北京冬、夏季颗粒物及其离子成分质量浓度谱分布

为认识北京大气颗粒物的重要特性之一的粒径谱分布,利用多级撞击式颗粒物采样器MOUDI对北京城区夏季和冬季大气颗粒物进行了4次为期1周的采样,采样时间分别是2001-07、2002-03、2002-07和2003-01.通过分析获得了颗粒物及其离子成分的质量浓度谱分布;发现北京城区颗粒物中细粒子占PM₁₀的40%～60%,已经成为PM₁₀的主要组成部分;但是细粒子和粗粒子的质量浓度与PM₁₀都有很强的相关性(R²>80%),仍然可以通过控制粗粒子的浓度来降低PM₁₀的浓度;在细粒子浓度高于70μg·m^-3时,硫酸盐、硝酸盐和铵盐在细粒子中所占比例之和大于70%,是颗粒物浓度升高的主要因素;并且观测到颗粒物的质量粒径谱分布在积聚模态存在2个亚模态以及积聚模态出现在1.0～1.8μm的粒径段的谱分布;对于积聚模态峰值出现在1.0～1.8μm粒径段的原因,进行了初步分析.     

深圳市城区大气颗粒物及主要水溶性无机离子的污染特征

基于2015年深圳市大气颗粒物和主要水溶性无机离子的观测数据,深入分析了大气颗粒物的浓度变化及二次污染特征.结果表明2015年深圳的大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）浓度虽然低,但其中细粒子占比高,PM_2.5/PM₁₀的比值高达0.744,甚至大于广州典型灰霾过程中的粗细粒子比.大气颗粒物浓度季节变化明显,秋冬高,春夏低.其日变化特征明显受到交通高峰的影响,汽车尾气可能是污染来源之一.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）质量浓度在PM_2.5中的占比超过1/3（37.7%）,且全年硫转化率都大于0.1,这说明深圳市细颗粒物主要来自于二次转化.深圳大气颗粒物浓度受气象要素影响显著,与气压正相关,与气温、相对湿度、降水及风速负相关;若将风速、气温、气压、相对湿度和降水作为一个整体考虑,这些气象要素对深圳大气颗粒物浓度的影响大小是PM₁ > PM₁₀ > PM_2.5.本工作不仅对深圳的大气环境管理和经济可持续发展有着重要参考价值,还对空气相对清洁地区的大气颗粒物和霾治理具有指导意义.     

2007年春节期间北京大气细粒子中正构烷烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM_2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM_2.5样品中的正构烷烃进行了检测和分析.结果表明,春节期间大气细粒子平均浓度全部超过WHO阈值,且夜间平均浓度要高于白天.细粒子中检测出C₁₀～C₃₃的正构烷烃,总浓度为201.7～2 715.6　ng·m^-3,夜间正构烷烃的平均总浓度（943.5 ng·m^-3）要高于白天(581.1 ng·m^-3）,除夕前的平均总浓度（1025.5 ng·m^-3）要高于除夕后（536.6 ng·m^-3）.主峰碳为23、 24和25,CPI值为0.9～1.4,平均为1.15,表明春节期间北京大气细粒子中的正构烷烃主要由化石燃料的不完全燃烧产生,%WaxC_n的结果表明生物源对气溶胶中正构烷烃的贡献率为8.5%～47%.     

北京夏季高温高湿和降水过程对大气颗粒物谱分布的影响

2004-07-13～2004-08-23使用TDMPS-APS系统在线测量颗粒物的数浓度谱分布,并于07-16～07-18选取了高温闷热夜晚、日间高温高湿和雨后晴朗干洁3种天气条件,使用多级串联撞击式采样器(MOUDI)测量颗粒物的质量浓度谱分布,结果表明,高温高湿天气条件下颗粒物的污染、尤其细粒子污染严重,导致很低的能见度(2.5km);PM_1.8和PM₁₀的质量浓度分别为170.68μg/m³和249.35μg/m³,细粒子质量浓度占PM10的68%;粒径为50～100nm颗粒物的数浓度最高,为2×10⁴～3×10⁴个/cm³;降雨过程对粗粒子和细粒子均有去除作用,对细粒子的去除作用尤为明显;降雨后PM₁₀和PM_1.8浓度分别比降雨前降低3倍和6倍;降雨过后的晴朗干洁天气有利于新粒子(3～20nm)的生成,生成的新粒子快速长大到50～100nm;随着污染物的累积,以后几天内又变为污染天气.     

