负载型金属氧化物催化剂分解臭氧的研究

用浸渍法制备了活性炭、γ-氧化铝和分子筛负载的MnO2,CuO,Fe2O3催化剂,并考察了它们对臭氧分解的催化性能。结果表明,MnO2催化剂优于CuO,Fe2O3,催化剂,活性炭为载体的催化剂优于γ-氧化铝和分子筛为载体的催化剂。温度对臭氧催化分解影响很大,在90℃时,MnO2／AC催化剂对臭氧的去除率可达80％以上。当存在一定浓度的水蒸气时,湿度越大,催化性能越差。当臭氧初始质量浓度低于50mg／L时,随着臭氧初始浓度的增加,催化性能有一定的下降。     

铈插层黏土负载铁催化剂在H2S选择性催化氧化过程中催化性能的研究

合成了铈插层的Laponite黏土材料(Ce-Lap),并以此材料为载体,分别负载质量分数为3%、5%、8%、10%的Fe制备Fe/Ce-Lap催化剂,通过XRD、氮气吸脱附曲线、XRF、TG、FT-IR、O2-TPD、H2-TPR、XPS等手段,对催化剂的物理化学性质进行了表征测试,并考察了催化剂在H2S选择性催化氧化反应过程中的活性.结果表明,5%的Fe/Ce-Lap在180℃时表现出最好的催化活性,能达到96%的硫产率,这归因于Fe与Ce之间的相互作用,改善了Fe3+的氧化还原能力.此外,较高的氧吸附能力及铁物种的高分散度促进了氧化反应的进行.     

氧化锰八面体分子筛的合成及其对苯催化氧化性能

采用回流的方法,制备了氧化锰八面体分子筛（OMS-2）纳米棒.利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、氮气吸附-脱附、程序升温还原（H2-TPR）分别对产物进行晶型、形貌、孔径和H2还原性能进行分析,并考察不同煅烧温度下的催化剂对苯的催化氧化性能及300℃煅烧催化剂的稳定性.结果表明,煅烧温度对氧化锰八面体分子筛（OMS-2）的表面特征有显著的影响,煅烧温度越高,比表面积和孔容越小,平均孔径越大.同时随着煅烧温度的增加,催化剂对苯的催化氧化性能降低.经300℃煅烧的催化剂对苯的催化活性最佳,反应温度为200℃时,苯的转化率达到了50%;当反应温度为250℃时,苯的转化率达到90%.经300℃煅烧的催化剂在260℃下70 h内,对苯的催化氧化性能降低了5%,具有良好的稳定性.     

负载型钌催化剂的制备对甲苯催化燃烧的影响

采用浸渍法,将贵金属钌负载到分子筛制备了钌基催化剂,探讨了分子筛类型、钌负载量、焙烧温度和催化剂粒径等制备条件对催化剂催化氧化甲苯性能的影响。结果表明,以ZSM-5为载体制备的钌基催化剂催化甲苯的效果优于β分子筛为载体的催化剂;随着钌负载量的增加,在1%～1.2%的范围内催化剂活性明显上升,之后有所下降;焙烧温度在250～350℃的范围内,催化剂对甲苯的催化活性随焙烧温度的升高显著上升,但350℃之后活性变化不大;在一定范围内适当降低催化剂粒径可增加催化剂的活性,但降到40目以下时催化剂活性变化不大。实验条件下制备的催化剂可在180℃时催化转化98%的甲苯,表现出了低温催化去除甲苯的优异性能。     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.     

催化氧化法处理苯系物工业废气催化剂的研制

研究了以铜锰钴氧化物为基本组成的催化氧化苯系物催化剂，评价其活性，并考察助剂，载体，浸渍方法与条件，氧化反应条件对其性能的影响，研究结果表明，铜锰钴蜂窝体载带催化剂适用于工业有机溶剂废气净化处理的需要。它的使用寿命和催化活性都具有实际应用价值。     

尖晶石型MnCo_2O_4催化剂的制备及SCR性能研究

用柠檬酸配位燃烧法制备了尖晶石复合金属氧化物MnCo2O4,使用X射线衍射仪、傅立叶红外分析仪对其进行了表征,并进一步在固定床反应器中考查了该催化剂的催化氧化、还原NO的性能以及SO2的影响。结果表明,所制备的MnCo2O4催化剂呈现典型的尖晶石结构,在300℃,空速20000h-1时,NO氧化率可以达到30%,而NH3催化还原NO的效率可达99.5%,但SO2对其还原性能有明显影响。     

等离子体协同金属氧化物催化氧化苯的研究

以Al2O3和Ag/Al2O3为催化剂,采用介质阻挡放电(DBD)反应器降解空气中低浓度的苯(C6H6),重点考察了苯的转化率、能量效率随能量密度的变化关系.研究发现:苯的氧化产物为一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO2),当能量密度为94 J/L时,在催化剂Ag/Al2O3、Al2O3存在以及不使用催化剂的条件下,苯的能量效率分别达到了0.054 mol/kW·h、0.038 mol/kw·h与0.024 mol/kW·h.同时,探讨了国外应用低温等离子体技术处理气体污染物的相关研究成果,并与本研究做了比较.     

