川南城市群冬季大气细颗粒物中金属元素特征及其来源解析

为探究川南城市群（自贡、泸州、内江和宜宾）冬季大气重污染过程中PM_2.5 中金属元素的浓度特征和来源,在2018年12月30日至2019年1月14日,使用膜采样方法对PM_2.5 中的金属元素进行测定,并运用富集因子法（EF）和正定矩阵因子分解法（PMF）对金属元素来源进行解析.同时采用自贡市在2015年同期金属元素观测数据,探究自贡市在“大气十条”实施中期与实施结束后的金属元素污染与富集程度变化情况.结果表明:①不同城市细颗粒物中各金属元素浓度与占比差异不大,4个城市中浓度与占比较高的元素呈现相似性,Al、Sb和Fe元素占比位于前列.从自贡市不同观测期对比来看,除Tl外各元素浓度均有变化.②富集因子计算结果表明,城市群中Cr（自贡与宜宾）、Ni、Cu、As、Se、Ag、Cd、Sb、Tl和Pb元素的富集程度较高.自贡市不同观测期的元素富集程度对比显示,除Cu元素外,2018年冬季观测期各元素富集程度均有减小趋势.③PMF源解析结果表明,各城市中金属元素主要来源为扬尘源、燃煤源、工业源与交通源,同时各污染源之间存在混合贡献.各城市主要污染源贡献不同,自贡以交通扬尘源与混合源为主;泸州以工业源为主;内江市各污染源贡献占比相近;而宜宾市则以交通源为主导.     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

南京市不同功能区冬季大气PM2.5分布特征及其来源解析

2016年12月-2017年1月,在南京市4类典型功能区（农业区、住宅区、交通干道区、工业区）各选两点,共采集了大气PM_2.5样品32套,测定并分析了其质量浓度、9种水溶性离子（WSIs）、有机碳（OC）以及元素碳（EC）的含量.观测期间,南京市冬季PM_2.5的平均浓度为104.5 μg·m^-3,分布特征为：工业区（116.6 μg·m^-3）>农业区（104.3 μg·m^-3）>住宅区（100.1 μg·m^-3）>交通干道区（96.9 μg·m^-3）;WSIs、OC和EC的平均浓度（/PM_2.5）分别为：53.4 μg·m^-3（51.1%）、11.8 μg·m^-3（11.3%）、8.2 μg·m^-3（7.8%）.农业区和住宅区受WSIs污染较严重且NOR、SOR较高,而工业区和交通干道区的OC、EC污染较严重且SOC/OC较高.进一步运用PMF模型解析,南京市冬季PM_2.5来源为：二次源（37.3%）、工业源（31.2%）、交通源（16.4%）、建筑尘（7.9%）和燃煤源（7.2%）.最后,本文收集了自2000年起南京市冬季大气PM_2.5浓度及其污染来源研究,总体而言,近年来南京冬季大气PM_2.5浓度呈下降趋势,其主要污染源比重也发生了较大变化,燃煤贡献有所下降,而工业和交通排放逐渐上升,且二次污染贡献逐渐突出.今后,控制二次污染源将成为南京市大气PM_2.5治理的重中之重.     

