对苯二酚强化多相类-Fenton过程降解活性艳红MX-5B的效能与机理

用碱沉淀法制备的硅羟基氧化铁(Si-FeOOH)作多相类-Fenton反应的催化剂,探讨了室温条件下投加还原剂对苯二酚(HQ)对其催化H2O2降解活性艳红MX-5B的影响,同时考察了pH、H2O2浓度、催化剂Si-FeOOH投量及活性艳红浓度对活性艳红MX-5B脱色率的影响,并从溶铁量方面初步探讨了Si-FeOOH/H2O2/HQ体系降解活性艳红MX-5B的机理.结果表明,对苯二酚强化以Si-FeOOH为催化剂的多相类-Fenton反应降解活性艳红的效果显著.在pH=3,活性艳红初始浓度为10mg·L-1,对苯二酚浓度为0.55mg·L-1,Si-FeOOH投量为100mg·L-1,H2O2浓度为51mg·L-1的反应条件下,活性艳红MX-5B的脱色率达94.69%.研究还发现,活性艳红脱色率与反应体系里的铁离子浓度关系密切,表明多相类-Fenton反应中除了催化剂表面吸附催化作用外,也可能存在类似均相类-Fenton的溶液催化作用.     

酸性大红GR的Fe~(2+)促进超声化学降解实验研究

采用超声波降解偶氮染料模拟废水酸性大红GR溶液,考察了反应时间、溶液温度、pH值、Fe2+浓度等因素对降解效果的影响。实验结果表明,该法能有效去除酸性大红GR,低温、酸性有利于酸性大红GR的降解;外加Fe2+和超声过程中产生的H2O2反应生成的·OH强化了酸性大红GR的声化学脱色和降解过程,脱色过程符合一级反应。5mmol/L的Fe2+促进超声反应6h,酸性大红GR脱色率达90.5%,COD去除率为65.2%。     

光-Fenton/TiO2催化氧化法降解酸性红B的研究

以钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备TiO2,将TiO2与Fenton试剂联合用来处理酸性红B模拟废水,研究了在紫外光条件下的降解效果,确定最佳反应条件.实验结果表明,采用TiO2与Fenton试剂联合的方式对酸性红B染料废水进行处理,其降解效果明显优于单一使用TiO2和Fenton法的处理方式.对于初始浓度为100 mg/L的酸性红B模拟染料废水,在TiO2投加量为1 g/L,pH为3,Fe2+为0.15 mmol/L,H2O2为1mmol/L,UV光照时间为60 min时,脱色率可达最佳.     

耐盐菌对偶氮染料酸性红B的脱色研究

从食品加工厂含盐污水处理车间的活性污泥中分离出对偶氮染料具有脱色活性的耐盐菌体,研究了不同pH值、脱色温度、接菌量以及装液量等条件对耐盐菌体降解酸性红B的影响,并设计正交实验,获得其降解模拟偶氮染料废水的最佳反应条件.研究结果表明,耐盐菌体TAS在35℃、pH为8、装液量为50mL及接菌量为8%(体积分数)的条件下,反应10h后对浓度为50mg·L-1的酸性红B模拟废水的脱色率达91%.     

小型光催化滤池的设计与运行

以透光的玻璃珠载体替代传统的生物膜滤池滤料,以纳米TiO2膜替代生物膜,利用纳米TiO2高效的光催化氧化降解有机污染物的能力,设计了一种新型的节能环保水处理回用装置—光催化滤池,并通过实验测试了其降解有机废水的效率以及光强、pH值及涂膜次数对降解效率的影响。实验结果表明,经过一定时间的运行,该装置对甲基橙、亚甲基蓝及活性红B-2BF的降解率均达到70%左右;对于活性红B-2BF废水,紫外光的光强Φ(Φ=3⁹)越高,废水的pH(pH=19)越高,废水的pH(pH=1⁷)越低,玻璃珠的涂膜次数N(N=17)越低,玻璃珠的涂膜次数N(N=1⁵)越多,降解效率越高。     

pH过程控制对铁炭微电解-Fenton影响中试研究

采用铁炭微电解-Fenton联合工艺处理制药废水生化出水,探讨了初始pH对微电解过程COD降解速率、出水中Fe2+和Fe3+变化规律以及后续Fenton氧化效果的影响,为优化联合工艺提出了微电解反应pH过程控制的理论。采用pH过程控制时,微电解对COD降解速率大大提高,降解过程基本符合零级反应动力学,同时可大大提高Fe2+和Fe3+浓度及总铁析出量。试验结果表明:当初始pH=2.5,以3.0L/h连续性投加稀硫酸100 min,曝气微电解反应2 h,出水再投加1.0mL/L的H2O2进行Fenton氧化2 h,出水COD总去除率可达85.6%;采用pH过程控制可将微电解出水ρ(Fe2+)浓度从48.6 mg/L提高至149 mg/L,COD降解速率从10.9 mg/(L·h)提高至23.8 mg/(L·h)。     

