氨基功能化磁性氧化石墨烯吸附废水中亚甲基蓝机理研究

通过酰胺化一锅法成功制备了三乙烯四胺修饰的磁性氧化石墨烯纳米颗粒(MGO-TETA)吸附剂,并利用傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)证实了MGO-TETA吸附剂的成功制备.同时,实验研究了吸附剂用量、亚甲基蓝溶液(MB)的pH值、吸附剂的零电点和离子强度对MGO-TETA吸附性能的影响,并考察了MGO-TETA的循环再生和工业模拟应用.最后,通过拟一级动力学、拟二级动力学、颗粒内扩散和液膜扩散4种模型讨论了吸附动力学过程,使用Langmuir、Freundlich和Temkin模型探讨了吸附热力学行为.结果表明：MGO-TETA对MB的吸附是自发可行且吸热的,符合Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型.由Langmuir等温线模型计算的最大吸附量为638.90 mg·g-1.经过5次吸附-解吸循环以后,MB的去除率仍然可达87%.经过实验证明在吸附过程中MGO-TETA吸附剂与MB之间存在静电相互作用、氢键相互作用、π-π共轭相互作用.     

柚子皮吸附水溶液中亚甲基蓝的机理研究

为研究柚子皮吸附水溶液中亚甲基蓝（MB）的吸附性能和吸附机理,试验考察了不同条件（如pH,生物材料粒径,染料浓度,吸附时间和温度等）对其吸附效果的影响. 结果显示:染料溶液在弱酸或碱性条件下有利于亚甲基蓝被该生物材料吸附;其粒径对吸附效果影响不大;在30 ℃的条件下,对亚甲基蓝的吸附在1 h左右达到平衡且符合二级动力学方程;在30 ℃及pH为8时的最大吸附量为169.49 mg/g,符合Langmuir方程;该吸附过程为放热反应,最大吸附量随温度的升高而减少. 表明柚子皮吸附亚甲基蓝的过程是以物理吸附为主,可作为染料废水处理材料.      

一种新型复合吸附剂去除印染废水中亚甲基蓝

将丙烯酰胺接枝到淀粉上并负载到炭黑表面制备一种新型复合吸附剂(CLS),用于去除印染废水中亚甲基蓝,研究了引发剂浓度、反应温度、淀粉/炭黑和淀粉/丙烯酰胺的质量比对接枝参数与吸附效率的影响,得到较佳制备条件。同时对比了纯淀粉、炭黑与CLS对亚甲基蓝吸附性能,结果表明CLS吸附性能明显优于纯淀粉和炭黑。吸附动力学研究发现,CLS对亚甲基蓝的吸附行为符合准二级动力学模型,吸附过程为物理扩散吸附与化学吸附并存;CLS对亚甲基蓝的吸附以颗粒内扩散为控制步骤。     

磁性纳米复合物对水中亚甲基蓝的吸附及其机理

利用正硅酸乙酯水解在磁性纳米锰锌铁氧体表面包裹SiO₂,制备了一种新型“核/壳”结构磁性纳米复合物材料Si-Fe-MNCs.采用N₂-吸附脱附法、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)和傅利叶变换红外技术(FT-IR)分别对Si-Fe-MNCs的织构性能、形貌和磁性能进行了表征.结果表明,该磁性材料对亚甲基蓝表现出良好的吸附性能,318K时平衡吸附量在40.31~184.1mg/g之间,120min可达吸附平衡,符合准二级动力学方程.吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,热力学计算结果表明Si-Fe-MNCs对亚甲基蓝的吸附是以表面物理吸附为主的自发吸热过程,红外结果表明氢键是Si-Fe-MNCs表面官能团与亚甲基蓝之间的主要作用力.Si-Fe-MNCs采用H₂O₂进行再生,5次循环使用后,对MB的平衡吸附量仍可维持在93.64mg/g.     

磁性壳聚糖的制备及处理亚甲基蓝废水

以戊二醛为交联剂,Fe₃O₄为磁核制备磁性壳聚糖,探究了其去除废水中亚甲基蓝的性能,以及吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学特征.结果表明,在磁性壳聚糖投加量为0.5g/L、pH=10、反应时间为60min的条件下,对亚甲基蓝的去除率和吸附容量分别达到97.6%和39.0mg/g,远高于天然壳聚糖的59.8%和23.9mg/g.磁性壳聚糖对亚甲基蓝的吸附过程符合准二级反应动力学方程（R²=0.99902）和Langmuir等温线方程（R²=0.99961）,吸附过程是热力学自发过程,吸附反应是放热反应.     

