太阳光/硫掺杂Tio2体系对双酚A的氧化性能研究

利用小试试验研究了太阳光和硫(s)掺杂Tio₂体系对水中双酚A(BPA)的降解效能及影响因素.结果表明,太阳光/S掺杂Tio₂体系对纯水中BPA的去除效能较太阳光     

掺铁TiO2纳米管阵列模拟太阳光光电催化降解双酚A的研究

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物,其处理技术的开发对环境治理和人类健康都非常重要.以氙灯为模拟太阳光光源,掺铁Ti O2纳米管阵列(Fe/TNA)为光阳极,对BPA进行光电催化降解实验研究.通过场发射扫描电镜、X射线衍射以及紫外-可见漫反射表征Fe/TNA的形貌、物相和光吸收性能.结果表明,与纯Ti O2纳米管阵列(TNA)相比,Fe/TNA光吸收边界发生红移,在可见光区的吸收增强.考察Fe掺杂量、电流密度、不同阴极材料下曝气速率等因素对光电催化降解BPA的影响.结果表明,降解反应符合准一级反应动力学方程,在以0.9 mol·L-1Fe(NO3)3浸渍改性的Fe/TNA为光阳极、钛箔为阴极,电流密度为1.15 m A·cm-2的条件下反应4 h,10 mg·L-1BPA降解率可达72.3%,反应速率常数为5.32×10-3min-1,分别是以TNA为光阳极时的1.24倍和1.52倍;曝气可提升光电催化降解BPA的效果,以钛箔为阴极,曝气速率为1.0 L·min-1和以碳布为阴极,曝气速率为0.2 L·min-1条件下降解4 h,BPA的降解率分别可达82.7%和94.1%,反应速率常数分别为7.20×10-3min-1和11.6×10-3min-1.     

太阳光催化氧化工艺对藻源含氮有机物的降解研究

利用小试试验研究了太阳光/TiO2体系对铜绿微囊藻细胞内的溶解性有机氮(DON)的氧化降解过程,考察了氧化降解过程中总可溶性蛋白、多糖、UV254等指标的变化,分析了其作用机理.结果表明,7h处理后,太阳光/TiO2体系对水样中的DON降解率为29%,且降解过程中TN含量基本没有变化,而NH4+和NO3-的浓度明显增加;氧化过程中,总可溶性蛋白和多糖的含量明显减少,去除率达48.6%和54.5%.水样的浑浊度、UV254和DOC也有不同程度的去除.     

碳纳米管掺杂PbO2复合电极的制备及其催化氧化双酚A

采用电化学沉积法将不同浓度的碳纳米管（CNT）掺入PbO₂电极,得到具有高稳定性和催化活性的CNT-PbO₂复合电极。扫描电子显微镜（SEM）、能量色散谱（EDS）等测试分析发现CNT掺杂到PbO₂电极表面活性层中,CNT掺杂使得PbO₂晶粒尺寸减小,活性表面积增大。CNT-PbO₂电极降解双酚A体系中自由基生成量减少,但其降解效果反而提升。循环伏安测试（CV）、电极加速寿命测试表明,CNT-PbO₂电极降解双酚A的机理主要是改性后的电极具有更强的电化学直接氧化能力和更高的稳定性。最后通过UPLC&Q-TOF MS测试得到双酚A的主要降解产物和降解路径。     

氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫吸附/活化过硫酸盐协同去除双酚A的研究

利用氧化石墨烯和氨水为原料,采用水热法-冷冻干燥技术制备了易回收氮掺杂还原氧化石墨烯泡沫(N-RGF)催化剂,通过SEM,XRD,XPS,FT-IR,BET和TG等手段对催化剂结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用N-RGF通过吸附/活化过二硫酸盐(PDS)降解协同去除双酚A(BPA),优化了其制备条件,并探讨去除机理.结果表明,N-RGF为网状三维结构,孔径约为1～5μm,最优条件为180℃水热反应20h,氮掺杂量为6%.制备的N-RGF降解BPA速率是RGF的4.88倍.活性物种捕获实验和电子顺磁共振(EPR)研究结果显示单线态氧(¹O₂)是N-RGF活化PDS降解BPA的主要活性物种.HPLC-MS检测了降解过程的中间体,并提出了可能的降解途径.MCF-7雌激素活性测试结果显示N-RGF通过吸附/活化PDS可有效消除母体的雌激素活性而不产生雌激素活性更强的中间体.     

WS2对Fe2+/过氧化钙类芬顿体系降解双酚A的助催化作用

Fe²⁺/过氧化钙类芬顿体系(Fe²⁺/CaO₂)在实际应用中易受到铁离子循环缓慢的限制.因此,本研究利用商业WS₂作为Fe²⁺/CaO₂体系的助催化剂以促进Fe³⁺/Fe²⁺快速循环,进而高效降解双酚A(BPA).在最佳条件下,WS₂/Fe²⁺/CaO₂体系在15 min内对BPA(10 mg·L^-1)的降解率为99.7%.同时,该体系展示出良好的应用前景,可适用于多种水体,亦可高效降解多种难降解有机污染物.自由基淬灭实验和EPR分析表明,羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹O₂)和超氧自由基(·O₂^-)是BPA降解的主要活性氧物种,其中·OH贡献最大.WS₂表面暴露的W⁴⁺还原性位点,促进了Fe...     