混合金属氧化物/碳复合材料的制备及其对Pb(Ⅱ)的吸附性能

由金属离子及其类似物可控合成的层状双金属氢氧化物具有丰富的层间离子和表面官能团,因而在吸附方面得到了广泛研究,但吸附-脱附应用方式会对环境造成二次污染.将吸附刚果红的层状双金属氢氧化物通过煅烧碳化制备混合金属氧化物/碳复合材料,详细研究了对水溶液中重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附性能.结果表明,混合金属氧化物/碳复合材料对Pb(Ⅱ)具有较快的吸附速率和较高的吸附容量.30 min内吸附量即可达到150 mg·g^-1以上,同时,其吸附量随层状双金属氢氧化物中引入Mg²⁺含量的增加而增加,最大达到368 mg·g^-1.混合金属氧化物/碳复合材料对Pb(Ⅱ)的去除机制主要是表面诱导生成难溶物Pb₃(CO3)₂(OH)₂.研究结果为混合金属氧化物/碳复合材料对含铅土壤的修复奠定了应用基础.     

Fe/Mn-PAC催化剂的制备及其催化臭氧氧化降解活性艳蓝KN-R性能

为获得高效去除活性艳蓝的方法,采用浸渍煅烧法制备了Fe/Mn-PAC催化剂,对催化剂的表面形态和结构进行表征,研究了不同因素对KN-R降解效果的影响,以及催化剂的重复利用性和稳定性。结果表明：Fe/Mn-PAC催化剂表面粗糙,具有较多的微孔结构,催化剂表面的金属氧化物为致密的地衣状结构,有利于提升催化剂的催化性能。在催化剂投加量为400 mg/L,初始pH为7.5,Fe/Mn进料比为1∶1及负载量为4%时,Fe/Mn-PAC表现出最佳的催化KN-R降解的反应活性,45 min内KN-R去除率高达90%以上;经过5次回收利用,去除率仍可达到84.7%。研究结果证明了Fe/Mn-PAC催化剂具有优异的催化能力和出色的结构稳定性,为实现印染废水中活性艳蓝KN-R的有效去除提供了技术支持。     

微波加热下苯的催化氧化性能研究

研究考察了微波加热与传统电炉加热两种不同加热方式下苯的催化氧化性能,同时考察了微波加热下铜锰质量比,铈掺杂量及焙烧温度变化对铜-锰-铈/分子筛催化剂催化氧化苯性能的影响,并对催化剂进行了SEM和XRD表征.结果表明,微波加热下苯的催化氧化性能优于电炉加热,微波的"局部热点"效应、偶极极化作用与稳定的床层反应温度保证了苯的高效催化氧化;铜∶锰∶铈质量比1∶1∶0.33和焙烧温度500℃下催化剂的活性最高,苯的起燃温度与完全燃烧温度分别为165℃和230℃.催化剂表征分析可知,铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在保证了催化剂的高活性;稀土元素铈的掺杂促进了活性组分在催化剂表面的分散与规整化;高温焙烧可导致催化剂表面的烧结与活性组分的团聚,从而降低其催化氧化苯的活性.     

O_3催化氧化深度处理兰炭废水的试验研究

采用O3催化氧化法深度处理兰炭废水,提出了兰炭废水达标排放的新处理方法。以铜为活性组分,氧化铝为载体采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,并采用XRD对其进行表征,利用催化剂结合O3催化氧化法去除兰炭废水中经生化处理后残留的污染物。设计了催化氧化试验装置,考察了催化剂投加量、反应时间、O3用量以及pH等因素对处理效果的影响。实验结果表明,pH在酸性条件下有利于COD去除率的提高,O3用量提高有助于COD去除率的提高,将催化剂用量和反应时间控制在一定范围内有利于污染物的去除;最佳条件下催化剂投加量300 g,反应时间1 h,O3用量0.08 m3/h,pH为7左右时COD去除率可达到95%左右。另外,催化剂在20次反应过程中表现出较高的催化活性及较强的稳定性。     

Al2O3催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯

'Al₂O₃催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液臭氧化过程的影响结果表明:Al₂O₃可以显著提高臭氧氧化的效果,反应120min后,TOC的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%.实验中还考察了制备条件对Al₂O₃催化剂活性的影响并确定了反应的最佳工艺条件.在实验考察的范围内:焙烧温度600℃,Al₂O₃粒径为0.5～1.0mm时催化活性最高;最佳反应工艺条件为:催化剂投加量20g/L,混和气体流速200mL/min,反应温度15℃.通过单独臭氧氧化,单独臭氧氧化后再进行催化剂吸附,催化臭氧化的对比实验证明了Al₂O₃催化剂对体系TOC的去除主要是基于催化作用.     

