负载型烯土复合氧化物燃烧催化剂的失活研究

本文探讨了负载型稀土复合氧化燃烧催化剂在使用过程中失活的主要特征，通过ＸＲＤ，ＴＥＭ，ＢＥＴ比表面测定及不同使用期的活性测定，证实催化剂在使用后的４－８个月内，烧结是失活的主因；因ＸＰＳ谱显示硫中毒积累性，以ＳＯ＾２－４形式沉积于催化剂表面，构成了燃烧催化剂后期失活的主要因素，由于催化燃烧反应在较高的温度进行，并充分供氧，所以积炭引起失活的可能性较小，这可以从孔容数据和一些电镜照片中得到证实。     

低浓CH4催化燃烧的研究

制备了陶瓷蜂窝结构贵金属和金属氧化物催化剂,研究了CH_4的氧化活性,其中金属Pd催化剂具有最佳的活性,使用Pd催化剂测定了低浓CH_4燃烧的若干基本参数,获得若干基础性的结果。     

烟气脱硫脱硝用铜基催化剂的制备及评价

以CuO为主要活性组分制备了CumVnOx/ZSM-5和CuO/γ-Al2O3两种催化剂,分别进行BET,XRD和TEM表征,分析了反应前后催化剂的比表面积,晶型及骨架结构的变化,结果表明:CuC2O6/ZSM-5结构稳定,其失活是由于孔口中毒造成,还原后大部分可恢复;CuO/γ-Al2O3在反应后有部分烧结,其失活是由于结构破坏和均匀吸附中毒造成的,前者是永久性失活,而后者是暂时性失活,优化工艺后的最佳脱硫脱硝效率分别达到99.6%和97.8%,10h内的稳定活性分别为97%和83%.     

无机阴离子对TiO2/SiO2光催化降解酸性红B活性的影响

以酸性红B为模型化合物，分别考察了6种常见的无机阴离子对TiO2/SiO2复合光催化剂活性的影响，并考察了导致催化剂失活的无机阴离子的最低浓度。结果表明，除了HCO3^-能引起催化剂部分不可逆中毒外，其余5种离子并没有在催化剂形成占位。失活的催化剂通过简的HCl冲洗即可再生。另外，对催化剂的失活机制作了初步探讨。     

汽车尾气净化非贵金属催化剂SO2中毒机理研究

用TPD,IR,XPS等方法研究了汽车尾气净化的复合氧化物催化剂SO_2中毒机理。结果表明,催化剂SO_2中毒失(?),首先是SO_2在催化剂活性中心上进行化学吸附,然后部分SO_2与活性组分生成相应的亚硫酸盐和硫盐酸,从而使催化剂失活。SO_2的化学吸附及部分生成相应的亚硫酸盐,与生成硫酸盐相比,对催化剂失活的影响,前者更为明显。     

MnOx/PG低温SCR催化剂二氧化硫中毒及再生特性

采用等体积浸渍法制备了锰氧化物负载凹凸棒石(MnO_x/PG)低温SCR(Selective Catalytic Reduction)催化剂,在含硫气氛中进行低温SCR催化脱硝反应后受SO_2的毒化作用而失活.考察了热处理和水洗两种再生方式及再生工艺条件对中毒后的MnO_x/PG催化剂活性恢复的影响.结果表明,热处理不能有效恢复催化剂活性,而水洗再生可以使中毒催化剂的活性完全恢复;两种再生方法的工艺条件均对催化剂活性恢复效果不大.通过BET、SEM、元素分析等表征手段对催化剂中毒机理和中毒前后性能变化进行分析.结果表明,硫酸铵盐和多聚SO_4~(2-)的形成是导致MnO_x/PG催化剂活性降低的主要原因.热处理使催化剂部分活性恢复的原因在于表面硫酸铵盐的分解,而水洗再生可以有效的去除催化剂表面的硫酸铵盐和SO_4~(2-)聚合体,进而催化剂活性完全恢复.     