氮掺杂型纳米TiO2在可见光及太阳光下的光催化性能研究

采用钛酸四丁酯为原料,以氨水水解-沉淀法制备出了氮掺杂型纳米TiO2催化剂(N/TiO2),以XRD、XPS、UV-Vis等手段对其进行表征;并通过对偶氮染料橙黄G的降解反应,研究了N/TiO2在可见光及太阳光下的光催化性能,探讨了pH值、外加H2O2氧化剂对光催化降解率的影响,并与P25型纳米TiO2进行了对比.结果表明,在可见光下,N/TiO2对橙黄G具有较高的催化活性,反应150min后降解率可达96.29%,显著高于P25型TiO2(42.55%);在太阳光下,N/TiO2对橙黄G的光催化降解速率较快,反应60min降解率与P25型TiO2基本相同,分别为99.37%、99.94%;较低的pH值环境并适量添加H2O2可显著提高N/TiO2催化效率,在可见光及太阳光下的最佳pH值均为2～3,最佳H2O2加入量分别为0.5mL·L-1、1.5 mL·L-1.     

H2O和SO2对Cr-Ce/TiO2催化氧化NO性能的影响

采用浸渍法在最佳制备条件下制备了新型Cr-Ce/TiO2催化剂,并对催化剂进行了BET和XRD表征.同时,考察了反应温度、H2O和SO2对该催化剂催化氧化NO性能的影响,并对中毒催化剂进行了FT-IR分析,讨论了中毒机理.结果表明,Cr-Ce/TiO2催化剂具有良好的NO氧化活性,在空速为10000h-1、O2体积分数8%(φ)、NO进口体积分数700×10-6条件下,反应温度250℃时NO转化率可达到59.7%,330℃时NO转化率可达到最大值80.7%.单独加入10%(φ)H2O或300×10-6(φ)SO2都可使催化剂活性降低,但在较高温度时影响较小.330℃下单独通入SO2和同时通入H2O与SO210h后,由于催化剂表面生成了少量硫酸盐和亚硫酸盐,活性下降并维持在62.4%左右,能够满足对NOx进行高效吸收的要求;停止通入H2O和SO2后,催化剂活性恢复到71.6%,加热处理后活性能进一步恢复到78.5%.该催化剂具有比文献中报道的其它NO氧化催化剂更强的抗H2O和SO2毒化能力.     

Mo掺杂FeS2非均相Fenton催化剂的制备及催化性能研究

为提高FeS₂活化H₂O₂降解有机物的性能,本研究通过引入多价金属钼(Mo)制备得到Mo掺杂的FeS₂催化剂(FeS2@Mo),并用于催化降解水中双酚A (BPA).通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)对样品形貌和结构组成等进行表征.研究了H₂O₂浓度、FeS₂@Mo投加量、初始pH等条件对BPA降解效果的影响.结果表明：(1)Mo掺杂的FeS₂呈现花瓣形球体,尺寸500～1 000 nm.(2)在条件为5 mmol/L H₂O₂、100 mg/L FeS₂@Mo、pH=3.5时降解效果最优,且在该条件下反应10 min时BPA的降解率可达99.1%.(3)淬灭试验和电子顺磁共振(EPR)试验的结果表明,该体系中的活性物种包括羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹...     

Ag/TiO2对邻硝基氯苯废水的催化氧化降解

以自制的Ag/TiO2为催化剂,过碳酸钠(SPC)作氧化剂催化氧化降解邻硝基氯苯(oCNB),考察了催化剂种类、催化剂用量、SPC用量、底物浓度、反应温度及添加无机盐对降解反应的影响。实验结果表明:当催化剂用量1.57×10-6mol、底物浓度6.35×10-4mol/L、SPC用量3.18×10-3mol、温度40℃时,降解率可达到约94%。添加碱金属与碱土金属的卤化物对反应有促进作用,降解率可达99%,因此,利用本方法可以有效降解废水中的邻硝基氯苯。根据实验结果对过碳酸钠氧化邻硝基氯苯的机理进行了推测。     

Pt/TiO2/ZSM-5在日光下氧化氨氮的研究

采用溶胶-凝胶法和光沉积法制备了Pt/TiO2/ZSM-5催化剂。研究了铂修饰对催化剂的吸附性能的影响。考察了催化剂在日光照射下对氨氮的氧化,并以紫外光作为对比。结果表明铂的修饰,对催化剂的吸附能力有较大影响,还可以提高催化剂在日光照射条件下对氨氮的氧化效率和总氮去除率。在太阳光照射、空气曝气条件下,反应2h氨氮去除率达50.1%,总氮去除率达31.8%。     

