渤海近海大气颗粒物金属元素的入海通量

采集了渤海近海岛屿1 a的大气TSP样品,利用原子吸收光谱仪测定样品中Pb、Zn、Cu、Cd、Fe、Mn、V等金属元素含量,通过模型计算各元素干湿沉降通量,分析大气颗粒物入海通量的季节性变化,结果显示各元素的干沉降通量年均值分别为:Pb 34.344 μg/(m2·d),Zn 89.273 μg/(m2·d),Cu0....     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

福建省兴化湾大气重金属的干湿沉降

在兴化湾周围采集1年的大气颗粒物及降雨样品,测定分析了Cd,Pb,Zn和Cu 4种重金属的含量及其大气干湿沉降通量随季节的变化规律,并利用Pb同位素对大气颗粒物的来源进行了解析.结果表明:大气重金属的干沉降通量随季节变化不大,而湿沉降通量随季节变化明显.大气干沉降通量中,Cd,Cu随季节变化很小,而Pb,Zn有一定的季节变化,主要是因为降雨对大气颗粒物的去除作用.大气湿沉降通量中,所有重金属元素受降雨量影响显著,另外还与季节和风速有关.除Pb外,Cd,Zn和Cu的湿沉降通量均大于干沉降通量,说明湿沉降在大气对兴化湾重金属的输入过程中起主导作用.而Pb的输入则以颗粒态为主.根据Pb稳定同位素分析,兴化湾大气颗粒物中的重金属主要来源于工业活动.      

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1～9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m²·a)^-1]大小为：Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.     

长江口大气重金属污染特征及沉降通量

于2009年8月与2010年5月在长江口青草沙水库及长兴岛采集了大气颗粒物样品,测定了Zn、Pb、Cr、Cu等重金属元素的浓度,并初步估算了大气气溶胶中这些重金属在长江口的干沉降通量.结果表明:长江口PM10的平均浓度在109~197μg/m3,重金属元素浓度水平由高到低为Zn>Cr>Mn>Cu>Ti>Ni>Pb>V,其中Zn、Cr、Mn、Cu、Ni、Pb存在明显的元素富集,浓度分别达到297, 241, 186, 181, 52, 32ng/m3,而相应的日平均干沉降通量分别为0.14, 0.09, 0.08, 0.08, 0.02, 0.02mg/(m2·d).通过与长江口水库重金属浓度对比,大气干沉降的总Cu约占水体中总Cu浓度的25%左右,大气沉降可能是长江口水中重金属的重要来源之一.     

北京、新乡夏季大气颗粒物中重金属的粒径分布及人体健康风险评价

本研究在空气质量为良的情况下(AQI:55~90,PM10:37~97μg·m-3,PM2.5:17~76μg·m-3),于2016年6~8月,用Andersen撞击式分级采样器分别于北京市、新乡市两地室内外共采集6组54个样品,经微波消解仪消解,对大气颗粒物中的9种重金属元素(Pb、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Mn、Co)用电感耦合等离子体质谱分析仪(ICP-MS)进行定量检测.研究发现:两地除Cd富集指数(北京:15.0,新乡:8.47)较高外,其余元素富集指数(0~3)均较低.北京市公园大气颗粒物中的Cr、Co、Cu、Mn,办公室大气颗粒物中的Cd、Pb、Mn,新乡市公园大气颗粒物中的Cr、Co、Ni、As及两地道路大气颗粒物中各金属元素在粗颗粒物中的比重较大;而北京市公园大气颗粒物中的Pb、Zn、Cd、Ni、As,办公室大气颗粒物中的Co、Zn、Ni、Cr、As、Cu,新乡市公园大气颗粒物中的Pb、Zn、Cd、Cu、Mn及办公室大气颗粒物中各金属元素则呈相反规律.人体健康风险评价结果显示,5种致癌元素的致癌风险值均小于10-4,但若长期处于此种环境,会有较低的潜在致癌风险.对于4种非致癌元素而言,北京市大气颗粒物中Pb、Zn、Mn、Cu的非致癌健康风险值都远小于1,即风险可以忽略;除Mn外,新乡市大气颗粒物中的Pb、Zn、Cu均不存在明显非致癌风险.     

