ICP-MS法测定南京市环境空气PM_(2.5)中多种元素

采用聚四氟乙烯膜采样,硝酸-过氧化氢-氢氟酸微波消解样品,ICP-MS法测定南京某国控点环境空气PM_(2.5)中30种元素,结果目标元素在0μg/L~500μg/L之间线性良好,方法检出限为0.02 ng/m~3~15 ng/m~3,实际样品6次测定结果的RSD为0.5%~19.6%,加标回收率为78.5%~126%;所测元素的年日均值为0.03 ng/m~3~1 462 ng/m~3,占PM_(2.5)总量的7.3%。主要来自化石燃烧、机动车排放和钢铁冶炼的Cd、Zn、Se、Pb、Sb、Cu、As富集程度较高,Al、Ba、Be、Fe主要来自土壤岩石等自然源,富集度低。元素测定值季节分布呈秋冬高、春夏低的态势,与PM_(2.5)的季节变化趋势一致。     

PM2.5中丙二醛的检测、浓度特征及氧化损伤的研究

以和田市城区2014年采集的大气PM_(2.5)样品为实验对象,将0.1 g的PM_(2.5)样品膜与2-硫代巴比妥酸(0.2%)和三氯乙酸(20%)混合显色液反应,用可见光分光光度计测定反应产物的吸光度,通过正交实验来优化PM_(2.5)膜中丙二醛(MDA)的提取及测定条件,结果表明,在反应温度90℃、超声和加热时间40 min、显色剂用量为45 mL时,反应产物在532 nm处具有稳定的最大吸收峰。对和田市城区PM_(2.5)及MDA质量浓度的变化特征分析结果表明,和田市城区4个季节PM_(2.5)平均质量浓度由高到低顺序分别为春季(1 096.67±369.60)μg/m~3、夏季(1 016.16±708.00)μg/m~3、秋季(686.88±525.00)μg/m~3和冬季(214.54±94.70)μg/m~3。MDA平均质量浓度的变化范围为1.10～7.75 ng/m~3,其平均值最高为夏季(4.43±1.80)ng/m~3,最低为春季(1.42±0.60)ng/m~3,冬季与秋季相当,分别为(2.93±0.70)ng/m~3和(2.83±0.80)ng/m~3;最终,将PM_(2.5)膜中MDA的质量浓度与相应的TD_(30)(体外DNA氧化损伤达到30%的剂量)进行相关性分析得出,无论是全样还是水样的TD_(30)值均随MDA浓度的升高而呈降低的趋势。其中,全样与MDA质量浓度的相关性更为显著(r=-0.597,显著性P0.01)。     

石家庄市大气颗粒物中有机碳和元素碳的季节变化特征

为了解石家庄市大气颗粒物中有机碳和元素碳的季节变化特征,对春、夏、秋、冬四季采集的PM_(10)、PM_(2.5)样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了分析。结果表明,石家庄市PM_(10)、PM_(2.5)污染严重;PM_(10)、PM_(2.5)中ρ(OC)和ρ(EC)季节变化特征均为夏季春季秋季冬季。冬季PM_(10)中ρ(OC)和ρ(EC)分别为42.85和8.88μg/m~3;PM_(2.5)中ρ(OC)和ρ(EC)分别为41.2和8.59μg/m~3。PM_(2.5)中EC占比最高为3.9%,EC更容易在PM_(2.5)中富集;在四个季节中,冬季PM_(10)、PM_(2.5)中ρ(OC)/ρ(EC)为最高,分别为4.83和4.80,冬季取暖用燃煤加重了OC、EC的污染。冬季PM_(10)中二次有机碳ρ(SOC)为20.92μg/m~3,PM_(2.5)中ρ(SOC)为23.50μg/m~3。     

环境湿度对PM2.5手工测量(重量法)的影响

为了解天平室环境湿度对PM_(2.5)手工称重的影响,利用滤膜自动称重系统,在45%、50%、55%3个环境相对湿度条件下对同一组滤膜进行称重。结果显示:45%、55%湿度条件下测量的大部分滤膜质量与50%基准湿度条件下滤膜质量绝对差值均超过0.04 mg,且随着滤膜质量即PM_(2.5)浓度的增加,绝对差值显著上升,难以满足手工称重规范中的要求。PM_(2.5)手工测量浓度在150μg/m~3以下时,3种湿度条件下测量结果的标准偏差保持在2μg/m~3范围之内,而PM_(2.5)手工测量浓度在150μg/m~3以上时,标准偏差超出2μg/m~3范围,且随着浓度升高,标准偏差显著增大,这会给PM_(2.5)的手工测量准确度带来较大影响,说明手工称量环境湿度±5%的允许变化范围并不适合PM_(2.5)平均浓度较高的国家和地区。     

