水中C60纳米颗粒的稳定性研究

以两种C60纳米颗粒悬浮液为对象,研究贮存时间、pH、电解质和有机物等因素对其稳定性的影响.结果表明,溶剂替换法制备的C60纳米颗粒(C60/son)稳定性优于延时搅拌法(C60/aq),可长时间保持稳定;pH升高可使C60纳米颗粒稳定性增强;电解质投加可使C60纳米颗粒的|ζ|减小、粒径增大,促进凝聚的发生;水中C60纳米颗粒凝聚过程可分为慢速凝聚和快速凝聚两个阶段,符合经典胶体稳定性(DLVO)理论.C60/son的临界凝聚浓度:NaCl 321 mmol·L-1、KCl 316 mmol·L-1、MgCl29.6 mmol·L-1和CaCl26.7 mmol·L-1,C60/aq的临界凝聚浓度:NaCl 295 mmol·L-1、KCl 278 mmol·L-1、MgCl27.8 mmol·L-1和CaCl25.9 mmol·L-1,均远高于其在天然水体中的浓度;腐殖酸存在可通过空间位阻效应显著增强水中C60纳米颗粒的稳定性,这表明C60纳米颗粒可稳定存在于典型的水环境中.     

天然有机物和电解质对水中 C60凝聚行为的影响

以富勒烯(C60)纳米颗粒稳定悬浮液为对象,采用动态光散射技术研究了天然有机物和电解质对其在水中凝聚行为的影响.结果表明,采用甲苯溶剂替换法制备的稳定悬浮液中C60浓度为20 mg·L-1左右,表面呈较高的电负性,粒径在120 nm左右,具有较强的稳定性.投加简单电解质可通过压缩双电层机制使其发生凝聚,并符合经典的胶体稳定性(DLVO)理论.Mg Cl2和Ca Cl2的临界凝聚浓度分别为9.6 mmol·L-1和6.7 mmol·L-1.腐殖酸(humic acid,HA)存在时,投加Na Cl和Mg Cl2可使C60颗粒间有效碰撞概率及凝聚反应速度降低,临界凝聚浓度提高;HA可通过增大C60颗粒间的空间位阻效应,抑制凝聚反应发生,提高其在水中的稳定性.但Ca2+可与HA间发生络合反应,并对C60纳米颗粒产生吸附架桥作用,导致凝聚速度大幅提高,强化凝聚反应发生.水中C60纳米颗粒的凝聚和分散行为将受到有机物性质和电解质种类等复杂因素的影响.     

可变电荷与恒电荷土壤胶体对DNA吸附与解吸特征

采用平衡法研究了红壤胶体、砖红壤胶体、潮土胶体和褐土胶体在不同pH值条件下DNA吸附与解吸特征.结果表明,在NaCl和KCl电解质体系中,4种土壤胶体在吸附过DNA后,溶液pH值均有不同程度的增加,pH增加的幅度为红壤胶体>砖红壤胶体>潮土胶体>褐土胶体;NaCl电解质体系>KCl电解质体系.土壤胶体对DNA的吸附量均随着pH值的升高而降低,在pH为2~4,不同胶体对DNA的吸附量保持最大值,约为13.1~14.8μg.mg-1.当平衡溶液pH值从4.2开始上升至8.6,在NaCl体系中,砖红壤胶体和红壤胶体上DNA的吸附量下降幅度约5.5μg.mg-1,而在KCl体系中,DNA的吸附量下降幅度约2.1μg.mg-1.2种电解质体系,潮土胶体与褐土胶体上DNA的吸附量下降幅度约为8.3~12.2μg.mg-1.DNA吸附量下降幅度为恒电荷土壤(潮土和褐土)胶体>可变电荷土壤(红壤和砖红壤)胶体.用NaOAc和NaH2PO4对土壤胶体吸附DNA的解吸时,可变电荷土壤胶体与恒电荷土壤胶体解吸规律有明显差异.在3种溶液pH值为3、5和7时,可变电荷土壤(红壤和砖红壤)胶体上NaOAc解吸率约10%~24.5%,Na...     