北京市生物源一次气溶胶数浓度变化特征及影响因素

生物源一次气溶胶（PBAP）,是大气颗粒物的重要组成部分,不论微生物死活,对空气质量和人类健康均会产生影响,同时对大气化学以及气候变化都有重要影响.基于流式细胞仪分析技术,结合碘化丙啶（PI）和SYBR （SYBR Green I）双荧光探针,对北京城区大气环境中死的和活的PBAP进行了识别和定量分析,并探究气象因子和空气污染因子对其影响.结果发现,北京城区死的和活的PBAP数浓度中值夏季（1.03×10⁶个·m^-3和7.43×10⁵个·m^-3）高于冬季（7.34×10⁵个·m^-3和6.18×10⁵个·m^-3）,且两者呈现明显的同步变化趋势.统计学结果分析发现,PBAP数浓度与气象条件和空气质量等环境影响因子相关性并不显著,与温度和湿度呈现弱正相关关系,与O₃、最大风速和日照时数呈现弱负相关关系.PBAP数浓度与细颗粒物PM_2.5浓度相关性较弱,与粗颗粒物（PM_2.5-10）浓度呈现明显的正相关关系.静稳天气和沙尘长距离传输都可以提升北京城区PBAP的数浓度水平.     

2019年国庆节前后北京气态氨和气溶胶铵盐浓度的同步观测

我国自2013年实施《大气污染防治行动计划》以来,大气细颗粒物（PM_2.5）特别是硫酸盐浓度迅速下降,但硝酸盐浓度降幅较小,大气中过量的氨气（NH₃）是维持硝酸盐居高不下的主要因素.迄今,我国生态环境部门尚未将NH₃纳入常规观测,以往有关NH₃和气溶胶铵盐（NH₄⁺）的研究多是分别进行的,缺少同步观测.由于NH₃和NH₄⁺在大气中可互相转化,只测量其中一种相态很难全面了解它们的动态变化.本研究基于酸涂覆的蜂窝型扩散管和膜采样串联系统,同步测量了2019年国庆节前后北京城区大气NH₃和NH₄⁺浓度,时间分辨率为2 h（PM_2.5>35 μg·m^-3）~5 h（PM_2.5<35 μg·m^-3）.结果表明,采样期间NH₃和NH₄⁺平均浓度分别为（4.1±2.9）μg·m^-3和（1.7±1.4）μg·m^-3,且二者均与PM_2.5、CO和NO₂呈现相似的时间变化规律.NH₃浓度在早晨（05：30~08：30）和夜间（21：30~05：30）较高,这种双峰日变化特征在污染天（PM_2.5>75 μg·m^-3）最为明显.NH₃浓度在污染天17：30~21：30存在明显的低谷,这主要与有利的扩散条件有关（平均风速6 m·s^-1）.NH₄⁺浓度的日变化特征与NH₃差异较大,NH₄⁺浓度在非污染天（PM_2.5<75 μg·m^-3）17：30~21：30出现明显峰值,期间NH₃浓度较低,而NO₂浓度较高.在非污染天,NH₃浓度是NH₄⁺的2.8倍;而在污染天,由于气粒转化加速,大气NH₃浓度低于NH₄⁺（NH₃/NH₄⁺=0.8）.国庆节前大气NH₃、CO、NO₂、SO₂和PM_2.5浓度超过国庆后的幅度分别为54.2%、40.4%、33.3%、0.0%和49.4%.国庆节前虽然实施了减排行动,但极端不利的静稳天气导致大气环境容量下降,掩盖了污染物减排的效果,导致大部分污染物浓度不降反升.     

上海市秋季典型大气高污染过程中颗粒物的化学组成变化特征

于2010年10月1日至11月30日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度及细粒子化学组分进行了在线连续观测,获得了秋季大气灰霾和沙尘等典型污染过程中颗粒物质量浓度和化学组成的变化特性.观测结果显示,在大气灰霾污染过程中PM₁₀和PM_2.5的日均最高浓度分别达到216~293 μg·m^-3和130~204 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀的比值在65%以上,总的可溶性无机离子(TWSII)占PM_2.5质量浓度的50%以上,有机碳(OC)和元素碳(EC)的总和占25%~30%.二次可溶性离子(SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)占TWSII的83.3%~87.5%,OC/EC的比值在5左右,表明在灰霾污染过程中二次组分对PM_2.5的贡献较大;沙尘天气以粗粒子污染为主,TWSII、OC和EC分别仅占PM_2.5质量浓度的27.2%、13.4%和2.0%,二次可溶性离子(SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)占TWSII的55.7%,Ca²⁺、Mg²⁺等地壳组分的比例较灰霾天气明显升高.研究结果还显示,SO₄^2-和NO₃^-等二次离子组分的生成与颗粒物中硫与氮的氧化速率有关,在大气灰霾过程中硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)值较高,分别为0.24±0.10和0.15±0.06,说明SO₂通过二次反应生成SO₄^2-的能力较强,在污染的环境下高浓度的NO₂更有利于向NO₃^-转化.     