衡阳城区冬季PM2.5中水溶性离子污染特征

为探究衡阳冬季PM_(2.5)和水溶性离子污染特征及其来源,于2019年1月在衡阳市城区采集大气PM_(2.5)样品,使用重量法和离子色谱法测得PM_(2.5)和水溶性离子组分质量浓度,并分析其浓度特征、酸碱度和来源等问题。结果表明:采样期间衡阳大气PM_(2.5)平均质量浓度为94.25μg/m~3,总水溶性离子质量浓度为52.94μg/m~3,占PM_(2.5)总质量浓度的56.43%;阴阳离子当量之比为1.12,PM_(2.5)呈酸性,其中SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)占总水溶性离子质量浓度的95.06%。污染期间二次转化明显,SNA主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3形式存在。源解析发现大气PM_(2.5)受化石燃料和生物质燃烧、垃圾焚烧、建筑扬尘、气态前体物二次转化、外来输送等多重因素影响,其中机动车尾气排放的NO_x在大气中二次转化形成的硝酸盐是衡阳重污染的最主要原因。     

克拉玛依市空气质量特征分析

为研究克拉玛依市空气质量特征,对2015年克拉玛依市空气自动站监测数据进行分析。结果表明,克拉玛依市空气质量整体较为清洁,优良天数占有效监测天数的91.5%,PM_(2.5)平均浓度为31μg/m~3,PM_(10)平均浓度为64μg/m~3,PM_(2.5)在PM_(10)中占比近半;SO_2和NO_2浓度相对不高,NO_2/SO_2比值为2.4,流动源问题相对突出;对各项污染物的综合指数分担率分析发现,克拉玛依市PM_(10)和PM_(2.5)为综合指数分担率最高的因子,不足四分之一,O_3排第三位,超过五分之一,SO_2最低,仅为3.6%。     

青岛市PM2.5化学组分特征及综合来源解析

为明确青岛市环境受体中PM_(2.5)的化学组分特征及来源,该研究于2016年在青岛市7个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中的无机元素、水溶性离子、碳等组分的质量浓度,采用CMB模型估算法,估算了青岛市的一次源类、二次源类对PM_(2.5)的贡献,并结合排放源清单及系数分配得到综合的PM_(2.5)源解析结果。结果表明:青岛市环境受体中PM_(2.5)平均质量浓度为62μg/m~3。PM_(2.5)中占比较高的组分是OC(16.44%)、SO_4~(2-)(15.07%)、NO_3~-(11.27%)、NH_4~+(8.86%)和EC(5.21%)。OC/EC的年平均值为3.62,说明存在二次有机气溶胶污染;SO2-4/NO-3的年平均值为2.71,夏季明显高于其他季节。冬季重污染过程中主要离子呈现出累积的现象。夏季二次硫酸盐的贡献上升为第一位(24.7%);机动车尘四季的贡献均较高(17.5%~20.5%),燃煤在冬季(15.1%)、秋季(13.3%)贡献高,扬尘在春季(16.5%)、冬季(15.6%)贡献高。     

新疆大气颗粒物的时空分布特征

基于2015年新疆12个城市的PM_(10)和PM_(2.5)地面监测数据,并结合同期气象观测数据,分析了新疆PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度的时空分布特征及其与气象要素的关联性。结果表明:新疆大气颗粒物年均质量浓度呈现南高北低特征,南疆各城市的年均PM_(10)质量浓度为150～262μg/m~3,年均PM_(2.5)质量浓度为50～118μg/m~3。北疆各城市的质量浓度相对较低,年均PM_(10)质量浓度为28～139μg/m~3,年均PM_(2.5)质量浓度为13～74μg/m~3。从时间变化来看,在春季和夏季,新疆以粗颗粒物污染为主,冬季以细颗粒物污染为主。此外,在南疆各城市3月PM_(10)质量浓度突然大幅升高与相对湿度明显下降、风速增大直接相关,沙尘天气是导致该区域春季高PM_(10)质量浓度的重要原因。     