表面活性剂SDBS胶束溶液与铝盐凝聚特征研究

表面活性剂因大量被使用,成为环境水体中普遍存在的物质.其具有包裹难溶性物质而形成胶体的特点,是难溶且具有环境风险的有机物在水体中存在和转移的载体.为了对其处理过程中的行为加以控制,以阴离子表面活性剂SDBS胶束溶液为模型化合物,研究了其在不同铝盐剂量下的凝聚特征现象,针对不同pH条件下的特征比较,结合Zeta电位和表面张力分析了其作用过程及铝盐和SDBS的计量关系.结果表明,① pH在4左右时凝聚计量摩尔比C_Al:C_SDBS约为0.4,在pH为5～9范围内约为0.15.② pH在5～6范围内,体系Zeta平衡值接近零点,表面张力峰值较大.③ Al与SDBS 摩尔比增加接近3时,体系凝聚体逐渐减少.据此认为,在最佳的絮凝状态下,表面活性剂与化学凝聚药物之间存在化学计量关系.     

天然有机物对混凝效果影响机制及絮体特性分析

混凝是降低水体中天然有机物浓度的有效手段.本研究旨在了解天然有机物的存在对混凝效果及絮体特性产生的影响.实验以PACl25作为混凝剂来模拟含有一定量天然有机物的典型代表物质腐殖酸或柠檬酸配水的水处理混凝过程.分析了混凝过程中这两种有机物的存在对絮体颗粒大小、分形维数、Zeta电位和水中剩余铝浓度的影响.结果表明,在一定浓度范围内,随着溶液中腐殖酸、柠檬酸浓度的增加,絮体颗粒的大小及其成长速率、Zeta电位以及分形维数均呈现出下降的趋势(腐殖酸质量浓度从0 mg·L-1增加到10 mg·L-1、柠檬酸浓度从0μmol·L-1增加到7μmol·L-1,破碎前絮体大小分别降低34.2%、53.1%;絮体Zeta电位从10 mV左右分别下降到-10 mV及-2.5 mV左右;絮体成长速率分别下降了42.6%、77.5%;分形维数分别降低了0.08和0.094),表明有机物占据了微絮体表面从而导致絮体活性及致密性的降低;而在此有机物浓度范围内溶液中剩余铝的浓度却不因絮凝能力的下降而变化.     

氟污染对土壤胶体稳定性影响的研究

 通过对土壤黏粒悬浮液中加入氟,研究了氟污染对1种水稻土和2种红壤胶体稳定性的影响.结果表明,氟污染使土壤黏粒的稳定性增强,土壤胶体的临界聚沉浓度增大;土壤中增加氟,对土壤胶体临界聚沉浓度增大的影响程度因土壤类型不同而不同,表现为红壤大于水稻土;氟污染使土壤胶体的临界聚沉浓度增大的机理是土壤胶体对氟的配位吸附放出羟基而使溶液的pH值升高,增大了胶体负电荷间的静电排斥力,土壤胶体趋向稳定.表明氟污染不利于土粒聚沉,且使其他污染物质易从土壤进入水体,进而污染水源.     

生物沥浸的酸化效应对城市污泥脱水性能的影响

采用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌Acidithiobacillus ferrooxidans LX5对供试污泥进行生物沥浸处理,并通过与化学酸化试验对比,从Zeta电位、溶胞作用及污泥絮体的形态结构等方面研究了污泥生物沥浸的酸化效应对其脱水性能的影响.结果表明,生物酸化过程中,随着pH的下降,污泥比阻由1.81×1012m.kg-1降到0.59×1012m.kg-1,污泥沉降率不断提高,在pH 2.90时达到48%,污泥Zeta电位逐渐升高,从-25.2 mV升至9.6 mV.化学酸化试验中,随着pH的下降,污泥比阻先降低再升高,并在pH 3.35时取得最小值2.6×1012m.kg-1,Zeta电位逐渐上升,于pH 2.90时趋于0.污泥中可溶性磷浓度随着pH下降不断升高,pH调至1.86时,污泥液相中总磷(TP)浓度超过600 mg.L-1,进一步通过显微镜对污泥絮体的观察发现,强酸会导致污泥中微生物细胞分解.在pH 3.35左右,化学酸化污泥和生物酸化污泥的颗粒结构都没有发生明显变化,但生物酸化污泥中存在一些可能是次生矿物的晶体.污泥Zeta电位趋近于0、次生矿物的形成是生物沥浸的酸化效应使城市污泥脱水性能提高的内因.     