流态化TiO2光催化降解甲苯的实验

在自制的流化床反应器中,以实验室制备的TiO2/硅胶为催化剂,对甲苯、空气混合气进行光催化降解,探讨了初始浓度、紫外光强度、操作气速和床层高度等因素对甲苯降解率的影响。实验结果表明:在低浓度范围内(20~55mg/m3),甲苯降解率不随浓度变化,高达100%,但浓度进一步增加后降解率下降;甲苯降解率随紫外光强度的增加而提高,但提幅不大;甲苯初始浓度越低,维持最高降解率的时间越长;操作气速存在最佳值3·98cm/s,达到此值时降解效果最好;甲苯降解率随床层高度(静态高度)的增加而线性提高。     

Non-UV germicidal activity of fresh TiO2 and Ag/TiO2

Fresh TiO2 was found to possess a strong germicidal activity even without UV irradiation. Live Yeast (Saccharomyces cerevisiae) cells in contact with fresh TiO2 were found deformed and dead after 15 min contact. The cause of germicidal activity was discussed from the observed cell deformation, lysis and increased absorption at 1680 cm-1 in FT-IR spectra of the affected cells, which proved the oxidizing effect of fresh TiO2 to cells. The deformation caused by the stretching of cell wall and pressure built-up inside the cell, led to cell burst and release of intracellular materials. The degree of cell deformation was found positively related with the wetting property of TiO2. Cells are negatively charged, for Gram-negative cell (thinner cell wall), a higher germicidal effect was observed than Gram-positive cells. The germicidal effect of TiO2 gradually decreases after exposure to air at room temperature, as the wetting property decreases. This kind of germicidal activity was more effective compared to other germicidal process such as UVA/TiO2 or Ag+. This shed light on designing new germicidal material either maintained by visible light irradiation, or by oxidation effect generated by reactive oxygen species.     

纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO₂作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO₂/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO₂/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO₂/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

TiO2/AC复合光催化剂的研究进展

多孔材料与纳米TiO2复合是目前光催化领域的研究热点.多孔材料作为吸附中心可为TiO2光催化剂提供高浓度反应环境,提高催化剂矿化效率并抑制催化剂失活、解决催化剂分离等难题;目前,国内外研究者对TiO2/AC(活性炭)的光催化机理、TiO2与AC的协同作用机理、TiO2/AC的制备方法进行了较为深入的研究.对TiO2/A...     

TiO2/硅藻土光催化氧化降解甲基橙的研究

使用经过预处理的硅藻土做载体,采用溶胶-凝胶法制备硅藻土负载二氧化钛光催化剂,利用XRD和EDS对其进行表征.通过分析光催化反应的主要影响因素,研究了硅藻土负载二氧化钛光催化剂对甲基橙的催化降解效果.结果表明：负载3次,在550℃焙烧2h,制备出的负载型催化剂催化活性较高,催化剂上的TiO2为锐钛矿结构.当催化剂投加量为lg/L,溶液初始浓度为15 mg/L,pH为3,H2O2为2 mmol/L时,对甲基橙的降解效果达到最佳.     

二氧化钛悬浆体系太阳光催化降解甲基橙研究

利用太阳光作为光源，采用二氧化钛悬浆体系，考察了甲基橙溶液光催化降解反应中影响反应速度的相关因素．实验结果表明，太阳光强度、二氧化钛的投加量、反应器的Ａ／Ｖ值、溶液的初始浓度是影响反应速率的重要因素．在平均照度为９２６００ｌｘ的晴天，初始浓度为２０ｍｇ／Ｌ的甲基橙溶液，初始ｐＨ为３８８，反应器Ａ／Ｖ值为３６ｍ－１时，光照２ｈ后色度去除率达９０％以上，４ｈ后ＴＯＣ去除率接近７０％．实验结果证明了非聚焦开放式反应器构型和二氧化钛悬浆体系能很好地利用太阳能、有效地完成对甲基橙的脱色和有机碳的去除．各因素与甲基橙脱色速率的关系将作为进一步设计反应器的重要参数．     

自制TiO2光催化剂降解制药废水的研究

以TiOSO4为原料,采取SAS工艺制备了TiO2和掺铁的光催化剂,对某制药废水(COD=1309mg/L)进行了降解实验。研究了光源、煅烧温度、掺铁比例、pH值、附加条件对废水降解率的影响。结果表明:700℃制备的TiO2在紫外光和太阳光下的降解率分别为77%和70%。掺铁比例为0.5%的TiO2对废水的降解率为81%。pH=2的废水降解率为82%。附加曝气对废水的1h降解率比超声和磁力搅拌的高10%和12%。     

TiO2光催化法处理六氯苯废水可行性分析

在试验数据的基础上,分析了光催化降解六氯苯废水的有效性、环境可接受性,试验表明,经预先吸附在二氧化钛的六氯苯可以在紫外线的照射下发生快速、完全的矿化,光催化技术处理含六氯苯的废水是可行的。