离子色谱法同时测定大气PM2.5中水溶性有机酸和无机阴离子的研究

建立超声提取-离子色谱法55 min内同时测定大气PM_(2.5)中13种水溶性低分子有机酸和无机阴离子的方法,经不同样品膜空白值考察、预处理条件优化、样品保存实验研究等获得了最佳的实验条件。研究发现,无机阴离子线性回归系数均为0.999以上,有机酸均为0.993以上;样品膜中各离子的相对标准偏差为3.2%~9.8%,样品提取液中各离子的加标回收率为90.6%~108%;当采样体积为24 m~3时,各目标化合物的方法检出限为0.003~0.032μg/m~3。分别于2015年1、6月采集了PM_(2.5)实际样品,1月各离子浓度之和为31.9μg/m~3,范围为0.04~15.0μg/m~3;6月各离子浓度之和为22.3μg/m3,范围为0.01~12.7μg/m~3。两个采样期间,氯离子、硝酸根、硫酸根在13种化合物中占绝对优势,均占总量的95%以上;乙酸、甲酸、甲烷磺酸和乙二酸为其他低含量离子中的主要组分。     

重庆市主城区二次有机碳气溶胶污染特征研究

为研究重庆市大气PM_(2.5)中二次有机气溶胶污染特征,于2013年1—12月运用URG-3000ABC型中流量颗粒物采样仪连续同步采集重庆市主城区大气PM_(2.5)样品,选取OC/EC比值对PM_(2.5)中的SOC污染进行估算,结果表明,该市主城区PM_(2.5)中SOC年平均质量浓度为12.5μg/m3,占OC质量浓度的50.0%,占PM_(2.5)质量浓度的10.1%,SOC质量浓度为冬季秋季夏季春季。机动车排放是SOC前体物的主要来源。     

邢台市颗粒污染物变化特征和后向轨迹分析

为深入了解邢台市PM_(10)、PM_(2.5)浓度变化情况和气流后向轨迹,对邢台市2013—2016年环境大气颗粒污染物监测数据进行了分析,同时利用HYSPLIT模型计算出逐日72 h后向气流轨迹。结果表明:邢台市的PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度在2013—2016年间呈逐年下降趋势,PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度高值出现在冬季(296μg/m~3和192μg/m~3),最低值出现在夏季(140μg/m~3和80μg/m~3),PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度在日变化上均呈"双峰双谷"型分布;后向轨迹的季节聚类分析表明,春季大气颗粒物污染以粒径2.5～10μm的颗粒污染物为主,夏季、秋季和冬季的大气颗粒物污染以PM_(2.5)为主;逐日聚类分析表明,在路径为西北偏西向的、途经多个沙源地的气流影响下,邢台市的PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度处于一个相对高值;来源于偏南向的气流由于化合反应,污染物积聚导致PM_(10)、PM_(2.5)质量浓度也处于相对高值;在来源于西北向和偏北向的、水汽含量相对较低的气流影响下,邢台市的PM_(10)、PM_(2.5)质量浓度出现一个明显的下降。     

兰州城市大气中PM_(1.0)污染特征研究

运用不同类型的PM_(1.0)自动监测仪,于2017年11月至2018年11月对兰州城市大气PM_(1.0)开展了为期一年的观测,分析了兰州PM_(1.0)污染特征及来源,以及气象条件和SO_2、NO_2等污染物对PM_(1.0)浓度特征的影响,重点分析了重污染天气过程PM_(1.0)的演变情况。结果表明:研究期内,兰州城市PM_(1.0)日均最大浓度为117.5μg/m~3,最小浓度为8.3μg/m~3,平均浓度为33.7μg/m~3;4个季节的PM_(1.0)平均浓度排序为冬季秋季春季夏季,冬季PM_(2.5)中PM_(1.0)的占比超过70%。从全年来看,PM_(1.0)主要来源于内蒙古西北部地区污染气团输入。PM_(2.5)与PM_(1.0)的来源区域具有一致性,但PM_(1.0)的来源范围更广泛,而PM_(2.5)的来源更集中。重污染阶段,PM_(1.0)与PM_(2.5)、PM_(10)污染演变趋势呈现负相关,PM_(2.5)与PM_(10)呈现正相关,且秋冬季PM_(1.0)和PM_(2.5)的潜在污染来源距离兰州较近,范围更集中。     

