利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

华北地区颗粒物浓度时空分布特征及其因素

利用2017年华北地区各地级及以上城市空气质量浓度等有关数据,对该区域内的颗粒物浓度时空分布特征进行研究,在此基础上进一步利用空间自相关分析方法对该区域内的颗粒物浓度的空间聚集特征进行定量描述,并利用空间计量模型分析了影响华北地区城市颗粒物浓度的因素。结果表明：整体上,华北地区PM_2.5和PM₁₀的污染日出现的平均频率分别为17.25%和14.23%,需重点关注细颗粒物造成的污染。在时间分布上,各省市的颗粒物月均浓度存在“U”型变化,呈现出冬季>秋季≈春季>夏季的规律。在空间分布上,各地级市颗粒物年均浓度具有明显的空间聚集特性,高聚集主要出现在河北南部,低聚集主要出现在内蒙古。空间计量模型表明,风速、降雨量和人均GDP对华北地区城市的PM_2.5和PM₁₀年均浓度均具有显著的负向影响,而第二产业占比、煤炭使用量和机动车保有量均对颗粒物浓度有正向影响,其中煤炭消耗量的影响最大,其次是机动车保有量。上述研究结果可为制定华北地区大气污染控制提供有效的措施和科学依据。     

计算机控制扫描电镜技术(CCSEM)在大气颗粒物表征及源解析中的应用

近年来,我国环境空气质量不断改善,在此背景下准确掌握大气颗粒物的理化性质及其来源是精准治污的重要基础. 计算机控制扫描电镜技术(CCSEM)的快速发展大幅提高了单颗粒分析效率,为实现颗粒物精细化源解析提供新的技术手段. 本文介绍了CCSEM技术的原理、特点、测试流程及技术发展,梳理了CCSEM在大气颗粒物的理化性质、来源解析及健康效应中的研究成果,总结了CCSEM的发展前景及局限性. 结果表明:CCSEM可通过自动化测试快速获取更全面的颗粒物信息,后处理功能便于快速掌握颗粒物污染源精细化信息,寻找部分隐匿的污染源,对比不同区域颗粒物类型的差异,并获取颗粒物精细化源解析结果. CCSEM对重金属等有潜在健康危害的高原子序数元素有较高的识别效率,可应用于颗粒物健康效应研究. 因此,CCSEM在大气颗粒物精细化源解析及健康效应研究等方面有较好的应用前景. 但是,CCSEM在颗粒物识别、分类标准及分析时效性等方面有一定的局限性,在未来应通过加强CCSEM形貌识别提高颗粒物的识别效率,结合单颗粒源谱数据库制定更科学的颗粒物分类规则,以及加强采样、测试及分析的连贯性以提高分析时效性.      

基于动态质量平衡的室内颗粒物沉降规律研究

目前室内颗粒物污染问题已经受到广泛关注.越来越多的流行病学研究表明,大气悬浮颗粒物浓度对人体健康存在显著的负影响.由于个人在室内滞留的时间可能超过全天时间的90％,因此剖析室外颗粒物向室内的传输渗透机理,对掌握室内微环境下的颗粒浓度水平至关重要.本实验以青岛一办公室为研究对象,使用具有4个尺寸间隔的光学计数器同时测量室内和室外的颗粒物浓度,粒径分布范围在0.3~2.5μm,采集时间为2016年4月~9月.根据实验数据,采用基于时间的动态质量平衡模型,估算了换气次数在0.03~0.25h^-1范围内的室内颗粒物渗透率和沉降速率分别为0.45~0.82h^-1和0.94~2.82m/h,并分析了这些参数随粒径大小的变化规律.其结论为进一步研究颗粒物在室内的传输机理和运动轨迹提供参数.     

