典型污水处理厂对多环芳烃及其衍生物的去除及再生水健康风险研究

多环芳烃(PAHs)在水环境中可以通过化学或微生物作用转化成其衍生物(SPAHs),而SPAHs可能具有更强的毒性和"三致性"从而危害人体健康。为探明污水厂中PAHs和SPAHs的存在性及不同二级处理和再生水处理工艺对它们的去除效果,对北京及广东共4座污水处理厂中PAHs及SPAHs进行了检测,同时对再生水进行了健康风险评价。结果显示:从进水浓度来看,4座污水处理厂中,低环芳烃浓度(191.8~394.2 ng·L~(-1))明显高于高环芳烃(89.3~108.2 ng·L~(-1));SPAHs中氧取代物(OPAHs)总浓度(253.8~322.2 ng·L~(-1))高于甲基取代物(MPAHs,44.3~220.4 ng·L~(-1))。不同二级处理工艺对PAHs的去除率为43.7%~58.2%,对SPAHs的去除率为45.8%~52.1%。不同再生水处理工艺对PAHs和SPAHs去除率差别较大,PAHs的去除率范围为1.8%~41.1%,SPAHs的去除率范围在2.35%~25.9%。结果表明,目标物的去除以生物降解为主,此外,吸附在固体颗粒上,随颗粒沉淀去除也是主要途径之一。通过对污水厂再生水的风险评价,苯并[a]芘(BaP)和二苯并[a,h]蒽(DBA)2种强致癌物TEQ浓度均高于1,其致癌风险较大,安全性有待提高。     

烧烤场景中基于PBPK模型的人群PAHs暴露评估

为探究烧烤场景中人群多环芳烃(PAHs)的暴露特征与健康风险,使用美国环保署推荐的计算模型和基于生理的药代动力学模型(PBPK)模拟了我国人群的PAHs外暴露剂量和健康风险以及内暴露剂量变化情况。结果表明:1)普通居民和职业人群的日均苯并[a]芘等效摄入剂量为(50±3)ng·d~(-1)和(179±98)ng·d~(-1),其终生致癌风险为7.57×10~(-7)~1.28×10~(-5),均在可接受范围内;2)普通居民暴露后体内组织中PAHs内暴露标志物芘的最大浓度范围依次为肝(6.52~8.67 ng·L~(-1))肾(0.97~1.12 ng·L~(-1))静脉血(0.71~0.94 ng·L~(-1))皮肤(0.64~0.75 ng·L~(-1))脂肪(0.36~0.56 ng·L~(-1)),职业人群暴露后体内组织芘最大浓度为脂肪(2.97ng·L~(-1))皮肤(1.14 ng·L~(-1))≥肾(1.14 ng·L~(-1))肝(0.57 ng·L~(-1))静脉血(0.17 ng·L~(-1));3)膳食是普通人群的主导暴露途经,会导致肝组织浓度最大;呼吸和皮肤接触是职业人群的主导暴露途经,会导致脂肪组织浓度最大;4)暴露标志物芘的组织总富集量关系为职业人群(48 ng·d~(-1))大于普通人群(6~11 ng·d~(-1))。     

曹妃甸和黄骅港近岸海域表层水体中PAHs的分布、来源及风险评价

曹妃甸和黄骅港是河北省近海工业布局和港口分布较密集的区域,对其近岸海域海水水质进行监测具有重要意义。2014年9月采集研究区近岸海域表层海水,并利用GC-MS对其中16种优先控制PAHs进行测定。结果表明,曹妃甸和黄骅港近岸海域表层海水中∑PAHs含量分别为52.6~192.1 ng·L~(-1)和85.4~156 ng·L~(-1),平均含量分别为74.59 ng·L~(-1)和121.45 ng·L~(-1)。黄骅港近岸海域∑PAHs含量高于曹妃甸近岸海域的含量,但PAHs的种类没有差异。对比其他研究区域水体中PAHs的含量,本区域表层海水中PAHs的含量处于中等水平,属于轻污染。异构体比值结合该区域现状分析初步判断,研究区表层海水中PAHs来源于石油污染和煤、生物质等的燃烧。应用风险商值法(RQ)对研究区域表层海水中PAHs的生态风险进行评价,结果表明该海域存在低生态风险,需采取措施控制PAHs的污染。     