辉光放电电解等离子体降解水体中的罗丹明B

用辉光放电电解等离子体(GDEP)对模拟染料废水罗丹明B(RhB)的降解过程进行了研究.通过发射光谱法测定了GDEP产生的活性粒子,采用紫外光谱分析了放电电压、溶液浓度、pH、Fe~(2+)等对RhB脱色率的影响,并用电导率仪和酸度计测定了降解过程中溶液的电导率和pH的变化,同时结合红外光谱粗略探讨了降解机理.结果表明,在最佳电压为600 V和放电60 min时,200 m L 20 mg·L~(-1)RhB的脱色率可达95.4%,降解过程符合动力学准一级反应;降解过程中溶液的电导率先增大后减小,溶液的pH呈现先减小后增大的趋势,说明在放电过程中产生了大量带电离子及酸性中间产物;加入0.03 mmol的Fe~(2+)对RhB的降解有催化作用,在pH=3.19条件下,放电5 min可使RhB的脱色率达到98.3%;羟基自由基(·OH)对RhB的降解起关键作用.     

响应面法优化印染废水的脱色研究

以肼黄染料废水为模拟对象,在单因素试验的基础上通过响应面法优化Fenton氧化的脱色效果,研究了初始pH值、Fe2+投加量和H2O2投加量3个因素在该废水脱色过程中的显著性和交互性.结果表明,这3个因素对肼黄染料废水的脱色率的影响均具有显著性,且初始pH值与Fe2+投加量的交互影响、Fe2+投加量与H2O2投加量的交互影响也具有显著性.响应面法优化得到的最佳脱色工艺:初始pH值为3.19,Fe2+质量浓度为23.2 mg/L,H2O2质量浓度为345.4 mg/L,反应温度45℃,反应时间5 min;在此条件下的理论脱色率为90.85％,与3次实际平行试验的脱色率均值仅相差2.30％.     

Si-FeOOH非均相Fenton降解活性艳红MX-5B的效能研究

用碱沉淀法制备的Si-FeOOH作非均相催化剂,研究其催化H2O2降饵活性艳红MX-5B的效能,考察了温度、过氧化氧浓度、催化剂投量、活性艳红浓度对活性艳红脱色率的影响,并从溶铁量及与FeOOH对比等方面反应催化剂的性能.结果表明:在活性艳红初始浓度为10mg·L-1,温度为60℃,pH=3,Si-FeOOH投量为0....     

UV-Fenton体系处理活性黑KNB染料废水的实验研究

采用UV-Fenton体系处理活性黑KNB染料废水.研究了pH值、H2O2和FeSO4用量、反应温度和反应时间等对染料废水脱色率的影响.实验结果表明,当KNB的初始浓度为50mg/L时,在t=25℃、pH =5.4、[H2O2]=0.2ml/L,[FeSO4]=0.7mmol/L,使用30W的紫外灯光照射条件,反应1小时后,KNB染料废水脱色率几乎可达100％.通过比较反应前后染料废水的UV-Vis吸收光谱,初步探讨了KNB的降解机理.研究表明,UV-Fenton体系可以有效地处理活性黑KNB染料废水,为该工艺处理实际染料废水提供基础数据.     

Achieving biodegradability enhancement and acute biotoxicity removal through the treatment of pharmaceutical wastewater using a combined internal electrolysis and ultrasonic irradiation technology

Actual pharmaceutical wastewater was treated using a combined ultrasonic irradiation (US) and iron/coke internal electrolysis (Fe/C) technology. A significant synergetic effect was observed, showing that ultrasonic irradiation dramatically enhanced the chemical oxygen demand (COD) removal efficiencies by internal electrolysis. The effects of primary operating factors on COD removal were evaluated systematically. Higher ultrasonic frequency and lower pH values as well as longer reaction time were favorable to COD removal. The ratio of biochemical oxygen demand (BOD) and COD (B/C) of the wastewater increased from 0.21 to 0.32 after US-Fe/C treatment. An acute biotoxicity assay measuring the inhibition of bioluminescence indicated that the wastewater with overall toxicity of 4.3 mg-Zn²⁺·L⁻¹ was reduced to 0.5 mg-Zn²⁺·L⁻¹ after treatment. Both the raw and the treated wastewater samples were separated and identified. The types of compounds suggested that the increased biodegradability and reduced biotoxicity resulted mainly from the destruction of N,N-2 dimethyl formamide and aromatic compounds in the pharmaceutical wastewater.     