重庆市北碚城区气溶胶中水溶性无机离子的质量浓度及其粒径分布

为了研究重庆市北碚区城区气溶胶中水溶性无机离子的浓度和分布特征,于2014年3月~2015年2月利用安德森采样器连续采集大气气溶胶分级样品,并用离子色谱法分析了不同粒径(9.00、5.80、4.70、3.30、2.10、1.10、0.65和0.43μm)中Na~+、NH~_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)这9种水溶性无机离子.结果表明,SO_4~(2-)、NH~_4~+、NO_3~-、Cl-、Na~+、K~+主要分布在细粒子中,Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-主要分布在粗粒子中.SNA(SO_4~(2-)、NH~_4~+和NO_3~-三者的简称)呈明显单峰型分布,其峰值均出现在0.65~1.10μm的液滴模态,且在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.SO_4~(2-)的形成主要来自云内过程,部分来自SO_2的氧化.Na~+、Cl-、Mg~(2+)在粗、细粒子中呈双峰型分布;K~+在0.43~1.10μm呈单峰型分布;F-、Ca~(2+)在粗粒子中出现峰值.观测期间,PM2.1和PM9.0中总水溶性离子的年均质量浓度分别为(32.68±15.28)μg·m~(-3)和(48.01±19.66)μg·m~(-3),且浓度具有相似季节变化特征,均表现为冬季春季夏季秋季.大部分离子(Na~+、NH~_4~+、K~+、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-))浓度表现为冬春季偏高,夏秋季偏低;而少数离子(F-、Mg~(2+)、Ca~(2+))浓度在秋季最低,其他季节浓度变化稍有不同.SNA是PM2.1中最主要的水溶性离子;而PM9.0中水溶性离子的主要成分除了SNA外,还包括Ca~(2+).PM2.1和PM9.0中阳离子总浓度明显高于阴离子,且不同离子间均具有一定的相关性.主成分分析结果表明,该地区水溶性离子的主要来源包括机动车尾气的排放源、燃烧源、土壤源和建筑道路扬尘.分析气象因素的影响,发现气温对二次离子的生成有明显关系(P0.05),而相对湿度、风速的影响则不显著(P0.05).     

重庆市典型城区PM2.5含碳气溶胶季节变化和来源解析

于2015年10月、12月和2016年3月、8月在重庆大学A区采集秋、冬、春、夏4个季节PM_2.5样品,观察其微观形貌,分析含碳气溶胶及其碳组分的浓度水平,并探讨其季节变化及进行来源解析.结果表明,重庆沙坪坝区PM_2.5中有机碳（OC）、元素碳（EC）、烟灰（char）和烟炱（soot）的年均质量浓度分别为20.66、6.16、5.42和0.74 μg·m^-3.OC季节变化显著,冬季最高,夏季最低;EC秋季最高,冬季最低,但与其它季节相差不大;char表现为秋季 > 春季 > 冬季 > 夏季;soot表现为秋季 > 夏季 > 春季 > 冬季.正定矩阵因子（PMF）解析出3个因子,分别代表生物质/煤燃烧和道路扬尘的混合源（52.7%）、汽油机动车排放源（22.9%）和柴油机动车排放源（24.4%）.机动车尾气是秋、春和夏3个季节含碳气溶胶的主要来源,冬季主要受煤炭/生物质燃烧和道路扬尘混合源的影响.秋季污染事件可能是因为本地及周边城市汽油车通行量增加,冬季污染事件可能是本地煤炭/生物质燃烧排放增加和周边农村地区输入的共同作用,春季污染事件可能与来自西北方向的沙尘长距离传输有关.     

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)污染是许多城市重要的大气环境问题.从1999年至2000年对北京市细粒子展开了4次采样和化学分析,有效采样天数为40d.利用正定矩阵分解(PMF)方法对细粒子的来源进行了分析.化学成分包括EC(元素碳)、有机物、SO₄^2-、F^-、Cl^-、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等17种.发现主要来源有6类:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤.     

杭甬地区大气中含碳气溶胶特征及来源分析

为了研究杭甬地区大气气溶胶中含碳气溶胶的季节性变化和它们的来源,于2014年12月至2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_(2.5)样品,利用碳热光学分析仪测定了样品中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.在此基础上,估算了含碳气溶胶总量(TCA)和二次有机碳(SOC)的浓度水平,根据OC与EC的相关性、比值和不同碳组分的特征,分析了主要来源.结果表明:(1)杭甬地区总碳(TC)年均浓度为(14.3±4.1)μg·m~(-3),占年均PM_(2.5)浓度的(26.2±6.5)%;OC和EC的年均浓度分别为(11.3±3.4)μg·m~(-3)和(3.0±0.9)μg·m~(-3).4季中,冬季TC浓度最高;(2)杭甬地区估算的TCA年均浓度为(25.6±7.5)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的(42.2±10.0)%,SOC占OC年均值的(41.1±5.5)%;(3)杭甬地区年均OC/EC比值为4.7±1.7,落在汽车尾气排放,煤炭燃烧和生物燃料燃烧的区间内,说明这些排放源都是含碳气溶胶的主要来源.各个采样点在秋冬季都具有更高的char-EC/soot-EC比值,表明了这2个季节生物质燃烧活动的贡献也不容忽视.     