北京及周边城市一元脂肪酸大气颗粒物干沉降通量及来源分析研究

城市大气颗粒物中有机质浓度不断攀升,其中有机酸为重要成分之一.通过PUF膜收集大气颗粒物干沉降,采取溶剂提取、衍生化和GC-MS分析,对2007年12月～2008年11月间,北京及其周边城市天津、唐山、保定的大气颗粒物干沉降中一元脂肪酸含量进行了观测研究.结果表明,干沉降中可检出所有C10～C24的烷酸,以及油酸、亚油酸和桐油酸3种烯酸.干沉降量最大的是正十六烷酸,其次为正十八烷酸,油酸、亚油酸的含量也相对较高.年均干沉降量最大的城市为北京,其次是保定、唐山、天津,沉降量分别为0.32、0.25、0.16和0.12 kg.(hm2.a)-1.北京一元脂肪酸的平均日沉降量最大值出现在8～9月,达262.43μg.(m2.d)-1;4～5月次高,为130.98μg.(m2.d)-1;天津市最高值出现在4～5月,为66.04μg.(m2.d)-1;唐山出现在2～3月,为73.62μg.(m2.d)-1;保定出现在4～5月,为173.28μg.(m2.d)-1.源解析显示,京津冀四城市的一元脂肪酸的年度干沉降以机动车排放源最为重要,其次为微生物源和餐饮源,秋季北京大气餐饮源排放脂肪酸量很高.     

京津冀地区城市环境空气颗粒物及其元素特征分析

于2013年四个季度,选择京津冀3个主要城市和1个对照点,以及4个全国大气背景站,同步采集环境空气颗粒物PM10和PM2.5样品,采用微波消解ICP-MS法分析样品中的68种元素.结果表明,京津冀3个城市四个季度PM10和PM2.5均超过国家二级标准限值,且采暖季高于非采暖季.全年PM2.5/PM10比值大于0.5,细颗粒物污染占主导.元素在PM2.5中所占比例高于PM10.而背景点颗粒物浓度低于标准限值,远低于城市点,且四个季节变化不大.在检出的57种元素中, Na、Mg、Al、S、K、Ca、Fe、Zn在0.1~10 μg/m3之间,P、Ti、Mn、Ni、Cu、Ba、Pb在10~100ng/m3之间,其他含量较低元素如Cd、Co、Ge、Ga、Zr、Sr、V等在0.01~10ng/m3之间.元素S、Na、K、Al、Fe、Mg、Ca等含量大于1%,P、Zn、Pb、Cu、Ba等其他元素含量介于0.1%~1%.富集因子分析结果提示,K、Ca、Cr、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb等9种元素主要来源于人为污染,采暖季与非采暖季富集因子比值在1.1~3.5之间.因子分析提示,燃煤、工业污染源、燃油等是颗粒物污染的主要贡献因素.     

典型背景区大气颗粒物中元素粒径分布特征

为探究背景区域大气颗粒物中金属元素污染特征,该研究利用四级颗粒物撞击式采样器(1μm、1~2.5μm、2.5~10μm和10~18μm)于2014年冬季在郑州市中牟县郊区采集颗粒物样品。使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析23种元素的浓度,并利用富集因子法(EF)和主成分分析法(PCA)解析颗粒物中元素来源。结果表明,该区域金属元素浓度高于上海和北京,且不同元素粒径分布具有差异性。金属Se、Cd、Ag、Sb、Pb、Sn、Zn、Cr、Cu和As受明显的人为源影响,Ca、Sr、Ba、Be、Mn、Mg、K、V、Fe、Al和Ti主要来自自然源。该区域大气中元素的主要来源有地壳源、燃煤源、机动车排放源、冶金化工排放源、垃圾焚烧排放源和建筑扬尘排放源。此研究成果可以为政府制定污染防治方案提供科学依据。     

南京市秋季大气颗粒物中金属元素的粒径分布

在南京市仙林地区,采用ANDERSON八级撞击采样器,于2016年秋季采集了63个大气颗粒物有效样本,并利用ICP-MS分析了金属元素的含量.结合气象等资料,研究了大气颗粒物金属元素的粒径分布与富集特征,并对其来源进行了探讨.结果表明：南京秋季大气颗粒物质量浓度的粒径分布呈双峰型,峰值分别位于0.4~1.1和3.3~9μm;金属元素的粒径分布呈3种类型,一是粗粒子单峰型,峰值位于3.3~5.8μm,主要元素包括Na、Al、Ca、Mg、Co、Ce、Sr和Ba;二是细粒子单峰型,峰值位于0.4~1.1μm,主要元素包括Zn、As、Cd、Ag、Tl和Pb;三是粗细粒子双峰或多峰型,峰值位于1.1和5μm粒径段,主要元素包括K、Se、Li、Be、Mn、V、Cu、Cr、Ni和Fe.按富集因子的大小,可将元素分为3类,低富集元素包括Ba、Ca、Ce、Sr、Mg、Fe、Co、Mn、Be和V,中富集元素包括Li、Na、Ni、K和Cr,高富集元素包括Cu、Tl、Zn、As、Pb、Ag、Cd和Se.不同的粒径分布和富集水平反映了大气颗粒物的来源特征.研究结果可以为深入认识大气颗粒物金属元素的来源及其环境与健康效应提供科学依据.     

