气颗粒物MMD(质量中值直径)在3.2~7.9 μm之间,属细颗粒型;西固区环境空气质量指数及污染水平普遍高于榆中县,其中位于西固区的西固第二小学采样点污染较为严重,污染水平为五级,需要采取控制措施;兰州市15 m大气高度PM₁₀的健康风险高于30和1.5 m,兰州市PM_2.5和PM₁₀的健康风险属于可接受风险范围.      

我国燃煤电厂颗粒物排放特征

基于我国燃煤电厂(不含港、澳、台数据,下同)的燃烧技术及颗粒物控制技术分类,建立了燃煤电厂颗粒物排放计算方法. 利用该方法,分析了2000─2010年我国燃煤电厂颗粒物排放量及分布特征. 结果表明:我国燃煤电厂颗粒物排放量自2000年起持续增加,于2005年达到最高值(375×104 t),其中PM₁₀、PM_2.5排放量分别为237×104、129×104 t;此后逐年降低,2010年降至166×104 t,其中PM₁₀、PM_2.5排放量分别降至126×104、85×104 t. 随着静电除尘及湿法脱硫的普及,颗粒物中PM_2.5所占比例由2005年的34.3%升至2010年的51.2%. 我国燃煤电厂颗粒物排放地区分布不均衡,2010年内蒙古、山东、河南、江苏、山西和广东六省区的排放量占全国排放总量的44%. PM_2.5排放因子也因各省燃煤电厂颗粒物排放控制技术不同而产生差异,其中煤粉炉、循环流化床锅炉的PM_2.5排放因子分别为0.35~0.75、0.27~0.90 kg/t. 从机组规模影响来看,单台容量在30×104 kW以下的燃煤机组是粗颗粒(PM>10)的主要来源,而在30×104 kW以上的燃煤机组对PM_2.5排放贡献(64.6%)较大,这主要与这类燃煤机组静电除尘和湿法脱硫的安装比例高有关.      

基于WRF-Chem模拟验证的天水市主城区大气污染源排放清单

通过部门调研、现场调查和遥感解译等方法获取天水市主城区大气污染源活动水平数据,采用排放因子法估算了天水市主城区 10类污染源的9种污染物排放量,构建了2019年天水市主城区高分辨率排放清单,并采用横向比较法和模式验证法评估了排放清单的合理性.结果表明:(1)2019年天水市主城区 SO2、NOx、CO、VOCs、NH3...     

我国水泥工业大气污染物排放量估算

水泥工业是粉尘,SO₂和NO_x等多种大气污染物的重要排放源.根据各地水泥工业的工艺现状、活动水平、除尘器的除尘效率和污染物排放因子,估算了1995—2005年我国水泥工业生产过程中排放的粉尘,PM₁₀,PM_2.5,SO₂,NO_x,氟化物和CO等的排放量,并给出了2005年分省区、分工艺的排放清单.结果表明,污染物排放量与水泥活动水平呈正相关.1995年以来,随着水泥产量增加,污染物排放量增长迅速,2005年我国水泥工业排放排放粉尘520.69×104 t,PM₁₀437.24×104 t,PM_2.5301.06×104 t,SO₂ 86.09×104 t,NO_x286.67×104 t,氟化物57.72×104t,CO1 987.97×104 t;山东、浙江、江苏、河北和广东等水泥生产大省污染物排放量较大,污染物排放总量占全国总排放量的46.6%,新型干法的推广应用有助于大气污染物的减排.      

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.      

银川市PM2.5的输送路径及潜在源解析

基于2015~2017年银川市PM_2.5逐小时质量浓度和同期气象数据,采用气流后向轨迹聚类分析法、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）研究银川市PM_2.5的输送路径及潜在源分布.结果表明：2013~2018年银川市大气PM_2.5质量浓度呈先升高后下降的趋势,其中2016年PM_2.5浓度年均值最高（54.25±20.91）μg/m³;在四季变化中,冬季PM_2.5浓度最高（75.11±29.21）μg/m³,夏季最低（31.83±7.09）μg/m³.聚类分析表明西北方向气流是银川市四季PM_2.5主要的输送路径,在春、秋、冬3季PM_2.5均为西北长距离输送路径;而在夏季,短距离输送气流是PM_2.5主要的输送方式.PSCF与CWT分析表明,冬季PM_2.5潜在源区范围最大,主要集中在西北-东南走向的潜在贡献源区带,包括新疆中东部、青海省北部、河西走廊地区、内蒙古西南部、甘肃省南部以及宁夏西北部;春、秋两季PM_2.5潜在源区主要位于新疆东部与甘肃省交界区域、甘肃省东南部、湖北北部、陕西西南部以及重庆北部;夏季的潜在源区范围最小,主要集中在新疆东部与甘肃交界区域.在PM_2.5重污染天气期间,其主要来源于西北方向气流,潜在源区主要分布在新疆东部与甘肃交界区域、内蒙古西南部与甘肃交界区域以及甘肃中南部地区.因此,在实施防风固沙的基础上,加强区域环境合作,实施大气污染联合防治,可以有效缓解银川乃至京津冀地区的大气污染.     