宁波市秋冬季大气能见度特征及影响因素分析

针对宁波市大气能见度的观测研究表明,宁波市秋冬季大气能见度均值为11.6 km,霾日发生率为31.6%,霾日的能见度均值为6.6 km,且PM_(2.5)质量浓度在100~120μg/m3范围内的频率最高。能见度随着PM_(2.5)浓度增大呈指数下降,且相同的PM_(2.5)浓度情况下,相对湿度越大,能见度越低。能见度为10 km的临界点上,PM_(2.5)质量浓度值对应为67.5μg/m3。不同相对湿度时,能见度为10 km对应的PM_(2.5)质量浓度临界值不同。通过建立能见度回归方程发现,低相对湿度(RH≤30%)时,PM_(2.5)对能见度的影响权重最大;高相对湿度(RH60%)时,相对湿度的权重最大;RH低于60%时,RH的权重随着PM_(2.5)浓度的增加而增大;而RH高于60%时,RH的权重随着PM_(2.5)浓度的增加而减小。分析结果可为宁波市灰霾防治和采取合适的管控措施提高能见度提供一定参考。     

合肥市PM1.0污染特征及与PM2.5污染相关性

对合肥市2014—2019年秋冬季节PM_(1.0)、PM_(2.5)、气象和理化性质等进行分析研究发现,PM_(1.0)质量浓度呈现年度波动性下降趋势,其中2015—2016年度变化最为显著。同一年度内,月度浓度同样呈现波动性变化,总体表现为11、2月PM_(1.0)质量浓度相对较低,12、1月相对较高。无污染情形时(PM_(2.5)浓度不高于75μg/m~3),PM_(1.0)/PM_(2.5)逐小时值相对平稳且比有污染情形(PM_(2.5)浓度大于75μg/m~3)总体高约10%;有污染情形下,PM_(1.0)/PM_(2.5)小时值呈现较明显的日变化特征,09∶00呈现谷值,17∶00呈现峰值,日变化特征显著高于无污染情形。PM_(1.0)质量浓度随着PM_(2.5)级别的上升而逐渐增加,PM_(1.0)/PM_(2.5)值则呈减小的污染特征。严重污染时,PM_(1.0)/PM_(2.5)显著下降,PM_(1.0～2.5)占比增加。传输型污染过程中,PM_(1.0)与OC、PM_(2.5)、SO_4~(2-)等呈现出显著的正相关性,污染来源主要为工业源、燃煤源、道路尘等,共占载荷为83.90%。本地累积型污染过程中,PM_(1.0)与PM_(2.5)、SO_4~(2-)、Ba和Cu等呈现出较好相关性,污染来源主要为烟花爆竹与二次生成,共占载荷为87.94%。     

杭州城区PM2.5和PM10污染特征及其影响因子分析

利用2013年12月—2014年11月杭州城区空气质量监测站PM_(2.5)、PM_(10)浓度值结合气象、道路、人口数据以及站点周边绿地信息分析PM_(2.5)、PM_(10)浓度时空特征及其影响因子。结果表明,杭州城区各监测站PM_(2.5)和PM_(10)晴天日浓度变化趋势基本一致,PM_(2.5)比PM_(10)污染严重;晴天日PM_(2.5)、PM_(10)浓度值与对应的温度(-0.463,-0.281)、风速(-0.305,-0.332)呈负相关,与湿度(0.257,0.239)呈正相关;晴天有风时,杭州市区PM_(2.5)、PM_(10)污染北部重于南部,东部重于西部,浓度极高值集中在风速小于5 m/s时段,且风速越小浓度值越高;温度为12℃左右,湿度在60%~80%时,颗粒物污染最严重;交通高峰时各监测站PM_(2.5)、PM_(10)污染程度存在明显差异。相关性分析表明,PM_(2.5)、PM_(10)污染程度与道路密度成正比,与缓冲区内绿地覆盖面积成反比。PM_(2.5)污染程度与人口密度成正比,PM_(10)污染与人口密度成反比。     

宜兴市细颗粒物化学特征和来源解析

通过在宜兴市3个监测站点对细颗粒物(PM_(2.5))开展不同季节采样,对样品做化学分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析PM_(2.5)来源贡献。结果表明,宜兴市PM_(2.5)年均质量浓度为37.5μg/m~3,冬季质量浓度最高,为53.1μg/m~3。PM_(2.5)主要化学成分为SO_4~(2-)、NO_3~-、OC、EC、NH_4~+、Cl~-、Ca、Na、Al。PM_(2.5)的主要排放源贡献为二次硫酸盐(21.0%)、二次有机气溶胶(14.9%)、二次硝酸盐(14.1%)和燃煤电厂(8.0%)。利用本地排放源清单进行二次来源解析,得到全年主要排放源贡献为工业(33.1%)、燃煤(23.1%)、移动源(17.6%)、扬尘(9.3%)和其他来源(16.9%)。减轻颗粒物污染,重点是控制工业生产、燃煤及机动车中的排放。     