青岛沿海地区大气气溶胶浓度与主要无机化学组成

从 1997-09～1998-11期间 ,5次监测大气气溶胶 ,获得了青岛沿海地区气溶胶 (TSP、PM₁₀ 、PM_2.5)的质量浓度 .气溶胶中直径 <2.5μm的细粒子质量浓度约占TSP总浓度的 50% ;<10μm的粒子的质量浓度则占TSP总浓度的 75% .对气溶胶中主要可溶性离子组分的分析表明 :TSP中可溶性离子的质量浓度占总质量浓度的40%以上 .其中主要可溶性离子为SO^2-₄、NO^-₃ 、NH⁺₄ .这 3个离子的质量浓度约占可溶性离子总浓度的 70% ,而且主要存在于细粒子中 ,表明其主要来自二次气溶胶 .冬季气溶胶浓度大大高于其它季节 .     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

WPSTM-TEOMTM-MOUDITM的对比及大气气溶胶密度研究

通过对2005年夏季上海、北京地区大气气溶胶观测中3种不同原理气溶胶分析及采样仪的对比,考察了颗粒物个数浓度粒径分布仪（WPS^TM）、锥形元件振荡微量天平（TEOM^TMTM）在运行中所得数据的可比性.其中TEOM^TM测量PM_2.5质量浓度与WPS^TM计算PM_2.5质量浓度数据的相关系数分别为0.77和0.79,并发现在粗粒子颗粒物比例较高的时段二者相关性分别提高为0.91和0.84.MOUDI^TM分级质量浓度与WPS^TM计算分级质量浓度数据对比显示,除最小粒径分级外其他分级均有较好相关性（R分布在0.76～0.92）.应用2组不同对比数据推测了上海和北京观测点PM_2.5颗粒物密度,研究发现上海采样点颗粒物密度约为1.70 g·cm^-3,而北京采样点颗粒物密度约为1.50 g·cm^-3.     

奥运前期与奥运期间北京市大气细颗粒物特征比较分析

利用城市生态系统研究站对北京市奥运前后(2008年6～9月)大气中细颗粒物(PM2.5)进行连续监测,获得不同阶段PM2.5日平均浓度的动态特征,分析气象因素、人为控制管理措施对颗粒物浓度的影响.结果表明,近北五环的生态中心站点(RCEES)颗粒物日均浓度平均值为0.067 mg.m-3,奥运期间的颗粒物浓度(0.060 mg.m-3)比奥运前期(0.081 mg.m-3)减少了约26%.而位于南二环市中心的教学植物园站点(JX)颗粒物浓度平均含量为0.078 mg.m-3.JX站点奥运期间的颗粒物浓度(0.069 mg.m-3)比奥运前期(0.095 mg.m-3)减少了约27%.各个阶段PM2.5的日变化都基本呈现双峰态势.第一个峰值出现在08:00～10:00左右,RCEES站点颗粒物浓度为0.068 mg.m-3,JX站点浓度值为0.089 mg.m-3;另一个峰值出现在晚20:00～22:00左右,RCEES和JX站点颗粒物浓度为0.079 mg.m-3和0.083 mg.m-3,这主要与上班交通高峰导致的尾气排放污染和道路扬尘污染等有关.研究气象参数发现奥运期间与奥运前期气象条件无显著差异,属于高温高湿风力不大的典型北京夏季天气条件.奥运期间颗粒物浓度与温度呈显著正相关(P<0.01),而与风速、相对湿度及降水相关性不显著(P>0.05).而连续多年大气污染综合治理措施和奥运空气质量保障措施的实施,产生了显著环境效益.在自然因素相差不大的条件下,人为控制因素对奥运期间颗粒物的下降起到主导作用.     