京津冀地区散烧煤与电采暖大气污染物排放评估

散烧煤供暖是一种污染物排放量大、一次能源利用效率低的供暖方式,亟需寻找一种新的供暖方式替代散烧煤供暖.在对比评估散烧煤与电煤各种主要污染物排放量的基础上,提出直接电采暖和低温空气源热泵两种替代散烧煤供暖方案,以缓解京津冀地区大气污染,并对改造前后的污染物排放量和技术经济性进行分析;从区域污染物综合减排的战略角度提出对京津冀地区原散烧煤采暖用户进行低温空气源热泵供暖改造和燃煤电厂执行“超净排放”改造两种方案,并对两种方案的污染物减排效果进行了对比.结果表明:单位散烧煤的污染物排放量远高于电煤,其中散烧煤的SO₂、NO_x、烟尘和综合PM_2.5排放因子分别为17.12、2.80、6.37和9.80 g/kg,电煤的SO₂、NO_x、烟尘和综合PM_2.5排放因子分别为0.43、0.85、0.17和0.47 g/kg,散烧煤对综合PM_2.5的贡献是电煤的20.9倍;直接电采暖和低温空气源热泵供暖均能有效减少污染物排放量,其中直接电采暖可使每户每年采暖期的SO₂、NO_x、烟尘和综合PM_2.5分别减排66.38、7.15、24.79和36.96 kg,而采用低温空气源热泵的减排量分别为67.79、9.97、25.35和38.52 kg,但直接电采暖方式的一次能源利用效率(仅为33.7%)极低,因此不适合大面积推广;京津冀地区原散烧煤采暖用户在进行低温空气源热泵供暖改造后,其SO₂、NO_x、烟尘和综合PM_2.5年减排量分别为24.47×104、3.60×104、9.15×104和13.91×104 t,燃煤电厂执行“超净排放”改造后相应年减排量分别为1.28×104、4.25×104、1.30×104和2.31×104 t,其中低温空气源热泵供暖改造后的综合PM_2.5减排量达到燃煤电厂改造的6.0倍,并且年投资也较燃煤电厂改造低约4×108元.研究显示,采用低温空气源热泵供暖在污染物减排量、技术经济性和实施可行性等方面均具有优势.      

天津市老年人PM2.5个体暴露化学组分特征

分别于2011年6月13日—7月2日(夏季)和11月30日—12月12日(冬季),采用颗粒物个体暴露采样器对天津市某社区101名老年人(平均年龄67岁)的PM_2.5个体暴露水平进行监测,以探讨PM_2.5个体暴露化学组分的特征. 结果表明,天津市老年人夏、冬季PM_2.5个体暴露浓度分别为(124.2±75.2)和(170.8±126.6)μg/m3. 斯皮尔曼相关分析表明,Si、NH₄+和NO₃-的暴露浓度均与PM_2.5暴露浓度显著相关(P<0.01),R(相关系数)分别为0.61、0.55和0.46. 富集因子分析表明,Cd、Zn和Pb 3种元素高度富集,受人为源的影响强烈. SO₄2-是水溶性离子中含量最高的组分,其次是NO₃-和NH₄+,在夏、冬季这3种离子暴露浓度之和分别占PM_2.5暴露浓度的34.3%和40.6%. OC是老年人PM_2.5个体暴露的主要成分之一,夏、冬季OC暴露浓度分别占PM_2.5暴露浓度的19.3%和27.4%. 老年人PM_2.5个体暴露化学组分浓度受气象因素、室内源和室外源的共同影响,季节变化明显. 冬季Al、Si、K、Ca和Fe的暴露浓度高于夏季,但大部分微量金属元素(V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Sb和Pb)的冬季暴露浓度却低于夏季. 方差分析表明,冬季SO₄2-、NO₃-、NH₄+、OC和EC的暴露浓度显著高于夏季(P<0.05).      

基于WRF-CMAQ模型的辽宁中部城市群PM2.5化学组分特征

为了探究北方寒冷地区城市PM_2.5化学组分特征,采用WRF-CMAQ模型对辽宁中部城市群2019年1月、4月、7月、10月及一次重污染过程（2019年1月11—14日）的PM_2.5化学组分展开模拟分析.结果表明:WRF-CMAQ模型分析下SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5浓度模拟值与监测值的相关系数（R）在0.63~0.82之间,PM_2.5组分中SO₄2-、NO₃-、NH₄+、EC、OC浓度的相关系数（R）在0.59~0.88之间,WRF-CMAQ模型对大气污染物及PM_2.5主要化学组分的模拟效果较好,可以反映PM_2.5及其组分的时空变化特征.通过对模拟结果的进一步分析发现,辽宁中部城市群PM_2.5中SNA（SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的合称）的占比为37%,与成渝城市群、长三角地区、京津冀地区城市相比,PM_2.5二次污染程度较低,一次污染仍是PM_2.5的主要来源.1月、4月、7月、10月PM_2.5中[NO₃-]/[SO₄2-]（质量浓度比）分别为0.62、0.44、0.15、0.50,表明该区域的燃煤污染对PM_2.5的贡献大于机动车尾气的贡献,该现象在秋冬季尤为明显;硫氧化率（SOR）普遍处于较高水平,分别为0.34、0.54、0.61、0.58,表明该区域燃煤排放的SO₂更易对PM_2.5产生贡献.同时,全年OC/EC（质量浓度比）的平均值为3.6,说明碳气溶胶的贡献主要来自机动车尾气的排放与化石燃料燃烧.通过分析2019年1月11—14日重污染过程PM_2.5组分浓度的逐小时变化发现,该时段中SOR与NOR分别是1月平均值的1.2与2.0倍,NOR的提升导致PM_2.5中NO₃-浓度占比上升了8%,超过SO₄2-的占比,这表明该重污染过程中机动车尾气对PM_2.5的贡献超过平常时段.研究显示,辽宁中部城市群的大气污染呈燃煤与机动车尾气为主的复合型污染特征,尤其在重污染天气下,实施工业限产的同时,加强机动车限行尤为重要.