NO/SO_2臭氧协同氧化与吸收特性的实验研究

为研究燃煤烟气中NO/SO_2协同高效脱除方法,某热电厂通过现场实验研究了O3对烟气中NO、SO_2的选择性氧化规律以及脱硫浆液、半干法循环脱硫灰对氧化产物的吸收效能。结果表明:烟气中NO、SO_2同时存在时,烟气中的O3优先氧化NO,当O3过量30%时,SO_2氧化率可达到42%;实际湿法脱硫循环浆液对混合烟气中SO_2吸收率达到近100%,对NOx(x>1)最大吸收率仅为42%;含水量1)最大吸收率仅为30%,且吸收剂在218s后即丧失脱除效能;含水量为15%的半干法脱硫灰对混合烟气中SO_2吸收率达到100%,对NOx(x>1)最大吸收率为75%,吸收剂脱除效果良好且具备长时间稳定脱除效果。     

KMnO_4氧化复合NaOH液相吸收同时脱硫脱硝的实验研究

利用鼓泡吸收装置研究了KMnO_4/NaOH氧化吸收NO和SO_2过程,得出以下结论:同时脱硫脱硝时的脱硝效果要好于单独脱硝,但脱硫效果相差相当;KMnO_4和NaOH初始浓度的增加都能促进NO_x的脱除,但KMnO_4的促进作用更加明显;较低浓度SO_2的加入可促进NO_x脱除,然而过高浓度的SO_2会抑制NO_x的脱除。KMnO_4/NaOH同时脱硫脱硝可使脱硝率达70%左右,且脱硫率达98%以上,总体上效果理想。     

钙基吸收剂液相氧化法协同脱硫脱硝试验

采用CaCO3作为吸收剂,利用单隔板喷射鼓泡实验装置研究了NaCl02作为氧化剂的协同脱硫脱硝效果,并与KMnO4进行了对比.考察了不同试验条件对NO和SO2脱除效率的影响.实验结果表明,同等条件下NaClO2的脱硫脱硝效果优于KMnO4;低pH值有利于NaClO2氯化脱硝,但对于KMnO4氧化脱硝,pH值无明显影响;提高SO2浓度或降低NO浓度均可提高NO脱除效率,NaClO2的氧化脱硝特性较KMnO4显著;提高氧化剂加入量和喷射管浸没深度均可以提高脱硫脱硝效率.     

类芬顿试剂液相氧化法脱硝的实验研究

以类芬顿试剂(H2O2/Fe3+/UV)液相氧化法脱硝,探讨了液相催化和类芬顿脱硝反应的机理及其关系.研究了H2O2浓度、[H2O2]/[Fe3+]、初始pH值、气体流量、紫外光和H2O2投加方式对NO去除率的影响.结果表明,脱硝效率随H2O2浓度增加而升高;H2O2浓度一定时,Fe3+浓度的增加有利于NO的脱除,[H2O2]/[Fe3+]=6时,脱硝效率最高;当初始pH值3时,pH值升高,脱硝效率下降,初始pH值为3时脱硝效果最好;NO去除率随气体流量的增加而下降;紫外光的照射能提高脱硝效率;分3次等量投加H2O2可以使脱硝效率维持在80%左右.     

超重力环境下活性氧簇氧化吸收一氧化氮的研究

为了减少工业排放氮氧化物(NOx)对大气造成的污染,需要去除难溶性的NO。活性氧簇(ROS)可以将NO氧化为水溶性NO_2,超重力机可以强化气液传质效果。结合二者的优势,文章提出了一种在超重力环境下利用ROS氧化去除NO的方法。研究了吸收液pH值、转速、温度、气液比、气体浓度、吸收液循环对NO脱除率的影响,并对吸收产物进行了测定。结果表明,在20℃,H_2O_2浓度为1 mol/L,H_2O_2溶液pH为13,超重力机转速为1 200 r/min时,NO的脱除效率最好。当NO体积浓度为500×10~(-6),气液比为100时,NO的脱除效率可达96%。NO最终变为NO_3~-存在于液相中,且该吸收液可以用于同步脱硫脱硝。     

燃煤电站炭基催化法脱硫脱硝工艺参数分析

在自主设计建设的炭基催化剂脱硫脱硝试验平台上,通过单一变量试验,分别研究了ρ(SO_2)、φ(O_2)、φ(水蒸气)、床层温度、空速、ρ(NO)、氨氮比等工艺参数对炭基催化剂脱硫脱硝性能的影响,分析得到了适合燃煤电站炭基催化法脱硫脱硝技术的工艺参数。较优的脱硫工艺参数为:ρ(O_2)为3%～4%,φ(水蒸气)为12%,床层温度为80～120℃,空速为400～2200 h-1,此时脱硫效率达到98%以上;较优的脱硝工艺参数为:φ(O_2)为3%～4%,φ(水蒸气)为5%,床层温度为110～130℃,空速为1000 h-1,氨氮比>1,此时脱硝效率达到70%以上;在电厂烟气的温度及φ(O_2)条件下,炭基催化剂有较高的脱硫脱硝效率,为其在电力行业的应用提供参考。     