北京地区霾/颗粒物污染与土地利用/覆盖的时空关联分析

土地利用/覆盖变化(LUCC)直接或间接影响颗粒物污染,为定量评价颗粒物污染与土地利用在时序变化和空间分布上的关系,使用北京市长期气象资料、土地利用数据、实测颗粒物浓度数据和遥感影像,结合GIS空间分析和典型相关分析方法,对北京市霾日数与土地利用变化的响应关系、以及局地土地利用类型对颗粒物污染浓度空间分布的影响进行了定量评价.结果表明:从时序变化的角度看,北京市(行政区内)1996~2008年间霾日数与生态用地和耕地表现为显著负相关,相关系数分别为-0.574和-0.592,与建设用地、居民点及工矿用地和交通用地则呈显著正相关,相关系数分别为0.595、0.609和0.590;北京城区(五环内)1989~2012年间霾日数与生态用地、耕地和建设用地变化趋势具有良好的响应关系,其中城市区域扩张对霾日数影响显著,建成区面积与霾日数显著正相关,相关系数为0.876.从空间分布的角度看,建筑工地、道路和裸地3种下垫面类型的颗粒物浓度要明显高于其他类型;在0.5km和1km缓冲区内,绿地面积与PM1.0浓度呈显著负相关,相关系数分别为-0.542和-0.507,建筑面积与PM1.0浓度呈显著正相关,相关系数分别为0.469和0.537.总体来看,北京地区颗粒物污染水平、空间分布格局与土地利用/覆盖状况具有良好的时空关联性.     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

超低排放路线下燃煤烟气可凝结颗粒物在WFGD、WESP中的转化特性

固定污染源可凝结颗粒物在监测时常被忽视,为了减少可凝结颗粒物排放,本文研究了其在烟气净化设施中的转化规律.结果表明,湿法脱硫装置、湿式电除尘装置对可凝结颗粒物的去除有协同作用,烟气中可凝结颗粒物质量浓度均高于可过滤颗粒物,但总颗粒物(可凝结颗粒物和可过滤颗粒物之和)排放量达到超低排放要求.在湿法脱硫进出口处可凝结颗粒物中有机物的质量浓度均超过了无机物的质量浓度,但在湿式电除尘出口处趋近相等.根据可凝结颗粒物无机部分水溶性离子成分及浓度的测试结果,推测可凝结颗粒物捕集过程中会有PM0.3进入,可凝结颗粒物形成过程中会产生酸雾,并且在湿法脱硫、湿式电除尘作用下,酸性加强.本研究发现SO2-4是可凝结颗粒物无机部分主要的特征水溶性离子.     

某铅蓄电池厂表土不同粒径中铅分布规律研究

以西南地区某铅蓄电池污染场地土壤为研究对象,对5个表层土壤(0～20 cm)7个粒径(极粗砂粒、粗砂粒、中砂粒、细沙粒、极细砂粒、粉粒和黏粒)中铅含量进行了分析测定,并研究了其与有机质的相关关系.结果表明,5个土壤样品受到了不同程度的铅污染,各粒径铅含量的变化呈现出两种变化趋势,污水处理车间排污口、生产车间A及生产车间B这3个样品铅含量随粒径的减小先降低后升高;包装车间及原生产车间A样品铅含量随粒径的减小而降低.铅含量随各粒径组分中有机质的含量的升高而增大,其相关系数为0.823 2.实验结果表明研究场地中,土壤有机质随着粒径的减小对铅富集的能力有所降低.土壤质地是影响铅含量分布、有机质含量以及之间关系的重要因素.     

城市大气颗粒物背景值涵义及定值方法

城市大气颗粒物背景值的概念对防治城市大气颗粒物污染具有重要意义。城市大气颗粒物背景值不同于颗粒物本底值。本底值是指不受人类活动影响的自然条件下颗粒物的浓度值,而背景值是个相对值,其所在的环境条件有可能已经受到了环境污染。影响城市大气颗粒物背景值的因素主要包括两个方面:一是污染源,主要包括城市本地源排放和外来颗粒物,二是颗粒物扩散的天气和气象因素。将城市大气颗粒物的背景值定义为在一定时期内,由于城市本身的排放,城市大气环境中颗粒物的浓度水平。通过分析总结近年来人们对大气颗粒物垂直分布规律的研究,探讨了采用监测一定高度处大气颗粒物,结合气象因素确定城市环境空气中大气颗粒物背景值的方法。     

抗战胜利70周年大阅兵期间石家庄大气细颗粒物在线来源解析

抗战胜利70周年阅兵纪念活动空气质量保障前后,利用位于石家庄市大气自动梯度站20 m处单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对大气细颗粒物来源进行了解析.结果表明,阅兵活动当日,大气细颗粒物的首要污染源为机动车尾气(20.9%)和燃煤(20.6%),与空气质量保障前后相比,两类源的贡献均出现不同程度的降低,且颗粒物数浓度处于较低水平,保障措施起到了较好的效果,其中"控车"和"控煤"效果更为显著.来自机动车尾气的颗粒以短链元素碳和Mn为主,来自燃煤源的颗粒物以有机碳为主,来自工艺工业源的颗粒物以有机碳和金属为主,来自扬尘源的颗粒物以硅酸盐和钙为主.保障措施结束后,颗粒物浓度迅速攀升,是低压静稳不利气象条件和东南方向低空传输共同作用结果,其中扬尘和机动车尾气的贡献增长较为突出.     