太湖胥口湾表层水和沉积物中多环芳烃的浓度水平及生态风险

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境中普遍存在的稠环类化合物,由于其对人体健康和生态环境产生较大危害,美国环保局将16种PAHs列为优先控制的污染物。PAHs也是太湖流域的主要污染物之一。作为华东地区的重要水系和水源地,研究太湖环境质量的变化对改善太湖流域水生生态系统和提高沿岸居民身体健康具有重要意义。论文研究了太湖胥口湾水域表层水和沉积物的PAHs。结果显示,表层水和沉积物的PAHs总浓度分别为7.2~83 ng·L~(-1)和66~620ng·g~(-1)干重;年均值为29 ng·L~(-1)和218 ng·g~(-1)干重;年均毒性当量浓度为2.4 ng·L~(-1)和28 ng·g~(-1)干重。沉积物中的主要污染物为荧蒽、芘和,影响毒性当量浓度的主要是苯并(a)芘和二苯并(a,h)蒽。4环PAHs在沉积物中占主要,其浓度百分比为44%~48%,而5环PAHs则占毒性当量总浓度的90%以上,说明其危害主要来自5环PAHs。PAHs特征化合物比值分析表明,胥口湾沉积物中PAHs主要来源于煤和木材燃烧,表层水大部分为燃烧和石油的混合来源。污染水平的时空变化特点为丰水期(8月)表层水PAHs浓度偏高,沉积物偏低。湖区和湖岸的PAHs浓度只在丰水期有显著差异,表层水PAHs浓度湖区高于湖岸,沉积物相反;其他时期湖区和湖岸PAHs浓度无显著差异。根据加拿大沉积物环境质量标准,胥口湾整体生态风险水平较低。从时空分布特征来看,个别生态风险较高的点主要分布在湖岸,5月平水期可能是沉积物中PAHs生态风险较高的频发期。     

西江水体中多环芳烃的分布特征及来源

为确定西江水体中多环芳烃(PAHs)的分布特征和来源,分别在洪水期(2003年8月)和枯水期(2003年11月)对西江水体进行了两次水柱采样,利用气相色谱-质谱(GC-MS)对样品中15种优控的PAHs进行定量分析,并运用分子比值法探寻多环芳烃的来源.结果表明,西江水体溶解相和颗粒相中PAHs的质量浓度分别为21.7～138 ng·L-1,和40.9～238 μg·kg-1.水体中PAHs的总质量浓度(溶解相及颗粒相),洪水季(43.9～116.9 ng·L-1)大于枯水季(25.2～34.1 ng·L-1).溶解相和颗粒相中PAHs质量浓度都表现相同的垂直变化即中层>下层>上层.从PAHs组成特点来看,溶解相以3环的PAHs为主,占总组分的80%;而颗粒相以3环、4环的PAHs为主,分别占总组分的48%和41%.西江水体PAHs的质量浓度,与欧洲其他一些低污染水域相比相对较高;而低于国内一些主要受污染河流.分子比值法表明,西江水体PAHs主要来源于高温燃烧排放.     

大型钢铁厂及其周边土壤多环芳烃污染现状调查、评价与源解析

采用气相色谱-质谱联机方法(GC-MS)分析了东北某钢铁厂及周边居住区、风景区共11个采样点表层土壤样品16种多环芳烃(PAHs),结果表明,钢铁工业区16种PAHs(∑PAHs)浓度范围为3.39×103—1.54×105ng·g-1,平均浓度3.21×104ng·g-1;居住区∑PAHs浓度范围为587—6.70×103ng·g-1,平均浓度3.82×103ng·g-1;风景区千山∑PAHs浓度385 ng·g-1.∑PAHs和Bap浓度均呈工业区>居住区>风景区趋势.与国内外其他研究结果相比,该钢铁工业区及其周边居住区土壤PAHs污染相对较为严重,11个采样点中有9个采样点土壤∑PAHs为严重污染,4个采样点苯并(a)芘(Bap)浓度超过加拿大土壤质量基准.利用特征比值法(Diagnostic Rate)和主成分分析法(Principal component analysis,PCA)对钢铁工业区及其周边地区土壤进行了源解析,结果表明,钢铁工业区土壤中PAHs主要来源于焦炉、燃煤、柴油燃烧等污染源,周边地区土壤除受工业污染源排放影响外,机动车汽油、柴油污染排放也有重要影响.     