北京市冬季气象要素对气溶胶浓度日变化的影响

对2004年1月1—15日北京气溶胶浓度与相对湿度、气压、风速、风向等气象要素的平均日变化进行分析,结果表明:北京冬季ρ(PM₁₀₎日变化明显,受气象要素的日变化影响. ρ(PM₁₀₎与相对湿度和气压呈正相关性;风速对ρ(PM₁₀)的日变化影响明显,09:00—18:00风速和ρ(PM₁₀₎变化趋势一致,呈正相关性,其他时间则呈负相关性; 风向对粗、细粒子的数浓度影响不同,细粒子数浓度在偏东风时大,西、西南风时小,而粗粒子则相反;粗、细粒子的数浓度日变化受气象要素的影响程度不同,相对于粗粒子,细粒子数浓度更易受气象要素日变化的影响.      

2004年春季北京一次沙尘暴的理化特性分析

2004-03-27～2004-03-29北京发生沙尘暴天气期间,监测了气溶胶TSP、PM10和PM2.5的浓度,利用撞击式采样器采集了8级膜样品,并用ICP-MS分析了气溶胶中元素的含量,同时监测了地面辐射和风速的变化.结果显示,此次沙尘暴导致TSP浓度比平时增加3～4倍,PM10浓度增加2～3倍,PM2.5浓度有所降低.研究还表明:地壳元素Na、Mg、Al、Mn和Fe主要分布在粗粒子上.而污染元素Zn、Pb主要分布在细粒子上,污染元素主要是本地源.沙尘暴对总辐射有明显的影响,导致地面总辐射衰减了37.8%.受大风影响粗粒子浓度增加显著,细粒子浓度明显减少.     

不同交通状况下道路边大气颗粒物数浓度粒径分布特征

研究了不同交通状况下北京交通环境大气颗粒物数浓度的污染特征.应用扫描电迁移率颗粒粒径谱仪(SMPS)测定了2009年8月常规交通状况和2008年8月奥运交通状况下北四环道路边大气颗粒物的数浓度,分析了数浓度的粒径分布特征及其逐时变化规律,目的为辨析交通流改变对交通环境中颗粒物数浓度的影响.常规交通状况下道路边超细颗粒物(10～100nm)和10～478 nm颗粒物总粒数浓度分别为(1.15±0.49)×104个.cm-3、(1.61±0.57)×104个.cm-3,奥运交通状况下分别下降到(0.55±0.14)×104个.cm-3、(1.21±0.24)×104个.cm-3,不同粒径段中超细颗粒物数浓度降幅最高,为52.2%.常规交通状况下道路边大气中颗粒物粒数浓度呈双峰分布,峰值粒径依次为22.5 nm和113.0 nm.奥运期间由于机动车单双号限行和黄标车禁行等措施的实施,22.5 nm处颗粒物数浓度峰值消失.粒径分布逐时变化显示,常规交通状况下00:00～04:00柴油车流量高峰、11:00～13:00高温强光照和17:00～20:00交通晚高峰这3个时段内超细颗粒物数浓度较高;而奥运期间受到交通流量下降、平均车速提高等因素影响,道路边颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋于平缓.     

Chemical composition and quantitative relationship between meteorological condition and fine particles in Beijing

The recent year‘s monitor results of Beijing indicated that the pollution level of fine particles PM2.5 showed an increasing trend. To understand pollution characteristics of PM2.5 and its relationship with the meteorological conditions in Beijing, a one-year monitoring of PM2.5 mass concentration and correspondent meteorological parameters was performed in Beijing in 2001. The PM2.5 levels in Beijing were very high, the annual average PM2.5 concentration in 2001 was 7 times of the National Ambient Air Quality Standards proposed by US EPA. The major chemical compositions were organics, sulfate, crustals and nitrate. It was found that the mass concentrations of PM2.5 were influenced by meteorological conditions. The correlation between the mass concentrations of PM2.5 and the relative humidity was found. And the correlation became closer at higher relative humidity. And the mass concentrations of PM2.5 were negtive-correlated to wind speeds, but the correlation between the mass concentration of PM2.5 and wind speed was not good at stronger wind.     