缸内直喷汽油车颗粒物数量及可溶性有机组分排放特性

以一辆国V排放缸内直喷汽油车为研究对象,试验研究了NEDC、FTP-75和WLTC对该车颗粒物质量、23nm~2.5μm固态颗粒物数量、5.6~560nm超细颗粒数量及粒径分布、颗粒物有机组分的影响.结果表明：NEDC、FTP-75、WLTC颗粒粒径分布基本相同,均呈对数双峰分布,在9nm和60nm两个粒径处出现峰值;5.6~23nm颗粒物数量排放占5.6~560nm颗粒物数量的43.1%~57.7%;与NEDC比较,加减速比例高、瞬态性强的FTP-75、WLTC循环的颗粒物质量、23nm~2.5μm固态颗粒数量、5.6~560nm颗粒数量排放增大;缸内直喷汽油车的颗粒物可溶性有机物组分占颗粒物的20.5%~27.9%,可溶性有机物主要为C16和C18的脂肪酸、C20~C29烷径和5环以上的高分子量多环芳烃,测试循环对颗粒SOF排放及组分产生影响,瞬态性强的FTP-75、WLTC的PAHs比例增加.     

广州市中心城区公交车站颗粒物污染暴露特征及影响因素分析

为探究超大城市居民在中心城区公交车站候车的颗粒物暴露情况,使用Grimm Aerosol 11-A型便携式气溶胶光学粒径谱仪对广州市越秀区和天河区共7个典型公交车站的颗粒物污染暴露进行平行监测.结果表明:①各公交车站的平均PM₁、PM_2.5和PM₁₀暴露浓度分别为（33.35±15.96）（46.97±22.94）和（89.70±67.07）μg/m3,休息日公交车站的暴露浓度约为工作日的2倍,高峰期颗粒物暴露浓度略高于平峰期.②候车乘客数、道路车流量和相对湿度是影响PM₁、PM_2.5暴露浓度的主要因素,纯电动公交车停靠次数虽对细颗粒物暴露浓度无明显贡献,但其制动、轮胎与路面摩擦以及扬尘产生的粗粒径排放成为PM₁₀污染的主要因素之一.③粗粒径模态（1~10 μm）颗粒物是颗粒物浓度的主要贡献源,其浓度占比高达63%,但数浓度占比不足1%;而积聚模态（0.25~1 μm）颗粒物数浓度占比在99%以上,部分车站积聚模态颗粒物质量浓度占比超过40%,说明细颗粒污染严重.④单位时间内公交车站候车乘客PM₁、PM_2.5和PM₁₀总暴露剂量分别为（241.80±82.85）（342.59±112.11）和（681.17±226.89）μg/h,表现出工作日高于休息日、工作日高峰期高于平峰期、休息日高峰期低于平峰期的特征,部分车站（如DF和LS站）老人总暴露剂量占比超过40%,成为公交车站主要暴露对象之一.研究显示,广州市中心城区公交车站颗粒物暴露特征时空差异明显,道路车流量、相对湿度、候车乘客数和公交车停靠次数是影响颗粒物暴露浓度的主要因素.      

基于地统计学的北京市可吸入颗粒物时空变异性及气象因素分析

大气颗粒物是造成城市空气污染的重要原因之一,并已经成为我国北京等大中城市空气污染中的首要污染物.为分析北京市采暖期大气中可吸入颗粒物的污染水平及其气象因素的影响作用,以大气可吸入颗粒物PM0.3,PM3.0,PM5.0为研究对象,于2007～2009年采暖期间在北京市城区设立了93个采样点进行定点采样监测,利用地统计分析工具和指示克里格方法,模拟分析了北京市城区2007～2009年采暖期PM0.3、PM3.0、PM5.0的时空变异性,并建立起可吸入颗粒物浓度与气象条件(风力、温度、湿度)的对应关系,由此分析气象因素对大气颗粒物污染水平的影响程度.结果表明:实验半变异函数符合具有块金值的球状模型;北京城区空气可吸入颗粒物的污染水平自2007年以来污染程度与污染面积均呈减小趋势,影响范围主要集中在西南部,西北次之,近郊区污染重于城区;气象条件是影响可吸入颗粒物污染程度的重要因素,在不同年份不同气象因子对颗粒物的影响是不同的.但另一方面,由于污染原因季节冷暖程度的不同,气象条件对颗粒物浓度的影响有不确定的一面,但仍可找到一些规律.     