活性分子O3深度氧化结合湿法喷淋脱硝机理试验研究

针对活性分子O_3氧化结合湿法喷淋脱硝技术,研究了O_3/NOx摩尔比和气相反应温度对NOx脱除效率的影响.试验结果表明,温度是决定臭氧脱硝效率的关键参数.在反应温度为90℃,O_3/NO摩尔比大于1.1的条件下,其脱硝效率要明显高于150℃的工况.这是因为在150℃反应温度条件下,臭氧与NOx反应遵循O_3+NO=NO2,基本不随O_3/NO摩尔比变化而改变;而90℃时,O_3/NOx1.1,O_3+NO=NO2为主要反应,O_3/NOx1.1时,臭氧会与NO2进一步发生深度反应,具体反应如下:NO2+O_3=NO_3+O2,NO2+NO_3=N2O5.由于N2O5在水中的溶解度要远高于NO2,故低温氧化结合湿法喷淋技术可实现NOx高效脱除.此外,通过傅里叶红外吸收光谱仪也检测到了N2O5的吸收峰.最后,用离子色谱仪分析了湿法喷淋后液相吸收产物中各阴离子的浓度,发现O_3/NOx=1.1工况下的吸收产物主要以NO-2为主,而O_3/NOx=2.1时则以NO-3为主,再一次验证了较低温度、O_3/NOx摩尔比较高时的氧化产物为N2O5的结论.     

V_2O_5/TiO_2催化剂用于烟气同时脱硫脱硝的研究

研究了用V2O5/TiO2催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO,考察了H2还原温度及其它反应条件对SO2和NO脱除率的影响。结果表明,经H2还原后所制得的V2O5/TiO2催化剂可以提高脱硫脱硝活性,最佳还原温度为700℃;在450～500℃的烟气温度范围内,该催化剂有较佳的脱硫脱硝活性;在相同反应温度下,空速越大,SO2和NO的脱除率越低;烟气中的氧气可大大提高V2O5/TiO2的脱硫脱硝活性,且氧气体积含量在5%～10%范围内变化时,对SO2和NO脱除率的影响较小。     

基于混合氧化剂的液相氧化法同时脱硫脱硝效能的优化

在玻璃鼓泡反应瓶中进行H_2O_2和Na_2S_2O_8两种混合氧化剂吸收SO_2和NO的实验研究,结果表明,混合氧化剂的脱硫脱硝总效率(系统脱硫与脱硝效率之和)明显大于其各自单独使用的情况。选取浓度为2%H_2O_2和10%Na_2S_2O_8混合氧化剂溶液作为实验工质,研究混合氧化剂不同浓度、温度、pH、液位高度、混合气速以及反应级数等参数对系统脱硫脱硝效果的影响。结果表明:随着混合氧化剂温度从15℃升高到90℃,系统的脱硫脱硝率分别提高了3. 64%、11. 95%;随着混合氧化剂pH值从7增加到13,系统脱硫率提高了2. 14%;随着混合氧化剂pH值从7增加到11,系统脱硝率提高了1. 36%,pH值从11增加到13,系统脱硝率下降了0. 57%;随着混合氧化剂的液位高度从2 cm增加到8 cm,系统的脱硫脱硝率分别提高了12. 84%、7. 78%;随着混合流量从2. 5 L/min增加到12. 5 L/min,系统的脱硫脱硝率分别下降了5%、4. 34%。随着反应瓶级数从1增加到4,系统的脱硫脱硝率分别提高了22. 06%、15. 34%。系统的脱硫脱硝率随混合氧化剂的温度、液位高度、反应瓶级数增加而提高,随烟气气速增加而降低。而随着混合氧化剂pH值的升高,系统脱硫率呈上升趋势,而脱硝率呈先升后降趋势。     

氨法脱硫联合脱硝工艺研究

研究了一种氨基湿法脱硫联合脱硝工艺。考察了pH、SO2-3浓度、O含量、SO2浓度、催化剂对氨基湿法脱硫浆液脱除NOx的效率影响。研究表明:NO2的脱除率随着pH值的升高而升高,NO的脱除率随着pH的升高先升高后降低;O2和SO2的同时存在会促进NOx的脱除效率;当CoSO4的浓度超过0.05 mmol/L时,对NOx的脱除效率具有较好的促进作用。     