钙钛矿型La1.4FeO3.6处理餐厨废水的湿式氧化催化性能研究

Fe元素不易产生生物毒性,以氧化物所形成的钙钛矿型结构有氧空位产生或消除为基础进行可逆氧化-还原过程的特征。采用新型的钙钛矿型La1.4FeO3.6催化剂,对餐厨废水进行湿式催化氧化处理,考察钙钛矿型La1.4FeO3.6催化剂的催化性能。研究表明,在140℃氧分压为0.6 MPa的条件下催化剂对高浓度餐厨废水具有较高的催化活性,但由于催化剂本身的缺陷,存在催化剂流失的问题。     

负载型铜酞菁的制备及其催化氧化巯基乙醇

以3-(环己氧基)-邻苯二腈和氯化铜为原料,通过钼酸铵固相法合成了一种烷氧基取代的铜酞菁配合物α-四(环己氧基)铜酞菁(CuPc),采用浸渍法将其负载在MCM-41和SBA-15介孔分子筛中,制备了CuPc/MCM-41和CuPc/SBA-15催化剂,并且负载后的酞菁还能回收利用,仍然具有催化效果。采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、红外光谱(IR)对目标产物进行表征,并用TG对酞菁进行热稳定性分析,结果表明酞菁在200℃时开始失重,350℃时失重率最大为58%;通过氮气吸附对催化剂进行表征,证明酞菁已经进入到分子筛孔道,孔容积分别从0.132 cm3/g减至0.055 cm3/g和0.420 cm3/g减至0.202 cm3/g。研究了2种催化剂在不同pH、催化剂浓度下对巯基乙醇(ME)催化氧化性能的影响,结果表明,CuPc/SBA-15对巯基乙醇(ME)具有较高的催化活性,且2种催化剂的活性在pH=12时都达到最大。     

催化湿式氧化法降解活性艳蓝的研究

以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的非均相催化氧化体系处理活性艳蓝KN-R。考察了反应时间、反应温度、pH和Fe2O3/γ-Al2O3投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始浓度为200mg/L时,在温度150℃、压力0.5MPa、H2O233mg/L、pH=6,反应时间1h,Fe2O3/γ-Al2O3投加量为8g/L的最佳条件下,活性艳蓝KN-R色度几乎完全去除,TOC和COD去除率分别为95.6%和82.5%。     

金属氧化物对CO还原NO反应的催化作用

采用固定床流动反应器,研究ＣｕＯ、Ｃｒ２Ｏ３、ＭｎＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、Ｎｉ２Ｏ３等单元金属氧化物及它们形成的复合氧化物对ＣＯ还原ＮＯ反应的催化活性。结果表明,在５００℃８００ｍｌ／ｍ＾３ＮＯ－０．２％ＣＯ－２．０％ＣＯ２－Ｎ２气氛中ＣＯ还原ＮＯ的能力很小,稳定还原率仅为１．５０％。     

NiO-Al2O3催化臭氧化降解阳离子红GTL模拟废水

采用浸渍法制备了NiO-Al2O3催化臭氧化催化剂,以阳离子红GTL模拟废水为目标化合物,考察了臭氧投加量、催化剂用量、不同工艺对阳离子红GTL去除率的影响,并通过循环使用实验,考察了催化剂的稳定性;通过添加无机阴离子、叔丁醇和采用紫外-可见吸收光谱方法,初步探讨了催化臭氧化处理阳离子红GTL的反应机理。结果表明:在臭氧投加量为1.75g/h,NiO-Al2O3催化剂量0.5g/L,初始pH=7.0时,100mg/L的阳离子红GTL模拟废水经14min的反应去除率可以达到98.48%,COD去除率可以达到78.79%;在循环使用过程中催化剂的催化能力保持稳定;添加Cl-、SO42-对染料的去除有减缓作用,而CO32-可以加快阳离子红GTL的去除速率;羟基自由基在O3/NiO-Al2O3体系去除阳离子红GTL过程中发挥了重要的作用。