奥运时段北京及近周边区域空气污染观测与比对分析

为研究奥运时段北京与近周边区域空气质量的相互影响,评价区域污染源协同减排对奥运时段北京空气质量的作用,寻求北京空气污染预警的有效途径,2008-06-01～2008-10-03在北京奥运村以及近周边的河北涿州、廊坊、香河、燕郊进行了空气污染联网观测.结果表明,夏秋季节北京和近周边首要污染物均为颗粒物,北京和周边可吸入颗粒物(PM10)平均质量浓度分别为(114±66)μg/m3和(128±59)μg/m3;细粒子(PM2.5)质量浓度则分别为(77±47)μg/m3和(81±51)μg/m3;臭氧质量浓度小时最大值的平均分别为(164±52)μg/m3和(165±55)μg/m3;NOx分别为(58±23)μg/m3和(25±14)μg/m3.相对于6月,奥运会时段(8月8日～8月24日)北京地区PM10、PM2.5、O3、NOx的浓度分别下降69%、62%、18%和41%,残奥会时段(9月6日～9月17日)PM10、PM2.5、O3、NOx的浓度分别下降56%、49%、17%和16%.北京大气中细粒子浓度受周边影响严重,而NOx有向周边扩散的潜势,夏季臭氧则表现出区域污染的特征.结合气象要素分析表明,近周边区域联网观测,有助于北京空气质量预警研究,并可为区域协同防控空气污染提供科学支撑.     

北京2008奥运期间PM10的单颗粒形貌类型及生物活性研究

采集2008年北京奥运会期间大气PM_(10)和PM_(2.5)样品,计算质量浓度,得出奥运会期间大气污染水平.利用场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对PM_(10)和PM_(2.5)的形貌特征和粒度分布进行分析.同时应用质粒DNA 评价法研究了奥运会期间PM_(10)样品的生物活性.结果表明,奥运会期间可吸入颗粒物质量浓度日均值均符合国家2级标准,PM_(2.5)和PM_(10)的比值为0.63,以细粒子PM_(2.5)为主.奥运期间PM_(10)和PM_(2.5)样品的微观形貌主要为球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知细颗粒,其中球形颗粒和未知细颗粒占有相当大的数量比例.PM_(10)和PM_(2.5)数量-粒度呈单峰分布,主要分布在0.1～0.4 μm范围内.PM_(10)的体积-粒度呈双峰分布,主要分布在0.4～0.5 μm和1～2.5 μm范围内,PM_(2.5)主要分布在1～2.5 μm范围内.质粒DNA 评价结果表明,北京2008奥运期间可吸入颗粒物生物活性明显降低,要达到20%的损伤需要的颗粒物剂量浓度在180 μg·mL~(-1)以上,明显高于2004年的63 μg·mL~(-1),可见奥运期间大气颗粒物对人体危害比往年减小.     

兰州市夏秋季颗粒物谱分布特征研究

采用APS-3321空气动力学粒径谱仪对兰州市2010年8～10月0.5～20μm大气颗粒物浓度及其谱分布进行了实时监测,并通过聚类分析方法结合气象观测数据对体积浓度谱特征及其影响因素进行了分析.以阐明兰州市夏秋季不同粒径段颗粒物浓度水平和粒谱分布特征及其成因.结果表明,0.5～20μm大气颗粒物小时平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(108.1±92.2)个.cm-3、(282.9±267.9)μm2.cm-3和(92.2±127.3)μm3.cm-3,细粒子(0.5～2.5μm)分别占0.5～20μm大气颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的98.7%、73.8%和52.9%.观测期间数浓度谱呈单峰分布,峰值出现在积聚模态,表面积浓度谱和体积浓度谱呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.颗粒物体积浓度谱主要有7类代表不同源和气象条件影响的分布型.受浮尘天气和局地扬尘影响的颗粒物体积谱分布在粗模态有明显的峰,而受机动车直接燃烧排放和二次扬尘影响的颗粒物体积谱分布呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.     

北京市2009年8月大气颗粒物污染特征

为研究2008年8月北京奥运会1a之后北京市大气颗粒物的污染特征,于2009年8月对北京市大气颗粒物PM10、PM2.5样品进行采集,测量其质量浓度并对其中的水溶性离子组分进行分析.研究发现2009年8月北京市大气颗粒物PM10、PM2.5质量浓度日均值分别为176.9μg/m3和102.5μg/m3.PM10质量浓度比2008年观测值上升了180%,比2007年降低了10%; PM2.5质量浓度比2008年观测值上升了126%,比2007年上升了31%.水溶性离子是大气颗粒物的重要组分,分别占PM10和PM2.5质量浓度的43%和61%.对比发现,污染天气条件下PM2.5/PM10和NO3-/SO42-比值升高,移动源是北京地区主要的污染物来源.风向风速和降水等天气条件对颗粒物质量浓度有很大影响,其中0.5~1.0m/s的东南风条件下大气颗粒物污染最为严重.