大气中硫污染物的干沉降模式

建立了计算ＳＯ２和硫酸盐气溶胶干沉降速度的数值模拟,模式中考虑了气象条件,下垫面特征等因素对不同污染物干沉降速度的影响。并利用该模式计算了垫面上ＳＯ２和ＳＯ４＾２－的干沉降速度,其变化范围分别为０．２－１．０ｃｍ／ｓ和０．１－０．８ｃｍ／ｓ,与文献给出的结果对比表明,该模式散于计算硫污染物的干沉速度是可行的,最后给出了包括我国大部分地区白天和夜晚的硫污染物干沉降速度的区域分布。     

大气沉降向林地(小叶栎)输入硫素通量的观测

利用中国科学院红壤生态试验站森林小气候观测站(江西鹰潭)逐时气象梯度参数连续自动观测数据,采用阻力模式计算SO₂、硫酸盐(SO₄^2-)粒子的干沉降速率(Vd),结合大气SO₂、SO₄^2-粒子浓度现场测定,研究了该地2年大气硫沉降量.结果表明,2000年大气SO₂和SO₄^2-粒子时年Vd值分别为0.748cm/s、0.665cm/s;2002年分别为0.180cm/s、0.221cm/s.2000和2002年大气干沉降硫(SO₂+SO₄^2-粒子)通量分别为104.6kgS/(hm2a)和140.6kgS/(hm2a),SO2干沉降是大气干沉降主要贡献者,占98.38%和97.2%;大气沉降硫总量分别为150kgS/(hm2a)和185kgS/(hm2a);可见大气干沉降是大气硫沉降主要贡献者,分别占70%和76.2%.     

中国环渤海地区SO2和NO2干沉降数值模拟及影响因子分析

利用耦合了Wesely大叶阻力干沉降模型的嵌套网格空气质量预报系统NAQPMS,对环渤海地区SO2和NO2的干沉降敏感因子、干沉降通量、空气质量进行模拟分析.结果表明,大气稳定度、太阳辐射、季节、下垫面类型为干沉降的主要敏感因子.大气越稳定,干沉降速率越小.太阳辐射越强,干沉降速率越大.SO2早秋干沉速率最小,冬季最大;NO2春、夏、早秋、晚秋的干沉降速率大致相同,冬季最小.SO2的干沉降速率在水面上较大,在沙漠上较小;NO2的干沉降速率在农田上较大,在水面上较小.由于不同敏感因子的共同作用,使得环渤海大部分地区SO2干沉降通量密度为0.05~0.25mg/(m2×s),NO2干沉降通量密度均为0.05~0.30mg /(m2×s),高值区均主要分布在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.干沉降通量密度从大到小依次为秋季、春季、冬季和夏季,白天干沉降通量密度普遍大于夜间,且在渤海海面上也有一定的干沉降通量.由于干沉降、源排放、输送等作用的共同影响,使得环渤海地区SO2平均浓度为(5~20)′10-6,NO2平均浓度大致在(20~60)′10-6,高值区主要出现在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.夏季个别地区浓度较高,大部分地区浓度较低,春、秋、冬3季大部分地区浓度较高.     

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

千岛湖大气氮磷干湿沉降特征及周年入库负荷

大气氮磷沉降是湖库营养盐输入的重要途径,深刻地影响着湖库水体营养盐平衡及生态系统演化进程. 为了解山区大型水库大气氮磷沉降对水体的贡献,于2020年11月—2021年10月在千岛湖街口和淳安县城2个监测站点开展了大气氮磷干湿沉降周年观测,分析千岛湖大气氮磷沉降特征及入库负荷. 结果表明:千岛湖街口监测点大气总氮(TN)、总磷(TP)沉降量分别为1 774.83和34.11 kg/(km2·a),淳安县城监测点大气TN、TP沉降量分别为1 799.73和34.44 kg/(km2·a). 大气TN沉降以湿沉降为主,街口和淳安县城监测点TN湿沉降分别占总沉降的92%和88%;两个监测点大气TP沉降的组成差异较大,其中街口监测点湿沉降占53%,淳安县城监测点干沉降占60%. 气象条件(降雨)叠加人类活动(施肥等农业活动和旅游等城市活动)能够显著增加大气营养盐沉降量,全年85%的TN沉降和71%的TP沉降集中在降雨期. 观测期间,千岛湖大气TN、TP干湿沉降入湖负荷分别估算为1 041.98和20.04 t/a,分别占千岛湖河道TN、TP输入的9.4%和8.3%. 研究显示,千岛湖大气氮磷沉降量显著低于长三角地区其他水体,但农耕、旅游等人类活动仍造成千岛湖大气营养盐沉降量明显升高.      