锰离子催化臭氧液相烟气脱硫实验研究

对Mn2+催化臭氧(O3)液相氧化脱除二氧化硫(SO2)进行了实验研究,以揭示Mn2+对臭氧液相氧化SO2的影响.采用标准碘量法测定了O3浓度曲线.实验比较了添加Mn2+前后吸收液对SO2的脱除效率,并研究了O3与SO2摩尔比([O3]/[SO2])、Mn2+浓度对SO2脱除效率的影响.在[O3]/[SO2]=0.5、未添加Mn2+时O3对SO2的氧化效率为35%,而添加Mn2+后的氧化效率达到70%.随着[O3]/[SO2]的增大,SO2脱除效率逐渐增加,而且脱除效率也随Mn2+浓度的增加而增加,合适的Mn2+浓度范围为1.2×10-2~1.2×10-1mol/L.     

北京市区夏季O3生成过程分析

采用三维空气质量模型CMAQ-MADRID对北京地区夏季O3进行模拟,利用过程分析模块IPR和IRR研究北京市区大气O3的生成过程,重点分析自由基循环和NOx循环的量化特征.结果表明,市区整个边界层具有较强的大气氧化性,O3生成呈现VOC控制的特征.边界层内O3大气化学过程存在垂直差异,O3生成高值区在200～800m之间,近地层O3浓度升高主要依赖边界层内高层大气O3的垂直输送.NOx排放集中在近地层,新NO注入量较高,NOx循环次数仅为1.3,O3生成量很低.边界层上层大气从低层获得NOx,由于新NO注入量较低,同时上层大气保持了较强的大气氧化性,NOx循环次数达到5.0,O3生成量较高.     

V2O5/AC在含SO2气氛中对气态Hg0的吸附脱除研究

利用固定床反应器研究了模拟烟气(N_2、SO_2、O_2)气氛下,气态Hg~0在V_2O_5/AC催化剂上的吸附脱除行为.考察了V_2O_5担载量、SO_2浓度和吸附温度等对V_2O_5/AC吸附脱除Hg~0的影响,并对V_2O_5/AC上吸附汞的形态进行了XPS分析表征.研究发现,V_2O_5/AC对Hg~0的吸附能力远大于载体AC.汞的吸附量与V_2O_5/AC中V_2O_5的质量分数有关,随着V_2O_5质量分数从0.5%增加到1.0%,汞的吸附量从75.9 μg·g~(-1)增加到89.6 μg·g~(-1) (无氧) 和115.9 μg·g~(-1)增加到185.5 μg·g~(-1) (有氧),远高于相同吸附条件下的AC上的汞吸附量 (9.6 μg·g~(-1)和23.3 μg·g~(-1)).SO_2对Hg~0的吸附有促进作用,主要是由于SO_2和Hg~0在V_2O_5/AC上发生了化学反应.但是当SO_2体积分数从500×10~(-6)增加到2 000×10~(-6)时,V_2O_5/AC对汞的吸附量只增加了5%.不同温度下的实验结果表明,V_2O_5/AC催化剂在150℃左右的吸附脱除Hg~0的能力最高,汞的吸附量达到98.5 μg·g~(-1) (无氧) 和187.7 μg·g~(-1) (有氧).XPS 分析结果表明,在V_2O_5/AC催化剂表面有HgO和HgSO_4生成,证实了V_2O_5和SO_2的作用.     

北京市夏季O3、 NOx等污染物“周末效应”研究

采用了2000-06-25~2000-07-07以及2000-07-26~2000-08-22在北京325 m气象塔观测平台观测到的O3、NOx(NO和NO2)、CO和SO2数据,分析了周末与工作日O3、NOx、NO、NO2、CO和SO2浓度变化的差异及成因.结果表明,除SO2之外,O3、NOx、NO、NO2和CO的周末浓度与对应工作日浓度相关性显著,均通过了显著性水平α=0.05的t检验,相关系数(R)依次为0.99、0.61、0.56、0.80和0.61.交通高峰时段(06:00~08:00)NOx和CO的周末浓度明显低于工作日浓度,该时段NOx和CO的周末浓度与工作日浓度的平均偏差分别为-28%和-9%.O3周末浓度与工作日浓度的回归系数为1.25±0.02.此外,周末O3的最大小时浓度值与最大8 h平均浓度值分别比工作日高23%和26%,表现出十分明显的"周末效应".     