上海市大气颗粒物中多环芳烃的季节变化特征和致癌风险评价

对上海市城区和郊区采集的64个总悬浮颗粒物(TSP)样品进行GC/MS分析,结果表明:全年PAHs浓度范围为2.25-221.6ng·m~(-3),并呈现明显的秋、冬季节高而夏季低的变化特征,且PAHs年平均值郊区稍微高于城区.多环芳烃中苯并(b k)荧蒽、茚并(1,2,3-cd)芘、晕苯等化合物相对含量较高,四环以上的组分全年平均含量在90%以上.采用苯并(a)芘和苯并(a)芘等效质量浓度(BaPE)对上海市大气颗粒物中的PAHs进行致癌风险评价,BaP年均值在城区和郊区分别为2.57ng·m~(-3)和2.86ng·m~(-3),秋季BaP年均值超过了居民区标准限值(5.0ng·m~(-3)).BaPE在城区和郊区的年均浓度分别为5.82ng·m~(-3)和7.24ng·m~(-3),秋季污染最为严重.     

渤海北部典型芳香烃类化合物污染状况及生态风险评价

为探究渤海北部海上油气区及周边近岸海域典型芳香烃类化合物污染状况,2015年5月现场采集了32个站位的海水样品,针对7种苯系物(BTEX)和17种多环芳烃(PAHs)进行测定,并采用商值法和毒性当量法对污染物开展单一和联合生态风险评估。结果显示,研究海域海水中7种苯系物总含量范围为65.1～222.6 ng·L~(-1),以甲苯含量最高,表层含量略低于底层,油气区平均含量低于周边近岸,受到陆源污染输入的影响特征明显。表层海水中ΣPAHs含量范围为98.9～356.0 ng·L~(-1),平均值为184.5 ng·L~(-1),以低环芳烃占优势,总体处于中等水平,比值法判定该海域PAHs可能主要来源于石油及其加工产品。该海域海水中苯并(a)芘的风险商RQ值大于0.1,表现出低度风险,其余3种处于可接受水平。4种芳香烃类化合物联合生态风险等级为低度风险,对生态系统具有潜在的不利影响,但不同区域仍存在一定差异性,海上石油开采与陆源输入是影响该海域个别区域生态风险较高的重要因素。     

长江重庆段表层水体中多环芳烃的分布及来源分析

采集了长江重庆段干流以及重要支流共7个断面的表层水样,采用液相色谱法分析15种优先控制的多环芳烃(PAHs).结果表明,水体中总PAHs浓度范围为6.44—109.39 ng·L-1,平均值为41.83 ng·L-1.在5个断面水体中检出苯并(a)芘,浓度为0.05—1.32 ng·L-1,低于我国地表水标准限值(2.8 ng·L-1).长江重庆段的PAHs浓度水平低于大部分国内其他河流,与国外一些河流的浓度水平相当.PAHs组成以中低环PAHs(3环和4环)为主,平均比例分别为55.7%和38.8%,高环PAHs(5环和6环)含量较低,分别占3.6%和1.9%.示踪PAHs比值法结果显示长江重庆段表层水体PAHs主要来源于石化产品的泄漏污染.     