徐州市冬季大气细颗粒物水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究于2015年12月至2016年2月在徐州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共32套,使用离子色谱法分析了颗粒物中的F~-、Cl~-、NO_3~-、SO2-4、Na~+、Mg~(2+)、NH_4~+、K~+和Ca~(2+)的质量浓度.观测期间,徐州市冬季PM_(2.5)的平均质量浓度为(164.8±77.3)μg·m-3,9种水溶性离子总质量浓度为(67.5±36.1)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的40.9%,各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Cl~-Ca~(2+)K~+Na~+Mg~(2+)F~-,其中NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)是最主要的水溶性离子.清洁大气、轻度霾和重度霾时期PM_(2.5)中总水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度分别为(12.8±8.8)、(59.0±22.8)、(86.3±36.0)μg·m~(-3),SNA分别占WSIIs的86.4%、82.8%和78.9%.NH_4~+、NO_3-和SO_4~(2-)三者之间相关性显著,在PM_(2.5)中的结合方式为(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3.徐州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源为二次转化、生物质燃烧、化石燃料燃烧和矿物粉尘等.     

常州市大气PM2.5中PAHs污染特征及来源解析

2016年1~8月期间,在常州市采集到55个大气细颗粒物PM_(2.5)样品,采用气相色谱-质谱联用仪测定其中17种PAHs的含量.结果表明,冬、春、夏季PAHs的季均浓度分别为140.24、41.42和2.96 ng·m~(-3),冬季污染较严重,且以4~6环中高分子量化合物为主.Ba P日均浓度平均值3.64 ng·m~(-3),超标日占总采样天数的41%.PAHs浓度与气温(相关系数-0.643)和能见度(相关系数-0.466)显著负相关,与大气压呈显著正相关(相关系数0.544),而与风速、相对湿度相关性较差.受昼夜温差、大气层结和污染源变化等因素影响,夜间PAHs浓度高于白天.气团后向轨迹模型分析表明,常州PM_(2.5)中PAHs主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输影响小(仅占11%).特征比值法分析发现,PAHs主要来源于燃煤、机动车尾气和生物质燃烧.利用超额终生致癌风险(ILCR)模型评估PAHs通过呼吸暴露途径对人体健康的影响,结果表明:成人的ILCR值高于儿童,冬季和春季人群的ILCR值略高于风险阈值,夏季则不明显.     

港口地区大气PM2.5中多环芳烃污染特征及来源分析

为探究港口地区污染大气中多环芳烃（PAHs）的污染特征和潜在来源,以青岛港为研究对象,于2018年8月至2019年5月期间采集了4个季节的PM_2.5样品（n=59）,分析了PM_2.5中PAHs的季节变化和组成特征,使用相关性分析探索了气象因素对PAHs浓度的影响,并采用正定矩阵因子分解和潜在来源贡献函数模型对潜在来源进行解析.结果表明,ρ（PAHs）平均值为（8.11±12.31） ng·m^-3,秋冬季节高于春夏季节.PAHs的季节性分子组成相似,以4~5环PAHs （75.43%）为主.荧蒽、苯并［e］芘、苯并［a］蒽、菲、芘和䓛是研究区域PAHs的优势物种,这与船舶尾气中主要化合物组成相似.相关性分析表明,PAHs浓度与温度和相对湿度呈极显著负相关,与大气压和风向呈极显著正相关,与风速的相关性较差.PMF分析提取出6个贡献因子,结果表明,青岛港地区受航运排放（28.83%）影响最大,其次是机动车排放（20.49%）以及原油挥发（13.47%）等,夏季受航运排放影响最大.PSCF结果表明,京津冀、环渤海和鲁北地区是远距离传输的主要来源区域.     