超声波协同零价铁降解活性艳红X-3B

通过比较超声波、零价铁单独作用及其联用对X-3B的降解效果,探讨了超声波-零价铁体系降解X-3B的协同效应,考察了溶液pH、超声功率、超声时间等因素对协同效应的影响.结果表明,X-3B难以被超声波直接降解,在实验条件下获得的最高去除率仅为7.75%;在pH为5.0、7.0、9.0时,超声波与零价铁在降解X-3B时发生协同效应,相对两者单独作用对X-3B的去除率的简单加和,协同体系对X-3B的去除率分别提高1.68、1.76、1.67倍.在pH7.0时,协同处理25min后X-3B的去除率可达99.42%.在pH3.0时,零价铁直接还原X-3B的速率大于协同体系,但两者降解机理明显不同,前者仅把X-3B分解成小分子中间体,而后者可使X-3B彻底分解.研究认为,在pH5.0～7.0及超声功率为400～600W时,超声波-零价铁协同体系可有效地降解X-3B.     

零价铁-过二硫酸盐连续运行体系去除水中硝基苯

水中硝基苯(NB)的高毒性对人体健康具有极大的危害,因此,本文建立了零价铁-过二硫酸盐(Fe0-PS)连续运行体系以降解水中NB.研究结果表明,单独Fe0柱可还原降解NB,Fe0对不同浓度NB的还原效果均较好,随着流速的减慢及初始pH的降低,NB还原效果变好;但还原体系中总有机碳(TOC)基本没有去除,只是生成了中间产物苯胺(AN).Fe0-PS联合体系中,随着PS的投加,产生的Fe2+活化PS,发生了类Fenton反应,从而使还原产物AN得以氧化降解,TOC去除率可达54.8%;随着Fe0填充量的增加,氧化产物Fe2+随之增加,还原产物AN随之减少.可见,Fe0-PS连续运行体系,以Fe2+为媒介巧妙结合还原与氧化作用,能有效去除NB.     

Fe2+催化过碳酸钠降解水体中的磺胺二甲嘧啶

研究了过碳酸钠(SPC)在Fe~(2+)催化作用下对磺胺二甲嘧啶(SMT)的降解作用,探究了Fe~(2+)和SPC的初始浓度及溶液初始p H对Fe~(2+)/SPC体系降解磺胺二甲嘧啶的影响,分析了体系中起主要作用的活性物种,并采用HPLC-MS/MS技术鉴定其降解的主要产物并提出可能的降解途径.结果表明,适当提高Fe~(2+)与SPC初始浓度可以提高磺胺二甲嘧啶的降解率,但超过一定范围后反而会抑制其降解,实验中Fe~(2+)/SPC/SMT的最佳物质的量比为15∶10∶1,此时磺胺二甲嘧啶的降解率可以达到84%;溶液初始p H的提高会抑制磺胺二甲嘧啶的降解,但抑制幅度不大,即使在偏碱性条件下仍能达到75%的降解率;Fe~(2+)/SPC体系中主要活性物种是HO·;磺胺二甲嘧啶可能的降解途径有3种,主要包括苯环相连N原子的羟基化、磺酰胺键[S—N]的断裂及分子间重排脱SO2.     

UV/PMS降解水中罗丹明B的动力学及反应机理

采用紫外(UV)活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性硫酸根自由基(SO_4~·-)降解人工染料罗丹明B(RhB).考察了溶液初始p H、氧化剂剂量、RhB初始浓度、天然有机物(NOM)、Fe~(2+)浓度、自由基淬灭剂(甲醇和叔丁醇)及水体中常见阴离子对降解效果的影响,并探测反应体系中生成的无机阳离子及小分子有机酸的种类和浓度.结果表明,降解反应遵循准一级反应动力学,其降解速率受到溶液初始pH的显著影响,当溶液酸性越强或碱性越强时,RhB的降解效果越好,且酸性条件下降解效果优于碱性条件.同时,加大氧化剂剂量及降低底物浓度也会对RhB的降解起促进作用.体系中投加过渡金属Fe~(2+)可显著促进RhB的降解效果,当Fe~(2+)与PMS的浓度比为1∶1时,降解效果最佳.水体中的NO_3~-对RhB的降解有着显著的促进作用,而H_2PO_4~-、C_2O_4~(2-)、Cl~-和NOM则对RhB的降解有抑制作用.采用离子色谱分析了UV/PMS体系降解RhB所产生的NH_4~+,以及甲酸、乳酸、乙酸和草酸,推测RhB在UV/PMS体系中的降解主要是通过共轭结构的破坏、N-位脱乙基并伴有苯环结构的破坏进行的.综合分析表明,UV/PMS工艺可有效运用于罗丹明B污染水体的修复处理过程.     