榕树树叶对废水中亚甲基蓝的吸附研究

本研究以榕树树叶为吸附剂,考察了在投加量、p H、温度、吸附时间不同因素下对亚甲基蓝去除率的影响。建立正交实验,结果表明榕树树叶粉末吸附亚甲基蓝的最佳条件是当初始浓度为100mg/L,投加量为0.5g、p H为8、温度为35℃、吸附时间为75min时,去除率最高,达到99.05%。吸附动力学过程可用准一级反应动力学方程来描述,等温吸附过程可由Freundlich吸附等温式来描述,榕树树叶粉末对亚甲基蓝的吸附过程是一个吸热过程。实验证明榕树叶是一种具有潜力的亚甲基蓝吸附剂。     

载锰活性炭吸附去除水中亚甲基蓝的研究

以啤酒酵母为原料制备了负载过渡金属锰(Ⅳ)的活性炭(Mn/AC),对其吸附去除水中亚甲基蓝的性能和机制进行了研究。结果表明,Mn/AC对亚甲基蓝的吸附在6 h内达到平衡,吸附去除量基本不受溶液pH值的影响,亚甲基蓝的最大吸附量可达269.97mg/g;吸附动力学过程和等温吸附过程分别符合准二级动力学模型和Langmuir模型。Mn/AC吸附去除水中亚甲基蓝主要是通过特异性吸附、单分子层吸附作用,Mn/AC表面Mn-O、羰基、醚键、羟基、羧基等基团参与了吸附亚甲基蓝的过程。     

活性炭对水体中亚甲基蓝的吸附性能研究

以活性炭为吸附剂,从静态吸附试验与固定床吸附试验两方面研究了活性炭对亚甲基蓝的吸附行为。     

改性贻贝壳对亚甲基蓝的吸附去除研究

对改性贻贝壳吸附去除亚甲基蓝的效果进行了研究,考察了改性温度、吸附剂投加量、溶液盐度、吸附剂粒径、吸附温度等条件对亚甲基蓝吸附去除效果的影响。在200~1 060℃条件下对贻贝壳进行了温度改性优化,结果表明,最佳改性温度为550℃。当改性贻贝壳投加量为0.6 g/L时,对亚甲基蓝的去除率达到87%;亚甲基蓝的吸附去除效果随着贻贝壳粒径变小吸附能力略有上升,当粒径小于60目时,吸附能力趋于稳定,对亚甲基蓝的去除率在90%左右;盐度对吸附效果影响较大,亚甲基蓝去除效果受离子强度效应影响随盐度的增加先减小后增大最后到达稳定;而吸附温度对改性贻贝壳的吸附能力的影响较小。     

石墨烯基磁性复合材料吸附水中亚甲基蓝的研究

建立了一种超声辅助共沉淀法制备磁性Fe3O4/氧化石墨烯(Fe3O4/GO)纳米粒子.透射电镜和磁滞回线研究表明,该复合物具有小的颗粒尺寸和超顺磁性.该磁性纳米材料可以吸附废水中的染料亚甲基蓝,实验研究了溶液pH值、吸附剂的用量、时间和温度对亚甲基蓝去除率的影响.结果表明,pH值在6~9范围内,Fe3O4/GO都能高效地吸附亚甲基蓝.反应过程在前25 min反应速率很快,到180 min内达到吸附平衡.该磁性纳米材料对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学方程,吸附过程是一个自发和吸热过程.该吸附材料对亚甲基蓝吸附容量高,在313 K时Fe3O4/GO的饱和吸附量为196.5 mg·g-1.另外,可以方便地通过外部磁场分离回收吸附剂,利用过氧化氢可以再生重复使用,是一种优良的吸附染料废水的材料.     

BiOCl/SiO2/Fe3O4复合材料可见光催化去除水中亚甲基蓝

以FeCl_3·6H_2O、FeCl_2·4H_2O、(C_2H_5)_4SiO_4、Bi(NO_3)_3·5H_2O、KCl为主要原料,采用化学共沉淀法和水热法制备了BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂,并对其进行EDS、TEM、XRD、FT-IR、UV-Vis表征,最后通过亚甲基蓝降解实验,研究了催化剂在合成过程中pH及催化剂投加量对其光催化性能的影响.结果表明,在pH=6、催化剂初始投加量为0.5 g·L~(-1)时,对亚甲基蓝的可见光催化效果最佳,光照120 min后对10 mg·L~(-1)的亚甲基蓝溶液的脱色率达到93.2%.BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4经过简单的无水乙醇和水洗后,可高效重复利用4次.综合表明,BiOCl/SiO_2/Fe_3O_4是一种在处理染料废水中具有应用前景的磁性光催化剂.     

