北京市大气PM10和PM2.5中有机物的时空变化

2005年四季在北京市不同功能区9个采样点采集大气PM₁₀和PM_2.5样品,并对其中有机物污染水平、分布特征及不同功能区PM₁₀和PM_2.5中有机物的相关性进行了探讨.结果表明,市区PM₁₀和PM_2.5中有机物年均值分别为41.39 μg/m³和34.84 μg/m³,是对照区十三陵的1.44倍和1.26倍;冬季有机物污染最严重,分别为春季的1.15、 1.82倍,秋季的2.06、 2.26倍,夏季的4.53、 6.26倍.不同季节PM_2.5与PM₁₀中EOM的比值超过0.60, 并呈现一定季节差异.各功能区有机污染表现出工业区(商业区)＞居民区(交通区、对照区)的变化趋势,且不同功能区PM_2.5中EOM对PM₁₀中EOM的影响程度各异.有机组分的年均值有非烃＞沥青质＞芳烃＞饱和烃的变化规律,而污染源的季节性排放是造成有机物组分季节变化的主要原因.     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

泉州市大气PM2.5中水溶性离子季节变化特征及来源解析

为掌握泉州市大气PM_(2.5)中无机水溶性离子的季节变化特征,于2014年3月~2015年1月同步采集了泉州市5个采样点共116个PM_(2.5)样品.用离子色谱法分析了PM_(2.5)中Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)等9种水溶性无机离子.观测期间,总水溶性离子浓度季节变化特征为春季(14.24±6.43)μg·m~(-3)冬季(8.54±7.61)μg·m~(-3)夏季(4.10±2.67)μg·m~(-3)秋季(3.91±2.58)μg·m~(-3);SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)是PM_(2.5)中主要的3种离子,占水溶性离子总质量浓度比例分别为春季(90.3±3.3)%、夏季(68.8±11.7)%、秋季(78.9±7.1)%和冬季(74.0±18.4)%,说明春季二次污染较为严重;PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡分析显示,阴离子相对亏损,大气细颗粒物组分呈弱碱性;春、冬季NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3等形式存在,而夏、秋季则主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3形式存在;PMF源解析结果表明,泉州市大气PM_(2.5)中水溶性离子主要来自海盐、二次源、建筑扬尘、垃圾焚烧源和生物质燃烧源.     

重庆主城区PM2.5中羧酸的季节变化和来源分析

本文针对重庆主城区4个采样点PM2.5中羧酸开展研究,通过GC-MS分析,定量分析了16种饱和脂肪酸、21种不饱和脂肪酸和8种二元羧酸等多种物质的浓度水平,进而对羧酸的季节变化及来源进行了探讨.羧酸日均总浓度为130.42~1953.79 ng·m~(-3),一元脂肪酸和二元羧酸在各采样点浓度差异显著.一元脂肪酸呈明显的季节变化,夏季最高(961.97 ng·m~(-3)),冬季最低(49.24 ng·m~(-3)).饱和脂肪酸中偶数碳优势明显,以C_(16)(棕榈酸)和C_(18)(硬脂酸)最为丰富.二元羧酸也呈明显的季节变化,在冬季最高(432.04 ng·m~(-3)),春季最低(64.57 ng·m~(-3)).二元羧酸以丙二酸、丁二酸和戊二酸为主.细菌活动和烹饪油烟对一元脂肪酸具有较大的贡献,光化学氧化作用则对二元羧酸贡献较大.     