Fe0/海藻酸钙微球还原-Fenton氧化协同降解酸性红B

以海藻酸钠为固定基质制备了Fe~0/海藻酸钙微球,探讨基于Fe~0/海藻酸钙微球对染料还原-Fenton氧化协同降解转化的特性及机制.通过FT-IR、SEM、BET、XPS等方法对材料进行了表征,考察了不同还原氧化体系、Fe~0/海藻酸钙微球投加量、溶液p H等因素对酸性红B(ARB)降解效果的影响,以及Fe~0/海藻酸钙微球还原-氧化过程中Fe~0的稳定性和海藻酸钙微球重复催化性能.结果表明,Fe~0/海藻酸钙微球的多级孔道结构对染料有一定的吸附作用.在Fe~0/海藻酸钙微球还原染料阶段中,Fe~0投加量为0. 24 g·L-1,溶液初始p H为2. 96时,180 min后ARB的色度去除率可达到96. 8%.在后续的Fenton氧化阶段,加入10. 75 mmol·L-1H2O2后,ARB色度去除率达到99%,矿化程度提高至64. 7%.与Fe~0/海藻酸钙微球还原体系和Fe3+/海藻酸钙微球Fenton氧化体系相比,Fe~0/海藻酸钙微球还原-Fenton氧化协同体系能够实现ARB的有效脱色和矿化.由于海藻酸钙中羧基对Fe2+/Fe3+的配位作用,Fe离子从微球中转移到溶液中的量为微球中总铁量的3. 9%左右.由于Fe离子能够较好地固定在海藻酸钙微球中,在p H较高条件下,减少了Fe氢氧化物的生成,Fenton反应能够在较宽p H范围内进行,含有Fe2+/Fe3+的海藻酸钙微球表现出较好的重复催化氧化性能.因此,Fe~0/海藻酸钙微球还原-Fenton氧化协同技术为染料废水的处理提供了一种较好的解决方案.     

Pd/Fe0双金属复合催化纤维降解水中痕量亚硝基二甲胺

存在于环境水体中的亚硝基二甲胺(NDMA)是一种强致癌性有机物,采用零价铁催化还原技术可以将其降解转化为低毒性物质,针对水中痕量NDMA的去除,需要深入开展基于高效零价铁材料、还原性能及还原机制方面的研究.以聚丙烯(PP)纤维为基材,采用紫外辐射接枝-金属离子配位-化学还原方法制备了含Pd/Fe~0双金属的复合催化纤维(Pd/Fe~0-PP-gAA),开展水中亚硝基二甲胺的去除研究.通过SEM、ICP-AES和XPS分析等对Pd/Fe~0/PP-g-AA进行表征.研究了不同制备条件和反应条件下,复合催化纤维对NDMA的降解性能.结果表明,丙烯酸单体质量分数为20%时,通过配位还原制备的复合催化纤维对NDMA的催化降解效果最佳,降解过程符合准一级反应动力学模型.在痕量浓度范围,NDMA初始浓度和溶液pH对复合纤维还原NDMA的性能影响不大.CO_3~(2-)和NO_3~-的存在显著抑制NDMA的降解,SO_4~(2-)、HCO_3~-和腐殖酸的存在对NDMA降解影响较小.     

紫外光降解水中痕量NDMA的效能研究

采用紫外光降解水中痕量亚硝基二甲胺(NDMA),研究了NDMA初始浓度、溶液pH值、光照面积、紫外光辐射强度以及水质对紫外光降解NDMA的影响.结果表明,紫外光能够有效降解水中的NDMA,紫外光解反应5min, NDMA去除率可以达到97.5%.初始浓度对NDMA的光降解去除率影响不大.随着pH值升高,紫外光解NDMA的反应速率呈现下降趋势,低pH值条件下光量子产率较高,溶液pH=2.2时NDMA具有最大光降解速率.NDMA的去除率随着有效光照面积的增大而增大,紫外光辐射强度的增加有利于NDMA的去除.水质对紫外光降解NDMA具有一定的影响,在自来水和江水为背景的2种对比体系中,光解NDMA去除率分别为96.7%和94.8%