津北大气干湿沉降重金属元素通量与评价研究

大气干湿沉降是有害物质进入土壤的一种重要途径,是影响农田生态系统安全的重要因素.天津市北部的蓟州区大气干湿沉降重金属元素具有以下特征:(1)大气干湿沉降重金属元素年沉降通量从大到小依次为Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>As>Cd>Hg,Zn、Pb是大气干湿沉降重金属元素中最主要的元素,山区年沉降通量小于平原区,表明山区空气环境质量相对于平原区好,与天津城区、北京平原区、全国相比,津北蓟州区大气干湿沉降重金属各元素年沉降通量均相对较低;(2)大气干湿沉降物输入浓度中,Cd、Pb、Zn、Hg显著高于蓟州区土壤含量平均值,尤其是Cd,表明大气干湿沉降可能是土壤中Cd的重要来源;(3)根据大气干湿沉降物环境地球化学评价结果,大气干湿沉降物环境地球化学单指标和综合指标评价结果均为一等,表明该地区大气环境质量很好.     

Dry deposition of fine aerosol to a short grass surface

Soluble sulphate has been used as a marker for fine aerosols and dry deposition has been estimated using a profile technique. The effects of coarse particles were excluded from the measurements by passage of the sampled air through Nuclepore polycarbonate prefilters, resulting in a 2μm upper cut-off. A total of 99 separate experiments were conducted between June 1988 and June 1989 and 50 acceptable profiles remained after the application of a rigorous quality control procedure. The mean deposition velocity was found to be equal to 0.1 ± 0.03 (standard error) cm s⁻¹. There were no observed dependences of deposition velocity on either atmospheric stability or friction velocity within the range of conditions encountered.     

A new method for estimation of dry deposition of particles based on throughfall measurements in a forest edge

Throughfall measurements are very often used to calculate the atmospheric input to ecosystems. Such attempts are normally complicated by canopy interaction processes which are difficult to assess. This study presents an approach to calculate dry deposition and canopy leaching of Ca²⁺, Mg²⁺ and K⁺ to forests. The calculations are based on throughfall measurements in a forest edge of a spruce stand and by use of Na⁺ as a model substance for dry deposition of particles. This ‘forest edge approach’ is compared with an approach based on equal Na⁺ to base cation ratios in wet and dry deposition (‘wet/dry ratio approach’), which has been widely used in the literature. Our calculations show that the wet/dry ratio approach may overestimate the dry deposition of Ca²⁺, Mg²⁺ and K⁺ by up to 100% and leaching will correspondingly be underestimated. The assumptions underlying the different approaches and the use of throughfall measurements to estimate dry deposition are discussed and it is suggested that throughfall measurements in forest edges may be a valuable improvement to studies of atmospheric deposition in forests.     

密云水库周边小流域大气氮磷沉降特征研究

大气沉降是氮磷元素进入水体的重要途径之一,为了解密云水库水源地周边大气氮磷沉降特征,选取土门西沟小流域为研究区域,设置降水、降尘自动采样器进行为期一年(2019年9月—2020年8月)的大气沉降收集,分析大气干、湿沉降中不同形态氮磷通量逐月和季节变化及其影响因素,估算大气氮磷沉降对小流域及密云库区氮磷输入的贡献. 结果表明:①土门西沟小流域大气氮、磷年沉降通量分别为38.393和1.952 kg/(hm2·a),氮磷干湿沉降通量季节性变化显著. ②湿沉降受气象(降雨量、温度、降雨时间间隔)等因素影响,氮磷沉降通量表现为夏季>春季>秋季>冬季,温度升高、降雨时间间隔变长均会使氮磷湿沉降浓度增大,而降雨量大小与大气湿沉降通量直接相关. ③干沉降受物质来源及气象等因素影响,氮磷沉降通量呈夏冬季高、春秋季低的特点,其中风向、风速是影响大气氮磷干沉降的重要因子. ④经计算,土门西沟小流域大气氮、磷沉降贡献分别为1 339.90和1.50 kg/a,分别占其氮、磷输出贡献的28.57%和0.39%,若不考虑空间差异性,预计大气沉降直接落入密云水库总氮(TN)和总磷(TP)的沉降量分别为551.18和28.02 t. 研究显示,大气沉降是密云库区周边面源污染综合管理的重要一环,未来应引起足够关注.