岩溶槽谷区土壤多环芳烃健康风险评价

以重庆老龙洞岩溶槽谷为例,利用BaP毒性当量浓度(BaP_(eq))和终生癌症风险增量模型对儿童和成人暴露于土壤PAHs的健康风险进行评价.研究结果表明,土壤中BaP_(eq)∑_(16)PAHs为87.5±156.6 ng·g~(-1),7种致癌性PAHs占了97.8%;BaP_(eq)∑_(10)PAHs平均值为32.9±37.4 ng·g~(-1),33.3%的采样点的BaP_(eq)超过了荷兰土壤环境质量标准目标参考值(33.0 ng·g~(-1)),表明土壤PAHs存在潜在风险;儿童和成人的终生癌症风险(ILCR)分别为1.17×10~(-7)—7.11×10~(-6),1.24×10~(-7)—7.52×10~(-6),平均值为8.8×10~(-7)和9.3×10~(-7),总体在可接受的风险范围内,但有部分存在潜在风险;DaA和BaP产生的致癌风险占到总风险的35.2%和30.4%,是最主要的贡献组成;不同暴露途径对人群的致癌风险水平为:皮肤接触经口摄入呼吸吸入.经口摄入和皮肤接触对总致癌风险的贡献几乎为100%,高出呼吸吸入10~2—10~6倍,是土壤PAHs致癌风险的主要暴露途径.     

雨水径流对景观水体中多环芳烃污染特征的影响

以北京市长河湾流域某排污口附近景观水体为研究对象,通过对水体中PAHs的连续检测,研究了雨水径流对景观水体中PAHs污染特征的影响,以期为景观水体中PAHs的控制和管理提供科学依据.结果表明,长河湾景观水体中∑16PAHs在降雨时的浓度变化与降雨强度及降雨量有关,长河湾水体中溶解态PAHs组分以3环和4环为主,2环组分所占的比例最少.水体底部沉积物中PAHs含量明显高于岸边,沉积物中∑16PAHs含量约为229.2μg.kg-1,岸边土壤中∑16PAHs含量约为185.6μg.kg-1,低于国内外一些水域沉积物中PAHs污染浓度.     

Biologic risk and source diagnose of 16 PAHs from Haihe River Basin,China

Surface sediments of rivers can exhibit spatial and temporal variations in contaminant concentrations that may significantly affect risk evaluations. As to pollution control and remediation of watershed, large-scale and further background data on PAHs in China were required urgently. Spatial distribution and compositional characteristics of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in surface sediments from Haihe River Basin were investigated. A method based on effects range (ER) was used to assess ecosystem risk of ∑PAHs (the total of 16 PAH) sensitively and accurately. The results indicated that ∑PAHs content levels ranged from 257 to 16901 μg·kg⁻¹ dry weight. The lower rings predominated in the samples, and 2-, 3-, 4-, 5- and 6-ring PAHs accounted for 12%, 21%, 30%, 30%, and 7% respectively in total PAHs. The ratio of Fl / (Fl+ Py) uniformly distributed in the interval 0.20–0.80, indicating that it may be affected by petroleum origin, oil combustion, biomass and coal combustion jointly. ∑PAHs in Cetian (S6), Dongwushi (S19), Handan (S20), Aixinzhuang (S21) and Tianjin (S37) exceeded effects range low (ERL), in which biologic effects were in a medium level with an adverse effect on biologic organisms. Thus, it is necessary to strengthen the PAHs monitoring and research of the Haihe River Basin.     

珠江水体表层沉积物中PAHs的含量与来源研究

沿珠江白鹅潭水域及大学城官州河流域设立6个采样点,利用沉积物捕获器收集沉积物。参照美国EPA8000系列方法及质量保证和质量控制,对各采样点表层沉积物中16种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）进行分析,以阐明珠江广州河段表层沉积物中PAHs的含量和分布特征,并结合特征化合物指数对其来源作初步探讨。珠江广州河段表层沉积物中PAHs总量介于4 787.5～8 665 ng·g^-1,平均值为7 078 ng·g^-1,黄沙码头河涌出口沉积物中总量为最高（8 665 ng·g^-1）,芳村码头为最低（4 787.5 ng·g^-1）。16种多环芳烃中菲、荧蒽、芘含量较高,分别占PAHs总量的16.11%、14.47%和17.77%。特征化合物荧蒽/202比值均小于0.5,茚并[1,2,3-cd]芘/276比值均大于0.2,表明珠江广州段表层沉积物中PAHs主要来源于化石燃料的不完全燃烧。     