聚合物/表面活性剂二元体系对油水界面性质的影响

文章应用界面张力仪、Zeta电位仪和表面黏弹性仪测定了聚合物、表面活性剂及其二元复合体系的质量浓度对油水界面性质的影响,并应用透射电镜观察了采出液的液膜结构。结果表明,随着聚合物质量浓度的增加,油水界面的界面剪切黏度值和界面张力值增大,颗粒表面Zeta电位的绝对值增大;随着表面活性剂质量浓度的增加,油水界面的界面剪切黏度变化幅度很小,但界面张力显著减小,颗粒表面Zeta电位绝对值增大;聚合物与表面活性剂复合能够形成稳定的聚合体,具有较大的界面剪切黏度值,较小的界面张力和较高的Zeta电位值;体系中聚合物、表面活性剂及水中悬浮物形成了类似"晶体"结构。     

某铀尾矿库区周围稻田土壤不同组分对U(Ⅵ)的吸附性能分析

通过斯笃克定律提取土壤胶体,连续提取法吸附土壤中的有机质,得到土壤矿质胶体,采用比表面积(BET)法和Zeta电位对原土、土壤胶体和矿质胶体进行了表征分析,考察了溶液pH、接触时间、U(Ⅵ)初始浓度以及温度等因素对3种样品吸附溶液中U(Ⅵ)的影响性能。结果表明:原土、土壤胶体和矿质胶体的比表面积和平均孔径分别为11.5,31.1,28.8 m2/g和18.76,35.55,17.5 nm。在pH为5.5,固液比在1.0 g/L,温度为20 ℃,U(Ⅵ)初始浓度为10.0 mg/L,土壤、土壤胶体反应时间为50 min,矿质胶体反应时间为40 min时,原土、土壤胶体、矿质胶体的对U(Ⅵ)吸附率分别达到76.67%、83.03%、48.87%,吸附容量分别达到8.53,9.24,5.43 mg/g。对比研究结果可以看出,土壤中的胶体对溶液中U(Ⅵ)有着明显的吸附能力,该研究结果对进一步研究含U(Ⅵ)废水的处理及U(Ⅵ)在土壤和地下水中的迁移过程有一定的参考意义。     

基于非对称场流分离技术的水环境腐殖酸聚集特性研究

腐殖酸的聚集特性是影响其去除率及与其它污染物相互作用的重要因素,本文采用非对称场流分离技术对腐殖酸组分进行分离,配合示差折光检测器及多角度激光光散射器,对腐殖酸分子量的分布规律进行研究,探讨了水环境的化学条件对腐殖酸荷电状态和聚集状态的影响规律.结果表明,腐殖酸具有自我凝聚的特性;在p H较低和溶液离子强度较高时,腐殖酸胶粒的Zeta电位绝对值减小而分子量增大,腐殖酸胶粒聚集程度增大;随腐殖酸浓度增大,腐殖酸胶粒的Zeta电位绝对值减小,腐殖酸分子发生聚集而使胶粒分子量增大.当离子强度达到0.08mol·L-1,或浓度达到15 mg·L-1时,腐殖酸分子不仅靠氢键聚集在一起,还可能发生分子间的缔合.     

阳离子强度对鼠李糖脂作用下三氯生在底泥-水相中分配的影响

探讨了阳离子强度(Na~+/Ca~(2+))对鼠李糖脂(RL)胶束形态的影响,并据此阐述了阳离子强度对RL作用下三氯生(TCS)在底泥-水相中分配的影响规律.结果表明,阳离子对TCS的表观溶解度和其在底泥-水中的分配无明显作用,但能通过与RL分子间产生的盐桥作用影响RL的胶束聚集程度及溶液的稳定性,使水相中的RL浓度发生变化,进而导致RL作用下TCS的表观溶解度及其在底泥-水相中分配的差异.随着阳离子强度的增加,RL胶束粒径在Na~+溶液中先减小后增大,而在Ca~(2+)溶液中持续减小;RL溶液的zeta电位在Na+/Ca~(2+)溶液中逐渐减小,其溶液的稳定度下降.相比Na~+,Ca~(2+)与RL分子间的盐桥作用更强.低浓度Na~+(50 mmol·L~(-1))可促进RL胶束的形成,提高其对TCS的增溶能力,促进TCS从底泥迁移至水相,提高了TCS在水相的分配比例(K*d值从64.16 L·kg~(-1)降低到40.81 L·kg~(-1)(30 mmol·L~(-1)Na~+));但高浓度Na~+(50 mmol·L~(-1))会因盐析作用降低TCS的表观溶解度,并抑制其在RL作用下向水相的迁移.而Ca~(2+)在很低浓度下(1 mmol·L~(-1))就能与RL分子产生强的盐桥作用而生成紧密的胶束聚集体,致使RL沉淀,大大降低RL对TCS的增溶作用,反而提高TCS在底泥相的分配比例(K*d值从64.16 L·kg~(-1)提高到4987.76 L·kg~(-1)(30 mmol·L~(-1)Ca~(2+))).     