失活甲醇催化剂用于脱除硫化氢的研究

本文研究了失活甲醇催化剂用于脱除硫化氢的试验。结果表明,失活甲醇催化剂具有较好的脱硫性能,其重量硫容在室温和６２３Ｋ时稍低于工业氧化锌脱硫剂,在４２３Ｋ－５２３Ｋ的温度范围内则大于工业氧化锌脱硫剂,其体积硫容在室温下大于工业氧化锌脱硫剂,失活甲醇催化剂的工作硫容随着的升高而增长,而且在低反应空速时或者经过还原后具有更大的硫容。     

二氧化氯对水中病毒、藻类和浮游动物的失活效果

本文研究了二氧化氯对水中一些主要病毒、藻类和浮游动物的失活效果,以及在不同消毒剂投量、接触时间和pH值等条件下,二氧化氯(ClO_2)对水体中一些微生物的杀灭和失活效果.与液氯对比的结果表明:ClO_2对藻类失活效果优于或相当于液氯;ClO_2对病毒和浮游动物的失活效果显著优于液氯;ClO_2可在一广泛的pH值范围内杀灭微生物.此外,还从理论上初步探讨了ClO_2对病毒的失活机理.研究结果表明,ClO_2是一种优良的液氯替代消毒剂,这对开展ClO_2的研究及其应用有重要意义.     

锰基低温SCR脱硝催化剂抗硫抗水性能研究进展

锰基催化剂以其良好的低温脱硝活性受到越来越多的关注,在低温脱硝领域具有广阔的应用前景.然而,在实际应用过程中,反应气氛中存在的SO_2和H_2O容易造成催化剂中毒失活.本文分析了锰基催化剂在低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)过程中SO_2和H_2O的中毒机理,重点介绍了提高锰基催化剂抗硫抗水性方面的研究进展,从添加过渡金属助剂、改变形貌和改变制备方法等3个方向展开分析.最后针对目前锰基催化剂存在的问题,提出了改进意见,并对锰基脱硝催化剂未来的发展方向和应用前景进行了展望.     

NiO/SrBi2O4可见光催化杀菌的研究

采用共沉淀法制备SrBi2O4,利用浸渍法将NiO负载到SrBi2O4表面上,制得可见光催化杀菌剂.紫外可见漫反射光谱的测定显示催化剂在400-650nm波长有吸收.表明NiO/SrBi2O4在可见光(λ＞420 nm)照射下对革蓝氏阴性菌大肠杆菌(E.coli)有很高的杀菌活性.通过TEM观察和ICP测定反应过程中钾离子的浓度变化,证实细菌细胞壁和细胞膜均遭到破坏.     

膜-悬浮光催化降解反应器中催化剂活性及其影响因素分析

考察了膜 悬浮光催化降解反应器小试系统在处理自配废水的连续运行中催化剂活性的变化 .试验发现 ,经两周的连续运行 ,催化剂活性有明显降低 ,降为原催化剂活性的 1 4 % .分析引起催化剂活性降低的可能原因有 :催化剂颗粒的聚集、有机污染物和无机垢体在催化剂表面的附着 .采用超声波粉碎、次氯酸钠碱洗和盐酸酸洗的方法来恢复催化剂活性 .结果表明 ,采用 1 0 %的盐酸清洗可使催化剂活性恢复到初始值的 6 4 %左右 ,效果最明显 .推测由于水中硬度在催化剂表面形成的CaCO3沉淀是导致催化剂活性降低的最主要因素 .     

超细Ce0.5Zr0.5O2的制备及其催化甲烷燃烧性能研究

以共沉淀法制备Ｃｅ－Ｚｒ－Ｏ固溶体,在液相反应阶段、干燥阶段和灼烧阶段分别采取快速喷射和加入表面活性剂、正丁醇共沸蒸脱水以及选择适当灼烧温度等手段控制团聚体的生成,制得超细颗粒Ｃｅ０．５Ｚｒ０．５Ｏ２固溶体。     

Studies on catalytic reduction of nitrate in groundwater

Catalytic reduction of nitrate in groundwater by sodium formate over the catalyst was investigated. Pd-Cu/γ-Al₂O₃ catalyst was prepared by impregnation and characterized by brunauer-emmett-teller (BET), inductive coupled plasma (ICP), X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM) and energy dispersive X-ray (EDX). It was found that total nitrogen was effectively removed from the nitrate solution (100 mg/L) and the removal efficiency was 87%. The catalytic activity was affected by pH, catalyst amount used, concentration of sodium formate, and initial concentration of nitrate. As sodium formate was used as reductant, precise control in the initial pH was needed. Excessively high or low initial pH (7.0 or 3.0) reduced catalytic activity. At initial pH of 4.5, catalytic activity was enhanced by reducing the amount of catalyst, while concentrations of sodium formate increased with a considerable decrease in N₂ selectivity. In which case, catalytic reduction followed the first order kinetics.     