Aliphatic and polycyclic aromatic hydrocarbon contamination in surface sediment of the Chitrapuzha River,South West India

Distribution (seasonal and spatial) of aliphatic and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in surface sediments of the Chitrapuzha River, Cochin, India, was investigated using gas chromatography. Significantly high concentrations prevailed during the pre-monsoon season with the industrial zones of the river appearing to be hot spots with particularly elevated levels of the hydrocarbons. AHCs ranged between 7754 and 41,173?ng/g with an average of 25,256?ng/g, while total PAHs varied from 5046 to 33,087?ng/g. n-Alkane indices and PAH diagnostic ratios point to petroleum contamination in the sediments. The significance of PAHs in the sediments was explored using universally accepted interpretation tools. Observed levels of PAHs in sediments of Chitrapuzha are likely to cause adverse effects on biota.     

模拟酸雨对工业污染场地表层土壤中多环芳烃释放的影响

通过工业污染场地表层土壤的模拟酸雨浸泡试验,分析了不同酸度的模拟酸雨浸泡前后土壤中有机质、EPA优先控制的16种多环芳烃含量和矿物质组成的变化.研究结果表明,酸雨浸泡前后土壤矿物相组成相似,主要以石英为主,只是在矿物组成的量上存在差别,浸泡后土壤中赤铁矿和粘土矿物的含量较浸泡前有所减少.模拟酸雨浸泡后土壤中有机质和多环芳烃均有不同程度的释放,酸雨pH值越小,释放量越大,且多环芳烃可能是随着有机质一起释放的;酸雨对土壤中不同性质多环芳烃释放的影响不同,对低环多环芳烃（环数≤3）释放的影响较大,对高环多环芳烃（环数≥4）影响较小.研究结果为理解在酸雨作用下工业污染场地土壤中多环芳烃的释放规律及土壤中多环芳烃稳定性研究提供一些科学依据.     

基于统计方法的辽东湾沉积物中多环芳烃来源特征分析

为研究辽东湾表层沉积物中多环芳烃(PAHs)的来源特征,2014年5月采集了20个辽东湾海域表层沉积物样品,并利用气相色谱质谱联用仪对优先控制的16种PAHs进行测定,采用聚类分析、主成分分析-多元线性回归分析、异构体比值3种统计方法对辽东湾表层沉积物中PAHs来源特征进行了研究。结果表明,辽东湾表层沉积物中PAHs含量范围88.5~199.3 ng·g-1,平均值为(126.3±35.3)ng·g-1,其中,萘、菲和荧蒽是PAHs优势组分。通过统计分析结果表明,辽东湾北部表层沉积物中PAHs含量低于西南部,沉积物中PAHs的来源包括石油燃烧来源、煤炭、木材等生物质燃烧来源和石油来源,其中燃烧来源是主要来源,煤炭、木材等生物质燃烧来源占49.9%,石油燃烧来源和石油来源占50.1%。     

土壤与沉积物对多环芳烃类有机物的吸附作用

吸附作用是疏水性有机物在土壤和沉积物环境中的重要迁移转化行为之一。多环芳烃是环境中一种重要的疏水性有机污染物。文章着重阐述了多环芳烃类有机物在土壤和沉积物中有机质和粘土矿物吸附机理，指出土壤、沉积物有机质的结构异质性是导致非线形吸附的重要原因；分析了影响多环芳烃吸附过程的诸多因素，并提出该研究领域存在的问题以及今后发展的方向。     

环渤海北部沿海地区表层土壤中PAHs的污染特征及风险评价

系统采集了环渤海北部沿海地区31个表层土壤样品,利用GC/MS分析了16种USEPA优控多环芳烃(PAHs)的含量和组分特征,运用主成分因子载荷法揭示了其污染来源,并初步评价了其风险水平.结果表明,沿海地区65%的土壤已被污染,最高污染样点PAHs含量达920.4ng·g-1,平均含量309.5ng·g-1,与国内外相关研究比较,处于中低等污染水平.各类燃料的不完全燃烧是该地区土壤中PAHs的主要来源,石油类挥发或泄漏对采油区土壤中PAHs的累积影响显著.