典型沿海城市采暖期细颗粒物组分特征及来源解析

为明确威海市采暖期细颗粒物的组分及来源,于2018年1～3月在威海市3个空气质量例行监测点采集了环境空气PM_2.5样品,分析OC、EC、水溶性离子及元素组分特征,利用PMF模型解析PM_2.5的来源.结果表明,采样期间威海市PM_2.5日均质量浓度为(33.80±22.45)μg·m^-3,NO^-₃、NH⁺₄、SO■、OC和EC是其主要组分.作为沿海城市其Cl^-占比相对较高,同时PM_2.5组分特征体现出颗粒物成分受本地工业特征污染物排放的影响.NO^-₃/SO■和OC/EC比值均表明威海市采暖期移动源对PM_2.5贡献大;水溶性离子中酸碱离子比例分析表明,威海市采暖期PM_2.5呈弱碱性,NH⁺₄过量,主要以NH₄NO_3...     

菏泽市PM2.5源方向解析研究

为了定量解析环境受体中不同方向PM_2.5的源贡献水平,利用“源方向解析”（source directional apportionment,SDA）法〔综合PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子）方法和后向轨迹模型〕对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_2.5进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ（PM_2.5）变化范围为42.73~191.72 μg/m3,平均值为92.54 μg/m3.SO₄2-、NO₃-和NH₄+是菏泽市环境受体中PM_2.5的主要化学组分;ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和ρ（NH₄+）的平均值分别为29.78、22.11和7.91 μg/m3,三者之和占ρ（PM_2.5）的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_2.5的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_2.5贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM_2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.      

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.      

成都市冬季大气颗粒物组成特征及来源变化趋势

年冬季分别在成都市8个环境受体采样点采集PM₁₀、PM_2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析上述样品质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳组分的含量,以对这3 a冬季大气颗粒物浓度、特征组分、来源及变化趋势进行分析. 使用CMB-iteration模型对成都市中心城区的PM₁₀、PM_2.5进行来源解析. 结果表明: 成都市冬季ρ(PM₁₀)在工业区最高,PM_2.5污染呈现区域性特征;冬季PM₁₀的主要来源有扬尘、二次硫酸盐、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,上述5类源在2010─2012年的分担率分别为24%～29%、17%～22%、13%～16%、6%～12%、6%～11%;对PM_2.5有重要贡献的源类有二次硫酸盐、扬尘、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,这5类源在2010─2012年的分担率范围分别为25%～27%、19%～22%、12%～15%、11%～13%、8%～11%. 二次粒子、扬尘等是成都市大气颗粒物的主要污染源,其中扬尘、建筑水泥尘等以粗粒子为主的源类浓度贡献呈逐年下降趋势,而二次粒子等以细粒子为主的源类浓度贡献则逐年上升,成都市冬季大气细颗粒物污染加重.      

典型物流城市2016年冬季2次污染过程PM2.5污染特征及来源解析

为研究典型物流城市临沂市冬季重污染天气过程中PM_(2.5)化学组分特征,探讨污染成因,于2016年12月～2017年1月在6个采样点连续采集28 d的PM_(2.5)样品,并对其离子、元素、碳组分进行分析.采样期间PM_(2.5)质量浓度均值(145. 2±87. 8)μg·m~(-3),日均值超标率为82%; 2次污染过程中PM_(2.5)均值浓度分别为(187. 3±79. 8)μg·m~(-3)和(205. 3±92. 0)μg·m~(-3),为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)年均二级标准的5. 4和5. 9倍.化学组分质量重构结果显示二次无机离子(SNA)是冬季PM_(2.5)的主要组分(所占质量分数为51. 2%),其次为有机物OM(23. 8%),再次为矿物尘MIN(12. 7%).结合污染过程中化学组分的变化趋势和累积速率发现,第1个污染过程中SNA和OM是引起PM_(2.5)浓度增加的原因之一,第2个污染过程中SNA是导致污染的主因,硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)和OC/EC比值的日均变化趋势进一步验证了该结论. PMF源解析结果表明,临沂市冬季大气PM_(2.5)的首要源类为二次颗粒物和生物质燃烧混合源(分担率50. 0%),其次为燃煤源(16. 8%)、机动车(12. 9%)和城市扬尘(10. 0%),再次为工业源(5. 3%)和土壤尘(5. 0%). 2次污染过程中二次颗粒物的贡献较之冬季平均有明显增加,说明不利气象条件下二次颗粒物的生成、累积是导致重污染期形成的主因.     