常规金属离子对Fe3O4磁性纳米颗粒悬浮和沉降的影响

水体中的有机质、无机盐及酸碱度是影响纳米材料迁移转化的主要因素.考察了Na~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Sr~(2+)和Ba~(2+)对Fe_3O_4磁性纳米材料(Magnetic Nanoparticles,MNPs)的沉降作用.结果表明,Fe_3O_4MNPs的沉降作用是水体pH、金属离子化合价、离子强度共同影响的结果.整体上,碱土金属离子较Na~+更能加速Fe_3O_4MNPs的沉降.当pH为5.0时,浓度低于1.0 mmol·L~(-1)的Na~+、Mg~(2+)和Ca~(2+)有助于Fe_3O_4MNPs的悬浮;当浓度大于1.0 mmol·L~(-1)时,较强的离子强度促使Fe_3O_4MNPs团聚,发生沉降.当pH为9.0时,碱土金属离子较Na~+更能促使Fe_3O_4MNPs聚沉.因此,纳米颗粒在水体中的扩散和聚沉需要综合考虑金属离子种类和浓度.     

羟胺强化亚铁活化过硫酸盐降解对乙酰氨基酚的研究

采用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过硫酸盐(PS)体系降解对乙酰氨基酚(ACT),考察了Fe~(2+)、PS、HA投加浓度以及反应初始pH值对ACT降解效果的影响.结果表明,在反应时间为30 min,亚铁浓度为0.05 mmol·L~(-1), PS浓度为0.8 mmol·L~(-1)和初始pH为3.0的条件下,0.5 mmol·L~(-1) HA可将ACT的去除率从13%提高到90%.适量增加Fe~(2+)或HA浓度可以提高ACT的降解率,但是过高的Fe~(2+)和HA浓度会抑制ACT的降解.ACT的降解率随着PS浓度升高而提升,当PS浓度达到1.2 mmol·L~(-1)时,30 min内ACT几乎可以完全降解.ACT的降解效果随着pH的升高而降低.EPR实验表明Fe~(2+)/PS/HA体系中主要的自由基是SO■和HO~·.Na_2SO_3、NaNO_2和Na_2S_2O_3等常见的还原剂均能够强化Fe~(2+)/PS体系对ACT的降解效果,但是其对Fe~(2+)/PS体系的强化效果均比HA低.     

K+强化高盐环境下厌氧氨氧化脱氮效能

针对含盐废水生物脱氮效能较低的问题,采用厌氧序批式反应器研究了K~+浓度变化对厌氧氨氧化污泥脱氮效能的影响.结果表明,适量的K~+可有效的提升反应器脱氮效能,K~+对厌氧氨氧化污泥脱氮效能的影响主要分为4个阶段:适应阶段,K~+浓度为(0~2 mmol·L~(-1)),K~+的突然添加破坏了原有反应平衡,但最终厌氧氨氧化菌适应了K~+的存在,由于K~+还未对厌氧氨氧化菌产生明显效果,NH_4~+-N和NO_2~--N去除率略有上升;活性提升阶段(2~8 mmol·L~(-1)),K~+对厌氧氨氧化生物系统有促进作用,随着K~+浓度的提升,NH_4~+-N和NO_2~--N去除率显著提升;活性稳定阶段(8~20 mmol·L~(-1)),厌氧氨氧化菌脱氮效能处于稳定状态,NH_4~+-N和NO_2~--N去除率虽有下降,但还是高于未添加K~+时;抑制阶段(大于20 mmol·L~(-1)),此时厌氧氨氧化菌活性降低,K~+对厌氧氨氧化产生较大抑制,脱氮效能已低于0 mmol·L~(-1).在整个周期内K~+浓度8 mmol·L~(-1)时达到最佳去除效果,NH_4~+-N与NO_2~--N的平均去除率为89.24%和84.87%,NRR为1.113 kg·(m~3·d)~(-1).     

