玻璃固化体中~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am、~(238)U核素迁移计算

利用水解反应动力学模型,基于设计计算书中的玻璃固化体包容核素数据,自编程序计算了~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am和~(238)U几个包容量较大的典型核素在玻璃固化体中的迁移情况,计算结果表明:在完全释放情况下,长效α核素~(238)U的释放速率是最大的,在10~(-3)g/a这个量级上;在部分释放情况下,~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am和~(238)U核素的释放速率在10~(-10)g/a量级上;10万年这个时间尺度内,半衰期较短的~(239)Pu和~(241)Am需要加以关注,其释放率都在10~4 Bq/a以上。     

低中放处置场环境评价参数灵敏度分析

选取90Sr、239Pu和14C为代表核素,采用单参数变分法对某低中水平放射性固体废物处置场环境影响评价中与核素迁移相关的主要评价参数开展了参数灵敏度分析.分析结果表明:对于低中放处置场而言,环境影响评价模式中主要评价参数的选择对最终评价结果的影响很大,因此在环境影响评价中开展不确定度及敏感度分析是必要的.     

核素在非均匀介质中的迁移预测

针对非均匀性明显的某放射性废物处置场候选场址,应用分形理论方法,在介质水力性质参数与介质结构分维之间建立函数关系式来描述场址介质的非均匀性,并选择放射性废物中的代表性核素3H和90Sr,应用不同方法对核素迁移进行预测比较.结果表明,采用分形理论方法预测的核素迁移浓度比参数直接回归法更接近实际情况;在应用不同参数确定方法预测核素迁移浓度时,分配系数的取值对预测结果影响较大.     

酵母菌对锕系核素239Pu的富集行为及减量化研究

为了探究微生物对锕系核素的提取分离性能,利用化学预处理和湿法消解法,初步研究了模式微生物——酵母菌(Saccharomyces cerevisiae)对中高放废液中主要锕系核素239Pu的富集减量效果研究. 结果表明:①pH=5时,活体及灭活酵母菌对239Pu的最佳吸附率均可高达99%,富集239Pu后,酵母菌经灰化处理可减量97%以上. ②经脱蛋白和脱乙酰化学预处理后,酵母菌对239Pu的吸附能力明显下降. ③随着作用时间的延长,239Pu进入胞内的比例逐渐增加,吸附96 h时,约75.64%的239Pu络合在细胞表面,约24.36%的239Pu以稳定形式在胞内外赋存;经过6批次酵母菌吸附,239Pu(Ⅲ)的放射性活度浓度从7.35×106 Bq/L梯次递降至2.30×103 Bq/L. ④针对真实中放废液,2次酵母菌吸附后,总α放射性活度浓度可降低2个数量级,总β和总γ放射性活度浓度均仅降低10%左右. 研究显示,利用酵母菌等微生物对放射性废液中锕系核素239Pu的提取和分离是可能的.      

钙基膨润土对~(239)Pu核素迁移的阻滞性能研究

文章采用动态淋滤实验,研究了不同流速和水相pH下,钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能很好,100 d内淋出液中的放射性总量很少,239Pu的淋出率最高仅为6.166‰,最小能达到0.209 7‰。流量和水相pH均会影响膨润土的阻滞性能,但是流量的影响更加明显,核素的淋出率随着流速的增大而增大。水相pH一方面改变了土壤性质,使土壤的渗水性能产生变化,另一方面影响了膨润土对239Pu的吸附能力。2种影响同时作用,最终导致水相pH对淋出率的影响不成线性关系。在酸性水相条件下,膨润土的渗水性大大降低,阻滞性能达到最优。     

地下水中核素在岩体破碎区迁移扩散特性分析

为探讨地下水中核素在岩体破碎区的迁移扩散特性,采用Visual Modflow数值模拟软件分析了破碎区岩体渗透系数对核素迁移运动规律的影响。结果表明:局部存在的非贯通岩体破碎区会对核素的迁移速率产生不利影响;核素浓度在迁移衰变过程中呈现先快后慢的降低特征;随着时间的推移,核素浓度变化受破碎区渗透系数的影响程度逐渐减小;当破碎区渗透系数取值为围岩的30倍时,地下水中核素最大浓度从第1年的4.65×10~6Bq/L降至第90年的1.22 Bq/L;核素浓度极值、扩散时间与相对渗透系数之间遵循函数关系式c=0.269 16×e~(-n/6.544 59)+0.575 19×e~(-n/0.985 8)+0.118 95。     

海洋珊瑚中放射性核素239+240Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中239+240Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的239+240Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中239+240Pu比活度也出现差异的主要原因。1952－1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中239+240Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中239+240Pu比活度的时间序列（主峰时间为1954年）与大西洋珊瑚的时间序列（主峰时间为1964年）也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。     

钚同位素法示踪中国领海核爆散落物钚的主要来源与迁移途径

使用电感耦合等离子体质谱仪,对东海及冲绳海槽沉积物、南海及邻近海域以及西北太平洋表层水中240Pu/239Pu同位素比值进行了测定,以确定中国领海核爆散落核素钚的主要来源及迁移途径。结果显示:东海及冲绳海槽沉积物中240Pu/239Pu比值分布于0.24~0.31之间,南海及邻近海域以及西北太平洋表层水240Pu/239Pu比值也处于0.22~0.24之间,都明显高于全球大气理论沉降值0.18。根据240Pu/239Pu比值及其在沉积物芯中的分布特征分析,二十世纪50年代早期美国在北太平洋马绍尔群岛进行的核爆实验,被认为是中国领海及其邻近海域除全球大气沉降外的另一重要的钚的来源。模式计算显示,东海及冲绳沉积物中约55%、中国南海及其邻近海域表层水中约40%、西北太平洋表层水中约20%的钚,来自北太平洋核爆基地。北太平洋赤道环流及其在西北太平洋的分支洋流是钚自核爆地向中国领海迁移的主要通道。     