基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型(PMF)解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7(Al)～2.8(Ba),仁寿县介于0.8(Al)～3.1(Mn)之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元...     

关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征及来源解析

为研究关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征和来源,于2012年12月至2013年2月在西安、宝鸡、渭南和秦岭进行PM2.5的采集,并利用热光反射法测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC).结果表明,4个采样点OC的平均质量浓度分别为47.8、45.8、31.2和37.0μg·m-3,EC分别为8.5、6.7、7.6和5.7μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)分别占PM2.5的36.4%、46.2%、36.9%和33.4%.OC和EC的相关性在西安(R2=0.93)和秦岭(R2=0.91)高于宝鸡(R2=0.58)和渭南(R2=0.62),表明OC和EC在西安和秦岭可能具有更为相似的来源,也可能具有更高的混合程度.所有样品的OC/EC比值均大于2.0,表明有二次气溶胶(secondary organic carbon,SOC)的生成,4个采样点SOC分别占OC的21.6%、40.3%、23.2%和27.8%.正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization,PMF)解析结果显示,燃煤是关中地区冬季碳气溶胶的首要来源,占45.3%~47.9%,汽油车和生物质燃烧是次要来源,分别占26.1%~33.1%和14.3%~20.1%,此外柴油车也有一定贡献.     

PM2.5化学组分连续观测在污染事件源解析中的应用

为探索PM_2.5组分高时间分辨观测数据在污染事件源解析中的应用,于2017年1~12月对南京市环境空气中PM_2.5组分进行连续观测.分别利用重金属自动分析仪、离子在线分析仪和半连续OC/EC分析仪测定PM_2.5中元素、水溶性离子和碳质组分的小时浓度.选取其中15种元素与5种丰量组分,分别基于3次污染事件（春节期间烟花爆竹燃放、春季沙尘暴和冬季灰霾）和全年的观测结果采用正矩阵因子分析（positive matrix factorization,PMF）模型进行源解析,并比较不同输入数据条件下（PMF_{烟花-沙尘-灰霾}和PMF_全年）的源贡献分布及特征组分平均浓度的估算情况.结果表明,基于不同观测数据的源解析结果在PMF因子类型、组成及贡献分布上均存在较大差异.例如,基于全年观测数据（PMF_全年）的源解析结果中烟花爆竹燃放的平均贡献仅为1.50%,远低于PMF_烟花结果中对应的源贡献（5.24%）;扬尘源的平均相对贡献在PMF_沙尘结果中为8.51%,比PMF_全年结果中扬尘源的贡献（4.45%）高近1倍.主要归结于PMF模型假设来源构成不发生变化,基于长期观测数据的源解析结果易受到排放源变化的影响.另外,烟花爆竹燃放期间,特征组分K的PMF_烟花估算结果[（1.32±1.17）μg·m^-3,P=0.64]较PMF_全年[（1.16±1.19）μg·m^-3,P=0.0090]更接近其观测平均值[（1.36±1.19）μg·m^-3].春季沙尘暴期间,特征组分Fe、Si和Ti的PMF_全年估算结果[（0.061±0.042）~（1.06±0.65）μg·m^-3]均显著低于观测平均值（P<0.05）,而它们的PMF_沙尘估算值在峰值区域同观测值高度一致.冬季灰霾污染期间,PM_2.5各丰量组分PMF_全年和PMF_灰霾估算值同观测值的吻合程度均很高（r>0.99）.因此,基于污染事件期间的连续观测结果进行PMF源解析能较准确地反映特征组分及相关排放源的短期变化,有利于提高污染溯源的时效性.