塔宾曲霉的生物学特征及其对环境中Pb~(2+)的固定作用研究

从铅锌矿土壤中分离筛选出一株真菌LYF12(KJ569519),对其菌落、菌丝、分生孢子、生理生化特征、18S rRNA分子特征以及其对生存环境中Pb2+的固定作用等进行了实验研究.结果表明,菌株LYF12为塔宾曲霉(Aspergillus tubingensis),对Pb2+耐受浓度高达6 mmol·L-1.TEM研究结果表明,菌株LYF12可以将Pb2+转移到细胞内,并以含铅矿物集合体的形式将Pb2+固定于细胞内部.当Pb2+浓度低于4 mmol·L-1时,LYF12对Pb2+的固定率高达99%以上;当Pb2+浓度为6 mmol·L-1时,菌株对Pb2+的固定率也可达到81%.另外,又通过实验研究对比了不同能量供应水平下,LYF12对Pb2+吸附率的变化.结果表明,LYF12对Pb2+的吸附与能量供应水平密切相关,并由此推断:Pb2+跨过LYF12细胞膜进入细胞的方式可能是主动运输.     

不同环境条件下水铁矿和针铁矿纳米颗粒稳定性

纳米颗粒的团聚和分散是控制许多重要环境过程的关键因素.本研究通过测定水铁矿纳米颗粒(FHNPs)和针铁矿纳米颗粒(GTNPs)的粒径和Zeta电位,计算DLVO相互作用能,探究了不同pH、离子和有机质条件下两种纳米颗粒的稳定性.结果表明Na⁺和Ca²⁺通过离子强度的作用促进FHNPs和GTNPs团聚;低浓度PO₄^3-(2mmol·L^-1)、HA和FA(2 mg·L^-1和10 mg·L^-1)吸附在铁矿物纳米颗粒上,改变其表面电荷,提高FHNPs和GTNPs在中高pH条件下的稳定性.高浓度的PO₄^3-(10mmol·L^-1)虽然也可改变铁矿物纳米颗粒的电性,但由于离子强度的作用,对GTNPs的稳定性贡献不大.FHNPs或GTNPs的Zeta电位接近于0时,其相互作用的一级势垒和次级势阱常常同时不存在,两种纳米颗粒主要以不可逆的方式在一级势阱中团聚;当一级势垒和次级势阱同时存...     

嗜酸性氧化亚铁硫杆菌介导的次生铁矿物形成的影响因素分析

酸性矿山废水(AMD)具有酸度高并含有大量可溶性Fe、硫酸根及重(类)金属的特点,采用生物矿化法促使AMD中Fe向羟基硫酸铁次生矿物转变,对AMD后期石灰中和减少氢氧化铁和废石膏的产生,提高中和效率具有实际意义.本研究模拟AMD,考察了初始pH、Fe~(2+)浓度、Fe/Na摩尔比对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)体系中Fe~(2+)氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响.结果表明,高浓度Na~+会抑制A.ferrooxidans的氧化能力,当Na~+浓度在A.ferrooxidans耐受范围内时,其不影响Fe~(2+)氧化及总Fe沉淀去除效果,表现在160、80、20 mmol·L~(-1)的Fe~(2+)分别在72、48、48 h内被完全氧化,培养至终点时平均总Fe沉淀率分别为20.04%、16.43%、0.99%.此外,在Fe~(2+)浓度为160mmol·L~(-1)体系中,当Fe/Na摩尔比为1.0、2.0时,pH为2.0~2.6时获得次生铁矿物均为纯净施氏矿物.而当Fe/Na摩尔比降至0.5时,次生铁矿物的合成途径开始向黄钠铁矾转移,且其特征衍射峰随着Na~+浓度提高而愈加显著.本研究结果可为生物合成次生铁矿物工艺的优化及其在AMD治理领域的有效应用提供必要的参数支撑.