Pu在处置库地下水中的种态模拟及影响特征

采用PHREEQC对Pu在西南某低放废物处置库、甘肃北山高放处置库五一检测井和三号井地下水中的种态及影响进行对比分析,并探讨了pH、pE和离子浓度对Pu在地下水溶液中的影响分布。结果表明:Pu在地下水中主要以Ⅳ价的Pu(OH)_4和Pu(OH)_3~+为主,其次有少量Ⅴ价的PuO_2~+存在。pE和pH对Pu在地下水中的种态存在影响较大,强酸环境中溶液主要以Pu(Ⅲ)存在,中性及碱性环境中,溶液主要以Pu(Ⅳ)存在。离子浓度对Pu在地下水中的种态有一定影响,主要原因是CO_3~(2-)和SO_4~(2-)易与Pu结合形成新的络合物。因此,放射性废物处置库选址与安全评价工作等需要充分考虑周边地下水溶液的离子浓度、pH和pE等影响因素。     

90Sr在干旱地区包气带砂土中的迁移研究

放射性废物处置的基本安全目标是保护人类和环境免受电离辐射的有害影响.开展处置场环境影响评价可以量化它对人体健康和环境潜在影响.90Sr是放射性废物中具有代表性的裂变核素.为了获取90Sr在干旱地区某处置场址包气带砂土中的迁移规律,采用静态实验和动态实验对其在砂土的迁移进行了研究.结果表明,对于该场址,砂土对90Sr的吸附能力较弱;静态实验测量得到的分配系数与动态实验拟合计算得到的相差约一个量级;采用非平衡模式模拟该场址包气带砂土中90Sr的迁移更为恰当.     

中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

Environmental impact of radionuclide migration in groundwater from a low-intermediate level radioactive waste repository.

The radionuclide migration from a certain Chinese repository with low-intermediate level radioactive solid waste is studied. The migration in groundwater is analyzed and computed in detail. Under presumption of normal releasing, or the bottom of the repository has been marinated for one month with precipitation reaching 600 mm once and a 6 m aerated zone exists, a prediction for 7 radionuclides is conducted. It shows that the aerated zone is the primary barrier for migration. The migration for radionuclides 60Co, 137Cs, 90Sr, 63Ni, etc. will be retarded in it within 500 years. The concentration of 239Pu will be decreased by amount of 6 order. Only 3H and 14C can migrate through the aerated zone. The radionuclides that go through the aerated zone and enter the aquifer will exist in spring, stream and sea. Based on this, the intake dose by residents in different age group resulting from drinking contaminated spring water, eating seafood is calculated. The results showed that the impact of the repository to the key resident group is lower than the limit in national repository regulation standard. This complies with the repository management target.     

陕北黄土高原239+240Pu大气湿沉降历史重建

重建Pu同位素的大气沉降历史是开展Pu示踪应用以及核事故安全评价的重要基础。本研究根据东京年降水量和^239+240Pu年大气沉降数据,并结合经验模型对陕北黄土高原^239+240Pu年湿沉降通量进行初探。结果表明,1957~2005年间研究区^239+240Pu年湿沉降通量在0.000 2~4.116 7 Bq/m²之间,累计湿沉降通量为14.08 Bq/m²;通过与周边土壤剖面的Pu总量对比发现陕北黄土高原Pu同位素的干湿沉降比为1左右。在时间变化上,上世纪60年代初全球大规模核试验导致研究区1963年^239+240Pu湿沉降通量出现峰值,1964~2000年Pu湿沉降通量呈明显减小趋势,2001~2005年亚洲粉尘的地表再悬浮过程使得^239+240Pu年湿沉降通量有所增加。     

Environmental impact of radionuclide migration in groundwater from a low-intermediate level radioactive waste repository

Ｔｈｅｎｅａｒｓｕｒｆａｃｅｄｉｓｐｏｓａｌｉｓｔｈｅｍａｉｎｌｙｄｉｓｐｏｓａｌｍｅｔｈｏｄｆｏｒｌｏｗｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｌｅｖｅｌｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅｓｏｌｉｄｗａｓｔｅ(ＬＩＬＷ)ｉｎｍａｎｙｃｏｕｎｔｒｉｅｓ.Ｕｓｕａｌｌｙ,ｔｈｅｄｉｓｐｏｓａｌｗａｙｉｎｔｈｅｄｉｓｐｏｓａｌｕｎｉｔｉｓｔｈｅｃｏｎｃｒｅｔｅｓｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎｉｓｐｕｔａｎｄｐｉｌｅｄｉｎａｒｒａｙ,ａｎｄｔｈｅｂａｃｋｆｉｌｌａｎｄｂｕｆｆｅｒｍａｔｅｒｉａｌｉｓｆｉｌｌｅｄｂｅｔｗｅｅｎｔｈｅｓｅｓ…     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。     

风沙土对放射性核素的吸附与解吸

研究了采自新疆的风沙土对不同放射性核素的吸附与解吸情况。结果表明,风沙土对137Cs的吸附一解吸滞后作用明显,而对帅Sr的吸附一解吸滞后作用极微;风沙土对239Pu和238U的平衡吸附量分别为22．54cpm／mg和19．27cpm／mg,粒径为45μm的风沙土能牢固地吸附239Pu和238U。