北京南郊区PM2.5中水溶性无机盐季节变化及来源分析

为研究北京偏南地区细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的变化特征,利用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分分析系统RCFP-IC,于2016年对北京南郊区大兴PM_(2.5)中9种水溶性无机离子(Cl~-、NO_2~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+))展开为期1 a的连续在线观测.结果表明,观测期间,9种水溶性无机离子总质量浓度为38.6μg·m~(-3),并呈现冬春高,夏秋低的特征,浓度水平高低顺序为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)NO_2~-Cl~-Na~+K~+Mg~(2+);在冬季,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度占比高达75.7%;春季次之,为72.8%;夏季最低,仅为60.2%.并且随着空气污染的加剧,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度显著增加,这表明SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+与空气质量的恶化密切相关,但相比NO_3~-和NH_4~+,SO_4~(2-)在二次离子形成过程中占据主导地位;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+存在显著的日变化特征,SO_4~(2-)统计日变化为双峰型,峰值分别出现在10:00和18:00左右,而NO_3~-和NH_4~+呈单峰型,峰值出现在10:00左右.基于后向轨迹聚类分析结果发现,对南郊区污染有影响的气团主要有3类,分别来自东南方向、西部和来自蒙古高原的高空气团,东南方向气流会加重南郊区水溶性盐的累积,而偏北气流有利于污染物扩散和稀释;基于主成分分析发现,北京南郊区水溶性盐的污染来源分别为二次源、燃煤源和土壤风沙尘及建筑扬尘的混合源.利用潜在源贡献因子分析法对南郊区冬季水溶性盐的潜在污染源区进行分析发现,影响大兴水溶性盐浓度潜在源区主要分布在南郊区的东南部.     

苏州市PM2.5中水溶性离子的季节变化及来源分析

2015年在苏州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共87套,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,离子色谱法分析了颗粒物中F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+),共9种水溶性无机离子.观测期间,苏州市PM_(2.5)的年均质量浓度为(74.26±38.01)μg·m-3,其季节特征为冬季春季秋季夏季;9种水溶性离子的总质量浓度为(43.95±23.60)μg·m~(-3),各离子的浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Na~+Cl~-K~+Ca~(2+)F-Mg~(2+);SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者的简称)是最主要的水溶性离子;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者之间具有显著的相关性,它们在PM_(2.5)中主要是以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的结合方式存在.苏州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源包括工业源、燃烧源、二次过程和建筑土壤尘等.     

黄山PM10中二元羧酸类化合物的季节变化特征及其来源

为研究黄山大气PM_(10)中二元羧酸类化合物的季节变化特征,分别于2015年夏季、冬季在黄山山顶采集PM_(10)样品,并分析二元羧酸、酮羧酸和α-二羰基化合物.结果表明,无论在夏季还是冬季,草酸(HOOC—COOH,C_2)均是浓度最高的二元羧酸,其次是丙二酸(HOOC—CH_2—COOH,C_3)、丁二酸[HOOC—(CH_2)_2—COOH,C_4],这与其它高海拔地区的分子组成是相似的.大部分二元羧酸的浓度呈冬低夏高的季节变化特征,但是冬季己二酸(C_6)和邻苯二甲酸(Ph)的浓度约高于夏季的2倍,表明冬季黄山大气受周边地区所排放的人为污染物的影响更大.作为二元羧酸的重要前体物,乙二醛(Gly)与甲基乙二醛(mGly)的浓度呈冬高夏低的季节变化特征,表明夏季黄山气溶胶的氧化性比冬季强.主成分分析(PCA)结果表明,黄山冬季SOA主要来自人为源的长距离传输,而夏季SOA主要是当地生物源经二次氧化形成.气溶胶无机模型(AIM)的计算结果表明,黄山夏季的C_2主要是经酸催化反应二次形成的.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析

对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1～4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向.     

泉州市大气PM2.5镧系元素组成特征及来源解析

2014年3月、4月和7月分别采集了泉州市5个采样点共49个PM_(2.5)样品,采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定样品镧系元素(Loid)及其他微量金属元素浓度水平.分析了PM_(2.5)镧系元素组成特征和配分模式,利用La-Ce-V三元图和化学质量平衡(CMB)受体模型解析了泉州市大气PM_(2.5)污染来源.结果表明:(1)泉州市大气PM_(2.5)总镧系元素(Σ Loid)浓度为2.490~5.708 ng·m~(-3)(含量65.682~126.529μg·g~(-1)),轻重镧系元素比值(L/H)为12.086~14.319;(2)PM_(2.5)镧系元素配分模式与福建土壤相似,PM_(2.5)中Ce元素表现为正异常,而Eu元素表现为负异常;(3)城市扬尘、燃煤尘、汽车尾气尘和垃圾焚烧飞灰是泉州市大气PM_(2.5)的主要来源,贡献率分别为18.9%、10.9%、30.6%和30.2%.     