克拉玛依市中心城区颗粒物中多环芳烃污染特征

在克拉玛依市中心城区布设4个采样点,在供暖期和非供暖期分别同步采集4个点位大气中不同粒径的颗粒物,采用HPLC进行分析并计算2个采样期内PM_(10)和PM_(2.5)中多环芳烃(PAHs)的浓度和种类。结果表明:中心城区供暖期PM_(10)中PAHs浓度为56.19 ng/m3,PM_(2.5)中PAHs浓度为48.85 ng/m3;中心城区非供暖期PM_(10)中PAHs浓度为18.86 ng/m~3,PM_(2.5)中PAHs浓度为14.53 ng/m~3。不同采样期PM_(10)和PM_(2.5)中PAHs浓度变化趋势相同,均为供暖期明显大于非供暖期。中心城区供暖期大气颗粒物吸附的PAHs以4环以下的组份为主,非供暖期则是5~6环的高环数组份偏多。分析结果表明克拉玛依市中心城区供暖期颗粒物中PAHs来源于燃煤排放叠加机动车排放,与中心城区集中供热锅炉关系密切;非供暖期则是以机动车排放污染为主。     

武汉市秋季PM2.5中硫酸盐、硝酸盐理化特征及影响因素

为了解武汉市秋季PM_(2.5)中硫酸盐、硝酸盐理化特征,2016年9—11月利用热还原法在线连续监测分析系统对此进行了采样分析,并同步收集气象因子和离子色谱方法监测结果。结果表明,硫酸盐、硝酸盐的热还原分析方法与离子色谱法的相关系数分别为0.88、0.94;PM_(2.5)中硫酸盐、硝酸盐的水溶性部分占比达92.5%,难溶性部分为7.5%;空气质量为优、良和轻度污染时,硫酸盐、硝酸盐与PM_(2.5)的占比分别为45%、42%、45%;硫酸盐、硝酸盐在降水日和非降水日平均质量浓度分别为(19.6±18.5)μg/m~3和(31.0±9.1)μg/m~3;硝酸盐与硫酸盐的质量比为1.1,高于国内其他城市,与武汉市机动车保有量大幅增加有关。     

安阳市冬季观测期间PM2.5污染特征及来源解析

为探究安阳市冬季PM_(2.5)的污染特征及来源,于2019年11月19—26日在安阳市3个站点(柏庄镇政府、红庙街小学、安阳师专)采集PM_(2.5)样品,并对PM_(2.5)质量浓度和无机元素、水溶性离子进行测定,利用正定矩阵因子模型(PMF)并结合大气污染源排放清单进行源解析。结果表明:观测期间安阳市的PM_(2.5)平均质量浓度为104.09μg/m~3,水溶性离子平均质量浓度为48.9μg/m~3,占PM_(2.5)质量浓度的46.9%。PMF解析结果为二次源58.9%、燃煤源15.7%、机动车排放源9.2%、扬尘源8.6%、工业源2.5%、其他源5.1%。结合2018年安阳市大气污染源排放清单对二次源贡献进行重新分配,得到安阳市PM_(2.5)主要贡献来自燃煤源29.8%、工业源28.5%、机动车源27.1%。后向轨迹聚类结果显示,安阳市气团输送路径主要有远距离传输、城市间输送和本地运输3类,其中本地运输占比最大,其次为正南和东南方向上的城市间输送。     

福州地区冬春典型污染过程PM2.5特征及成因分析

综合使用HYSPLIT、PSCF与CWT、PMF等分析方法,针对福建省福州地区冬春季节发生的多次污染过程(P1～P4),深入研究PM_(2.5)典型污染特征、成因及其潜在源区等。初步分析认为PM_(2.5)为影响P1～P4过程中福州地区环境空气质量的首要污染物。PM_(2.5)组分特征分析表明,移动源对PM_(2.5)污染有较大贡献,每次污染过程中的二次反应明显。HYSPLIT后向轨迹分析表明,P1、P2以本地污染源贡献为主,P3、P4存在较强的污染气团输送。PMF源解析分析P1、P2结果认为,福州地区冬春PM_(2.5)主要来源均为机动车源,分别为35.86%和42.75%,二次源分别为24.55%和30.52%,而冬季P1过程中工业/燃煤源(29.06%)的来源贡献明显高于春季P2过程(19.92%)。P3、P4作为受到外来污染传输叠加影响的典型案例,颗粒物激光雷达监测发现P3的PM_(2.5)污染主要受北方污染传输影响;PSCF与CWT联合分析结果表明,P4中的PM_(2.5)污染主要来自福州地区西南方向,颗粒物浓度贡献值高于80μg/m~3。