太湖不同生态型湖区悬浮颗粒磷空间分布和降解速率

对太湖不同生态型湖区水体悬浮颗粒物含量,有机磷组成及降解特征进行分析,研究了富营养化湖泊颗粒磷性质及其对水体磷循环的影响.太湖颗粒P平均占水体TP浓度的75.86％;不同生态类型湖区间颗粒物性质差异明显,河口区和湖心区的颗粒物含量高于藻型湖区和草型湖区,但颗粒物有机质比例分布却相反.利用³¹P液相核磁共振法（³¹P-NMR）发现太湖悬浮颗粒P的成分包括膦酸酯,正磷酸盐,磷酸单酯,磷酸二酯,焦磷酸盐和多聚磷酸盐6类,含量分别为1.06%,50.99%,33.02%,2.48%,10.68%和3.80%.不同生态型湖区之间颗粒P组成差异明显,河口区正磷酸盐含量最高,达到82.57%,藻型湖区和湖心区颗粒有机磷比例最高,分别达到达到 64.02%和63.95%;颗粒物焦磷酸盐和多聚磷酸盐可能以藻源性颗粒物来源为分别与Chla浓度呈显著相关（P<0.05; P<0.01）.颗粒态生物可利用性磷（PEHP）与正磷酸盐显著相关（P<0.05）,说明颗粒物正磷酸盐是颗粒物生物可利用性磷的重要来源.太湖PEHP降解速率平均为47.3min,PEHP占水体生物可利用磷（EHP）的65.16%,说明颗粒P是水体溶解性反应磷（SRP）补充的重要来源.     

“2+26”城市2017年冬防减排效果及其潜在原因分析——以衡水市为例

近年来我国大气重污染频发,严重影响民生,其中以京津冀最为严重.2017年"总理基金"启动,同年冬防效果显著.衡水市作为"2+26"城市之一,空气质量排名常年处于倒数十名之内.经过2017年的冬防,空气质量明显改善,衡水市大气污染的改善在"2+26"城市中很具有代表性.本文以衡水作为切入点,利用后向轨迹和浓度权重轨迹分析(CWT)探讨了2017年衡水冬防效果及潜在源区变化,分别从气象轨迹和本地排放初探了潜在原因.结果表明,2017年冬防效果显著,PM_(2.5)浓度降低33%,优良天数增加32 d,重污染天数减少22 d.PM_(10)浓度降低41%,优良天数增加40 d.2017年冬季PM_(2.5)潜在源区由2016年同期衡水北部及以北地区向衡水南部及以南地区转移.PM_(10)潜在源分布变化与PM_(2.5)相似.两年气象条件的对比结果表明,气象变化较小,对潜在源分布影响不大,本地排放是潜在源区分布变化的主要原因,其中衡水北部工业锅炉和扬尘减排量显著高于衡水南部.研究表明,2017年衡水冬防效果显著,相比于气象条件,本地排放对大气颗粒污染及来源影响更大,本研究可为"2+26"城市大气颗粒污染研究提供参考.     

上海地区光化学污染中气溶胶特征研究

利用上海地区2011~2013年9个大气成分及气象观测站点臭氧(O3)、颗粒物(PM1、PM2.5、PM10)、气溶胶粒子谱观测资料以及气象数据,分析了上海不同功能区臭氧超标时的频率分布及各类污染物浓度特征.结果表明,上海地区夏季光化学污染严重,周边城区臭氧污染要明显高于中心城区,不同功能区污染情况差异较大,金山化工区和崇明生态岛光化学污染较为严重.通过分析光化学污染前后气溶胶变化特征可知,当出现光化学污染时,各站气溶胶浓度明显升高,特别是PM1浓度增加显著,且PM1/PM2.5比未出现臭氧污染时的比例明显升高.表明随着光化学反应的增强,二次气溶胶生成明显增多.因此可将PM1作为光化学污染的判定指标之一.     

