宁波市冬季PM_(2.5)污染特征与来源解析

为了了解宁波市大气中PM2.5污染特征及来源,于2012年冬季在宁波5个环境受体点采集PM2.5样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子、金属元素和碳等组分的含量,并使用PMF模型对宁波市PM2.5来源进行了解析。结果表明:宁波冬季PM2.5浓度较高,5个点位PM2.5中主要化学组分均为有机物、SO42-、NO3-、NH4+和元素碳,约占PM2.5总质量浓度78.2%~92.4%。对宁波市PM2.5有重要贡献的源类分别为钢铁冶炼源、混合扬尘源、生物质燃烧源、二次硝酸盐、高氯源、机动车排放源、重油燃烧源和二次硫酸盐,其分担率分别为5.6%、3.3%、3.2%、28.8%、6.8%、22.2%、0.7%和29.4%。     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。     

包头市环境空气中PM_(2.5)源解析研究

为了对包头市环境空气中PM2.5来源进行解析,在包百大楼设立采样点,于2011年9月—2012年6月利用TH-150C智能中流量(TSP)采样器与PM10-5-2.5大气可吸入颗粒物切割器,采集细颗粒物的重量,利用测量前后滤膜的重量差和通入气体流量体积的比值得出PM2.5的质量浓度。利用电感耦合等离子体质谱仪测定PM2.5中无机元素的含量;2001A型有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪,测定PM2.5中碳组分的含量;采用DionexIC-2500型离子色谱仪测定无机离子的含量,最后利用富集因子法对PM2.5进行源解析。研究结果表明:包头市环境空气中PM2.5的质量浓度随时间变化,特征为秋冬季明显高于春夏季,主要原因是进入10月份包头市开始采暖,燃煤的大量增加导致PM2.5的质量浓度的升高,同时源解析结果表明其主要来源为燃煤、汽车尾气的排放、金属冶炼、生物质的燃烧(垃圾焚烧)和土壤尘(包括建筑和道路扬尘等)。     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

宁波市环境空气中PM10和PM2.5来源解析

2010年在宁波3个环境受体点采集不同季节的PM10和PM2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的含量.采用OC/EC最小比值法确定了SOC(二次有机碳)对PM10和PM2.5的贡献,据此重新构建了受体化学成分谱.使用化学质量平衡模型对宁波市区的PM10和PM2.5来源进行了解析.结果表明:城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐和机动车尾气尘是环境空气中PM10的主要来源,其分担率分别为23.0%、15.9%、13.3%和12.3%;对PM2.5有重要贡献的源类是城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐、机动车尾气尘、二次硝酸盐和SOC,其分担率分别为19.9%、14.4%、16.9%、15.2%、9.78%和8.85%.      

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

成都市PM10中碳质气溶胶长期来源特点

大气颗粒物中包含多种组分的气溶胶,其中碳质气溶胶由于对人体健康、能见度有较大影响,已受到越来越多的关注.为研究碳质气溶胶的长期变化规律,采集了成都市2009—2013年的PM₁₀样品,对其中所含的无机元素、水溶性离子及碳组分分别进行测定,并使用“PMF（正定矩阵因子分解法）-比值”模型分别对PM₁₀和所含的碳质气溶胶的来源进行分析.结果表明,1月、2月、5月和12月的碳质气溶胶浓度较高,其中1月、2月和12月的OC/EC（有机碳与元素碳质量浓度之比）较高,并且PMF-比值模型计算结果也显示冬季SOC增多,表明冬季可能有更多的二次有机碳（SOC）生成;5月的char-EC/soot-EC（二者质量浓度之比,其中char-EC=EC1-OP,soot-EC=EC2+EC3,它们可更好地区分源类）较高,K含量也较高,表明可能有更多的生物质燃烧排放.PM₁₀解析共发现6类源,依次为地壳扬尘（26.5%）、二次硫酸盐（25.1%）、燃煤&生物质燃烧混合源（17.3%）、二次硝酸盐&二次有机碳混合源（12.3%）、机动车源（11.8%）和水泥尘源（7.0%）;碳质气溶胶解析发现,OC主要来源依次为机动车源（38.2%）、燃煤&生物质燃烧混合源（33.1%）和二次有机碳（25.3%）,char-EC的主要来源是燃煤&生物质燃烧混合源和机动车源,分别占50.5%和45.4%,soot-EC则主要受机动车影响（达73.2%）.研究显示,成都市PM₁₀主要来自于地壳扬尘、二次生成和燃煤&生物质燃烧,而碳质气溶胶主要来自于机动车、燃煤&生物质燃烧.      

郑州市PM2.5组分、来源及其演变特征

为探究郑州市PM_2.5主要来源以及季节差异特征,本研究于2019年进行PM_2.5周期采样,并分析PM_2.5中的无机水溶性离子、碳组分和元素浓度.结果表明,郑州市2019年采样膜样品的PM_2.5平均浓度为（67.0±37.2）μg·m^-3,冬季浓度最高,夏季最低.PM_2.5中主要组分依次为：硝酸根、铵根、硫酸根、有机物（OM）、地壳物质和元素碳,春秋季节受地壳物质影响较大,夏季主要受硫酸盐影响,冬季有机物与硝酸盐浓度显著增高.二次转化是硫酸盐和硝酸盐的主要来源,夏季受光化学反应贡献显著,冬季受高湿条件下的液相反应影响明显.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC的值表明郑州市PM_2.5受汽车尾气排放、煤炭燃烧以及生物质燃烧影响较大.源解析结果表明,2019年二次源贡献最高（49.8%）,其中在冬季贡献达到56.5%;一次源中,扬尘在春季（15.2%）和秋季（11.4%）占比略高,机动车源在夏季贡献最大（12.3%）,冬季受燃煤源影响较大（13.2%）.2014~2019年郑州市PM_2.5受二次源影响逐年升高;工业源、生物质燃烧源和燃煤源整体呈下降趋势.     

广安市PM_(2.5)组成特征及污染贡献源分析

基于广安市2017年6月-2018年5月逐日平均国控站点空气质量监测数据,该文对广安市PM_(2.5)组成特征及污染贡献源进行解析。结果表明,监测期间广安市PM_(2.5)主要成分为元素碳(30%)、有机碳(30%)和混合碳(12%);颗粒物首要污染源为燃煤(22%),工艺过程源(19%)、扬尘源(18%)和二次源(18%)贡献率也较高,机动车、生物质和其他源贡献率都较低;工业源(工艺过程和燃煤)、扬尘源和机动车为广安市主要污染来源,不同季节污染源贡献率有所不同,春季扬尘源贡献突出,秋季主要表现为扬尘源、工业源(工艺过程和燃煤)和机动车,夏季和冬季工业源(工艺过程和燃煤)贡献率突出,其次为扬尘源;工业源(工艺过程和燃煤)、机动车、扬尘源、生物质燃烧是春季PM_(2.5)浓度上升的主要原因;夏季则是工业源(工艺过程和燃煤)、机动车、扬尘源;秋季机动车是导致PM_(2.5)升高的主要原因;冬季工业源(工艺过程和燃煤)、扬尘源、生物质燃烧是PM_(2.5)浓度上升的主要原因;污染期间应重点管控工业源(工艺过程和燃煤)、扬尘源和机动车,春季和冬季还应加强生物质燃烧源控制。     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.