碳纳米管负载纳米四氧化三铁多相类芬顿降解亚甲基蓝

在课题组前期研究的基础上,以碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了Fe3O4/MWCNTs复合物并作为催化剂,以染料亚甲基蓝(MB)为降解对象,研究了该催化剂催化H2O2对亚甲基蓝溶液的降解特性及其影响因素,并考察了催化剂的重复使用效果,探讨了催化反应的机理.结果表明,在pH值3~8的范围内,催化反应体系都能有效降解MB,最佳pH值为3.5.随着催化剂投量的增加,MB的降解率明显提高,500 mg·L-1催化剂投量条件下,MB的降解率最高.随着H2O2初始浓度的增加,MB的降解率增加,10 mmol·L-1时MB的降解率最高.溶液中共存的阴离子会降低MB的降解率.在最佳条件,即温度25℃、H2O2浓度10 mmol·L-1、催化剂浓度500 mg·L-1的条件下,0.20 mmol·L-1MB在30 min内的降解率达到99.1%.催化剂重复使用后仍然具有较好的催化活性,说明Fe3O4在MWCNTs表面负载比较牢固,催化剂具有反复使用的能力.催化反应机理是催化剂催化H2O2产生羟基自由基,高活性的羟基自由基氧化MB.     

Fe3O4/BC复合材料的制备及其吸附除磷性能

为解决磁性吸附剂Fe₃O₄不稳定、易在水中团聚以及吸附效率较低的问题,以BC（生物炭）为载体,采用化学共沉淀法制备了Fe₃O₄/BC（生物炭负载的纳米四氧化三铁）复合材料,并将其应用于水体中PO₄3--P的吸附去除;探究了Fe₃O₄/BC对水中PO₄3--P的吸附-解析性能,考察了纳米Fe₃O₄负载比例、吸附体系pH和初始ρ（PO₄3--P）等因素对Fe₃O₄/BC吸附PO₄3--P效率的影响,并考察了吸附机制.结果表明:所制备的Fe₃O₄纳米颗粒呈球形,均匀散布在生物炭表面;Fe₃O₄/BC复合材料能高效吸附水中的PO₄3--P,在pH=3、温度为25℃、ρ（PO₄3--P）为50 mg/L、Fe₃O₄/BC投加量为400 mg（二者质量比为1:1）,吸附3 h达到平衡后,Fe₃O₄/BC吸附PO₄3--P效率达到92.14%. Fe₃O₄/BC复合材料吸附PO₄3--P的机制包括配位体交换和静电吸引,吸附过程较好地符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程. Fe₃O₄/BC具有良好的解析性能,用c（NaOH）为2.0 mol/L的溶液对吸附PO₄3--P饱和后的Fe₃O₄/BC进行解析,解析效率达到80%.研究显示,Fe₃O₄/BC重复利用性好,在第4次利用后还能保持75%以上的吸附效率.      

钙掺杂四氧化三铁回收水中磷的实验

吸附法是回收水中磷酸盐经济有效的方法之一,为提高四氧化三铁(Fe_3O_4)对磷酸盐的吸附能力,且保证其在外加磁场的作用下仍易于从水中分离,本研究选取过氧化钙(CaO_2)作为氧化剂部分氧化Fe~(2+)制备了磷回收吸附剂——Ca掺杂Fe3O4(CMIO),并利用XRD、XRF和VSM等技术对CMIO进行表征.结果表明,CMIO为嵌入Ca的Fe3O4晶型结构,其饱和磁化强度为38. 82 emu·g~(-1),在外加磁场作用下易从水中分离.CMIO对磷的吸附容量随pH增加而降低,在pH=2,T=25℃时达到最大吸附容量24. 10 mg·g~(-1),几乎是纯Fe3O4吸附容量的5倍.CMIO对磷的吸附符合Langmuir等温吸附模型,帒其吸附过程遵循准二级动力学模型.磷酸盐在CMIO内表面发生络合反应,形成了■Fe-Ca-P三元复合物,从而吸附磷.与水中其他阴离子相比,CMIO对PO_4~(3-)有良好的选择吸附性,且吸附的PO_4~(3-)可用NaO H溶液解吸; CMIO每循环利用一次质量减少不超过4%,可多次循环利用.     