冬季巢湖SPOM来源、空间变化及营养盐效应

为研究枯水期巢湖水体悬浮颗粒物（SPM）营养元素组成及其潜在环境效应,分析了2020年1月巢湖18个采样点表层水体SPM含量、颗粒有机质（SPOM）含量及氮磷组成,并利用颗粒有机碳、氮同位素组成及C/N研究了冬季巢湖SPOM的来源及其空间变化. 结果表明,悬浮颗粒物总磷(PP)浓度为0.032~0.065 mg/L,平均值为0.049 mg/L;悬浮颗粒物无机磷(PIP)浓度为0.018~0.046 mg/L,平均值为0.032 mg/L,是PP的主要组分,二者浓度均呈西湖区>东湖区>中湖区的空间分布特征. 悬浮颗粒物总氮(PN)浓度为0.254~0.424 mg/L,平均值为0.342 mg/L,其中悬浮颗粒物有机氮(PON)占比较高,表明颗粒态氮以湖泊内源性有机来源为主. 巢湖表层水体SPOM的δ13C范围在?28.72‰~?26.68‰之间,δ15N为3.34‰~9.97‰,C/N为2.51±0.95,指示冬季枯水期水体SPOM主要来自内源水生生物碎屑,而陆源径流输入对湖泊颗粒物影响较小. 研究显示:冬季巢湖悬浮颗粒有机质主要来自湖泊内源,具有潜在的营养盐效应,污染控制需要相应的策略.      

西安地区供暖初期颗粒物及气态污染物的污染状况及其相关性分析

对2015年供暖初期西安地区细颗粒物(PM_(2.5))、可吸入颗粒物(PM_(10))、二氧化硫和二氧化氮的污染进行研究。结果发现:西安供暖初期可吸入颗粒物污染已经相当严重,其中处于二级污染水平的占22%,处于三级污染水平的占39%,并有2天属大于300μg/m~3的最高6级严重污染状况。利用统计学软件SPSS对各区污染进行聚类分析,得出西安污染最严重的3个区分别为灞桥区、雁塔区和莲湖区。对4种污染物以及温度、相对湿度之间进行相关性分析发现,二氧化氮与二氧化硫、细颗粒物、可吸入颗粒物和相对湿度之间都存在很强的相关性。另外从细颗粒物和可吸入颗粒物的区域分析可知,雁塔区和莲湖区污染严重。     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

京津冀及周边地区秋冬季PM2.5爆发式增长成因与应急管控对策

京津冀及周边地区秋冬季大气重污染过程频发,而在一些污染过程中PM_2.5会呈现爆发式增长特征,受到社会、公众的广泛关注,但现阶段针对PM_2.5爆发式增长的成因仍缺乏系统性的认知.对京津冀及周边地区在2015-2019年秋冬季（10月-翌年3月）大气重污染过程进行整理分析,并以2016年12月16-22日和2019年1月10-14日两次典型重污染过程中的PM_2.5爆发式增长为典型案例进行成因解析,归纳得出PM_2.5爆发式增长的主要原因为本地积累、区域传输和二次转化.对于北京市,PM_2.5爆发式增长通常不是上述某一原因独立导致,而是三者综合作用的结果.对于主要由本地积累引起的PM_2.5爆发式增长,应提前采取预警应急措施,降低ρ（PM_2.5）峰值;对于主要由区域传输引起的PM_2.5爆发式增长,应开展区域应急联动,降低传输通道沿线城市对ρ（PM_2.5）累积的贡献;对于主要由二次转化引起的PM_2.5爆发式增长,应通过一次颗粒物和SO₂、NO_x、VOCs等气态污染物的协同减排,降低高湿条件下污染物二次转化的影响.在2016年12月16-22日的大气重污染过程期间,京津冀及周边地区通过采取上述应急管控对策,减少了主要污染物排放量,有效降低了ρ（PM_2.5）峰值.建议可根据各地PM_2.5爆发式增长的具体成因,通过提前采取重污染天气预警应急措施、区域应急联动和多污染物（一次颗粒物、SO₂、NO_x、挥发性有机物等）协同减排等应急管控对策,有效减少PM_2.5爆发式增长的次数、降低PM_2.5爆发式增长的速率,减缓大气重污染的发生和发展.