深圳市PM2.5 化学组成与时空分布特征

于2008-12-30～2009-12-25,在深圳市宝安区、罗湖区和盐田区各设置一个采样点采集大气细粒子PM2.5,分析了PM2.5中主要的水溶性离子组分、有机碳和元素碳,同时结合气象条件,对深圳市PM2.5的化学组成及时空分布特征进行了研究.结果表明,深圳市PM2.5污染总体上呈现西高东低的空间分布特点,但是SO24-和NH4+的空间差异不大,说明深圳PM2.5污染具有明显的区域传输特征.OC/EC值自西向东逐渐升高,说明深圳西部地区受一次源排放影响更为显著.受亚热带海洋性季风气候的影响,深圳市PM2.5总体污染程度表现为秋冬高、夏春低的特点,各主要组分的质量浓度变化也均有类似的特征.与2004年深圳的类似观测结果比较发现,该地区脱硫措施显著降低了PM2.5中硫酸盐浓度,而机动车尾气对PM2.5的贡献变得更加重要.     

长白山PM2.5中水溶性离子季节变化特征研究

为了解长白山大气PM2.5中水溶性离子的季节变化特征及其影响因素,于2005年6月~2008年12月,在长白山北坡海拔763 m处利用大流量滤膜采样器采集PM2.5样品,并用离子色谱分析其中的主要水溶性离子成分含量.结果表明,3种最主要的水溶性离子SO2-4、NH+4和NO-3季节变化趋势明显,SO2-4夏季浓度最高,秋季浓度最低;NO-3冬季浓度最高,夏季浓度最低;NH+4的季节变化趋势主要受到SO2-4和NO-3季节变化趋势的影响.不同方向后向轨迹所对应的总水溶性离子浓度存在明显差异,浓度排序依次是NE相似文献   

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_2.5和PM₁₀中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_2.5和PM₁₀进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_2.5和PM₁₀中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_2.5中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧...     

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.      

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.      

厦门城区大气颗粒物PM10中有机酸源谱特征分析

对厦门城区大气颗粒物PM10中有机酸的可能来源,如烹调油烟、生物质燃烧颗粒、汽车尾气和土壤/路面扬尘等4种不同排放源,采用再悬浮混合箱得到PM10样品.采用BF3/正丁醇衍生-GC/MS分析方法,测定了包括二元羧酸、脂肪酸和芳香酸共15种有机酸.结果表明,烹调油烟中有机酸的含量远高于其它颗粒物,最高可达53%,其中亚油酸和油酸的含量最高,为24%±14%;而汽车尾气颗粒物中乙二酸的含量最高,其次为邻苯二甲酸Ph;汽油燃烧颗粒物中己二酸与壬二酸的比值显著高于其它样品,可用于环境大气中二元羧酸的人为和生物来源的定性判断.除发电机排放样品外,其它样品中丙二酸与丁二酸的比值(0.07～0.44)远低于环境样品中该比值范围(0.61～3.93),表明丙二酸与丁二酸的比值可用于环境大气中二元羧酸的一次/二次来源的定性判断.     

廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究

为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征,于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM_(2.5)和PM_(10)采样,并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分(OC和EC)分析.结果表明,夜间PM_(2.5)和PM_(10)浓度比白天高,且下半夜出现大幅上升.PM_(2.5)/PM_(10)比值为0.49~0.62,下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等主要富集在PM_(2.5)中,而Ca、Al、Si、Mg~(2+)和Ca~(2+)等主要富集在PM_(10)中.通过昼夜颗粒物组分对比发现,夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl~-、NO_3~-和NH_4~+等浓度明显上升.同时,下半夜OC/EC比值明显变小,Cl-、NO_3~-和NH_4~+浓度明显增大,同时段CO和NO_2浓度上升,而SO_2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.