O3/H2O2降解水中致嗅物质2-MIB的效能与机理

采用O3/H2O2工艺对水中致嗅物质二甲基异莰醇(2-methylisoborneol,2-MIB)的去除效能与机理进行了研究,探讨了H2O2与O2的投加方式、摩尔比以及溶液pH值和水质等因素对2-MIB降解的影响,并通过Gc-MS对2-MIB的氧化降解中间产物进行了分析.实验结果显示,H202能明显促进O3对水中2-MIB的氧化降解.单独臭氧氧化2Omin时2-MIB的降解率为38.7%;在同样体系中加入适量的H202后2.MIB的降解率最大能提高到89.2%,H202与O3最佳投加摩尔比为0.6左右.低浓度(0.5 mg·L-1)腐殖酸对O3/H2O2体系2.MIB的降解速率有比较明显的促进作用,高浓度的腐殖酸则会产生较明显的抑制作用;自由基捕获剂叔丁醇对O3/H2O2体系中2-MIB氧化降解具有明显的抑制作用.鉴定出2-MIB的氧化降解产物有4-羟基-1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2-酮、1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2,4-二酮、1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2-酮等,并对2-MIB氧化机制和降解的可能途径进行了推导.     

UV/H2O2液相氧化净化烟气中NO的实验研究

采用UV/H₂O₂液相氧化技术净化气体中的NO,通过正交实验和单因素实验,研究了H₂O₂浓度、温度、初始pH值、NO浓度、光照条件、O₂含量和气体流量等因素对NO去除率的影响.结果表明,UV/H₂O₂液相氧化体系对NO有良好的净化效果,可以获得80%左右的NO去除率, 温度、H₂O₂浓度和初始pH值对NO去除率具有不同程度的影响,温度和H₂O₂浓度对NO去除率影响较大.单因素实验结果表明, 当H₂O₂浓度为0.2 mol/L、初始pH值为6～7时NO去除率较高;溶液中H₂O₂浓度过高或过低、溶液过酸或过碱均会抑制·OH的产生而不利于NO的去除;净化NO的最佳反应温度为40 ℃,低于一般湿法脱硝温度(50 ℃);NO的去除率随紫外光辐射强度和O₂含量的增加而升高;同时,NO的去除也受气液传质面积和气液传质系数的控制.     

UV/H2O2降解水中2,4-二氯酚实验研究

研究溶液浊度、pH值及不同光源等因素对 2 ,4 二氯酚降解的影响 ,确定了UV/H2 O2 光氧化降解 2 ,4 二氯酚反应器的水质适用范围 (浊度小于 6NTU)。在 30W的紫外光照射下 ,2 0mg/L 2 ,4 二氯酚 ,H2 O2 的投加剂量为 1 .2 8mg/L时 ,90min内 2 ,4 二氯酚去除率可达到 95 % .实验证明UV/H2 O2 光氧化技术是低浊度水深度处理的一种有效方法 .     

活性炭低温催化还原NOx影响因素及反应机理分析

以活性炭为催化剂,NH₃为还原剂考察了温度,氧含量,SO₂和H₂O等因素对NO_x去除率的影响;同时采用暂态响应技术研究了活性炭低温氨选择性催化还原(SCR)NO_x的反应机理.结果表明:在实验条件下,NO_x去除率随温度的增加逐渐降低,随氧含量的升高逐渐升高,但当φ(O₂)大于2.5%时去除率增加缓慢,说明活性炭具有良好的低温SCR活性,氧的加入促进了NO_x的催化还原,在活性炭低温氨选择性催化还原NO_x的反应中,将NO预氧化为NO₂可提高NO_x的还原率;在短时间内SO₂的通入对其SCR反应影响较小;H₂O的加入大大降低了活性炭的SCR活性,使活性炭催化剂毒化.该SCR反应按Eley-Rideal机理进行,NH₃的吸附过程为该催化过程的控制性步骤.      

V2O5-WO3/TiO2系SCR催化剂的钾中毒及再生方法

以钾为代表的碱金属元素会引发严重的SCR催化剂中毒现象.通过浸渍法和干混法使催化剂钾中毒,比较不同K₂O负载量下催化剂脱硝活性的变化.结果表明,采用浸渍法使K₂O的负载量达到1%时,催化剂的最大脱硝效率由100%下降到30%左右;而干混法负载1% K₂O的催化剂样品的脱硝活性变化较小.对浸渍法负载1% K₂O的催化剂样品的再生试验表明,水洗可以使中毒后催化剂的脱硝活性由30%升至70%以上;而使用1%的H₂SO₄溶液酸洗,则可以使350～500 ℃催化剂的脱硝活性高于中毒前.通过扫描电镜和抗压强度的对比分析发现,中毒与再生前后催化剂的微观形貌和机械性能均未发生很大改变.