Pd nanoparticles entrapped in TiO<Subscript>2</Subscript> nanotubes for complete butane catalytic combustion at 130 °C

Air pollution by volatile organic compounds is a major health issue due to increasing industrialization and urbanization, notably in the developing countries. Cleaning organic pollutants by catalytic combustion is a potential solution, but actual methods require relatively high temperatures, thus increasing remediation costs. There is therefore a need for methods that operate at mild temperatures. Here we prepared a novel catalyst made of Pd nanoparticles entrapped in TiO₂ nanotubes by vacuum-assisted impregnation. Then, we tested this catalyst for butane combustion. The catalyst was characterized by N₂ adsorption–desorption isotherms, transmission electronic microscopy, energy-dispersive X-ray analysis coupled with a scanning transmission electron microscope, X-ray photoelectron spectroscopy and temperature programmed oxidation. Results show a complete combustion of butane at 130 °C, which is about 20 °C lower than temperatures required by actual catalysts made of Pd nanoparticles deposited on the exterior surface of TiO₂ nanotubes. Structure characterization suggests that this higher performance at lower temperature is explained by the confinement of TiO₂ nanotubes. Such a confinement could hinder the metal sintering and, in turn, facilitate the formation of PdO during oxidation on the entrapped Pd nanoparticles.     

Ce(x)Mn/TiO2-y催化剂低温NH3-SCR脱硝性能

以锐钛矿TiO₂(P25)为载体采用原位生长法负载锰氧化物制备了Mn/TiO₂催化剂,再以等体积浸渍-煅烧法对该催化剂掺杂氧化铈制备Ce(x)Mn/TiO₂-y催化剂用以烟气低温SCR脱硝.在固定锰负载量(质量分数为8%)的基础上,考察了铈掺杂量(铈锰摩尔比)、煅烧温度对催化剂SCR脱硝性能的影响.采用TEM、BET、XRD和XPS等手段表征了催化剂的理化结构特性.结果发现,当Ce/Mn的摩尔比例为1.0,煅烧温度为300℃时,Ce(1.0)Mn/TiO₂-300催化剂在150—300℃温度范围内、10500—27000 h^-1的空速范围内,能够保持90%以上的NO转化率.理化性能分析结果表明,煅烧温度对催化剂的微观形貌影响显著,随着煅烧温度的升高,Ce(1.0)Mn/TiO₂-500催化剂活性物种颗粒集聚明显、比表面积降低,且锰氧化物价态分布偏向于低价态;铈的掺杂有助于Ce(1.0)Mn/TiO₂-300催化剂活性物种在载体表面的均匀分散,可以促进产生更多的Mn4+物种和更多的吸附氧,有利于催化剂低温SCR脱硝性能的提升.     

LnSrCoO4对CO和C3H8的氧化性能

采用聚乙二醇凝胶法制备LnSrCoO4(Ln=La,Sm)复合氧化物,考察了其对CO和C3H8的氧化反应活性,并运用XRD,BET,TEM和TPD等方法对其进行了表征．结果表明：该类复合氧化物具有四方K2NiF。结构,对CO和C3H8的氧化反应具有不同的催化活性,而LaSrCo04催化活性更好．     

载体制备方法对贵金属催化剂Ru/ZrO2催化湿式氧化性能的影响

蒸煮处理水合氢氧化锆制备了ZrO20A;将水合氢氧化锆静置过夜制得ZrO2-B;以此两种载体通过初湿浸渍法制得Ru／ZrO2催化剂．在BET测试中,ZrO2-A载体及其相应催化剂的比表面积远高于ZrO2-B载体及相应催化剂．TPR表明Ru／ZrO2-A中Ru的分散性更好,金属与载体的相互作用更为紧密．以苯酚和乙酸水溶液为模拟废水进行催化剂的评价,结果表明,Ru／ZrO2-A无论是在反应活性还是稳定性上均优于Ru／ZrO2-B．     

CO2加氢低压合成甲醇CuO—ZnO催化剂性能的研究

本文详细论述了CuO-ZnO的特性与沉淀过程中pH值变化、沉淀剂种类、沉淀剂的加料方式和催化剂的热处理条件,以及活化气氛等因素之间的相互关系,实验中运用了XRD,BET,XPS等测试手段,对催化剂的结构及其表面性质进行了深入探讨,得到了催化剂的最佳含量组成和催化剂活性组份可能的存在状态。