纳米结构Fe3O4/Y2O3磁性颗粒的制备、表征及磷吸附行为研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

纳米级Fe3O4-Pd/Fe复合材料催化脱氯2,4-D研究

采用共沉淀法制备纳米级Fe_3O_4,将其包覆在纳米Pd/Fe颗粒表面制成纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料,并用于2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的催化脱氯.同时,采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等方法对复合材料的结构进行分析,并考察了初始pH、钯化率、反应温度、纳米Fe_3O_4投加量等实验参数对n Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料催化脱氯2,4-D的影响.结果发现,纳米Fe_3O_4粒径小于Pd/Fe纳米颗粒,具有一定的磁性,包覆于纳米Pd/Fe表面,提高了纳米材料的稳定性及分散性,并有利于复合材料的回收和循环利用.此外,纳米Fe_3O_4具有一定的导电性,可作为良好的电子通道为纳米Pd/Fe颗粒传递电子,促进反应的进行,增强2,4-D的去除效果.实验结果表明,较高的钯化率、反应温度、Fe_3O_4∶Fe质量比及中性pH条件均有利于反应的进行.当纳米Fe投加量为1.0 g·L-1,m(Fe_3O_4)∶m(Fe)为1∶1,初始pH为7.0,钯化率为0.15%,反应温度为25.0℃时,反应90 min后,40.0 mg·L-1的2,4-D的去除率达到100%,苯氧乙酸(PA)的生成率达99.8%.     

淀粉稳定Fe3O4纳米粒子对水中As(V)的吸附特性研究

以可溶性淀粉作为稳定剂制备纳米Fe_3O_4粒子,探讨了反应时间、p H值、初始砷浓度和腐殖酸对Fe_3O_4纳米粒子吸附水体中As(V)的吸附效果影响.实验结果表明,淀粉稳定的Fe_3O_4纳米粒子对水体中As(V)的吸附动力学过程符合准二级动力学,吸附等温线符合Langmuir吸附模型;吸附容量随着溶液p H的增加逐渐降低,在p H为8.0的弱碱性水体中对As(V)的最大吸附容量可达202.56 mg·g~(-1);此外,腐殖酸(HA)能降低纳米粒子对As(V)的吸附能力.     

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

静电纺丝法制备CaIn2O4-In2O3纳米带及其光催化性能

利用静电纺丝技术原位制备了准一维结构CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带.采用XRD、SEM、TEM、EDS、UV-vis DRS、N_2吸附-脱附曲线等对合成的光催化剂进行表征,并以对苯二甲酸(TA)为分子探针物质,结合荧光技术探讨了光催化反应过程中·OH自由基的变化.以亚甲基蓝(MB)为降解目标物,考察了CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带的光催化活性,并研究了溶液pH及MB初始浓度对其光催化活性的影响.研究结果表明,宽度约为(663±75) nm的CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带由直径约为80 nm的纳米颗粒组成,且纳米颗粒之间有一定的孔隙.模拟太阳光辐照120 min,MB的降解率为76%,且降解过程服从一级动力学模型.CaIn_2O_4-In_2O_3纳米带在酸性环境中显正电性,且光催化反应体系中·OH自由基的生成量随反应时间线性增加.CaIn_2O_4与In_2O_3的耦合使得合成的光催化剂在模拟太阳光下具有良好的光催化活性.     

四氧化三铁/聚乙烯亚胺纳米颗粒的制备及除磷性能的研究

采用化学共沉淀法,以聚乙烯亚胺(PEI)为改性剂,制备了聚乙烯亚胺改性的纳米四氧化三铁复合材料(Fe3O4/PEI).Zeta电位、透射电镜和FTIR表征结果显示,PEI修饰提高了纳米Fe3O4在水中的分散性和稳定性,同时也增强了其表面正电荷,从而提高了Fe3O4对水中磷酸根的去除能力.在磷酸根初始浓度为50 mg·L~(-1),Fe3O4/PEI投加量为200 mg,p H=3,温度为25℃的条件下,Fe3O4/PEI对100 m L磷酸根的吸附去除率达到91%.吸附过程在3 h内达到平衡.吸附等温数据表明,该吸附过程符合Langmuir吸附等温方程,可决系数R2达到0.99,最大吸附量为29.88 mg·L~(-1).Fe3O4/PEI复合材料重复利用性好,在第5次吸附-解析后还能保持对磷酸根75%以上的吸附去除率.磷的解析效率随着p H增加而增加,在p H=13时,解析效率达到65%.