SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A1₂O₃催化剂.研究了富氧条件下,SO₂对CH₃OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO₂和H₂O时,NO还原活性温度较低,有显著量N₂O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO₂或同时添加SO₂和H_{2相似文献}   

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

富氧条件下在Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性还原NO

比较富氧条件下,Ｃ₃Ｈ₆ 在溶胶－凝胶和浸渍２种方法制备的Ａｇ／Ａｌ₂Ｏ₃ 催化剂上还原ＮＯ的活性和热稳定性． 结果表明,从活性角度考虑,采用溶胶－凝胶法制备Ａｇ／Ａｌ₂Ｏ₃ 催化剂时,最佳Ａｇ 负载量（ｗｔ）为４％ ～６％ ,其最大活性与浸渍法制备的２％ Ａｇ／Ａｌ₂Ｏ₃ 催化剂相同,而溶胶－凝胶法制备的催化剂有更宽的活性温度范围． 随着焙烧温度提高,溶胶－凝胶法制备的Ａｇ／Ａｌ₂Ｏ₃ 催化剂的比表面和活性下降比浸渍法慢．此外,还考察了气氛中含有ＣＯ对Ａｇ／Ａｌ₂Ｏ₃ 催化剂活性的影响,结果表明活性降低,其原因可能是活性高的氧化态Ａｇ 被ＣＯ部分还原为活性低的还原态Ａｇ．     

Al2O3催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯

'Al₂O₃催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)溶液臭氧化过程的影响结果表明:Al₂O₃可以显著提高臭氧氧化的效果,反应120min后,TOC的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%.实验中还考察了制备条件对Al₂O₃催化剂活性的影响并确定了反应的最佳工艺条件.在实验考察的范围内:焙烧温度600℃,Al₂O₃粒径为0.5～1.0mm时催化活性最高;最佳反应工艺条件为:催化剂投加量20g/L,混和气体流速200mL/min,反应温度15℃.通过单独臭氧氧化,单独臭氧氧化后再进行催化剂吸附,催化臭氧化的对比实验证明了Al₂O₃催化剂对体系TOC的去除主要是基于催化作用.     

CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究

在La₂O₃ 中加入变价稀土氧化物CeO₂,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO₂的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO₂和CO按SO₂∶CO = 1∶3,载流气体为N₂,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO₂和La₂O₃ 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO₂的催化反应中,活化温度比单个的CeO₂或La₂O₃氧化物下降了50℃～100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO₂和La₂O₃氧化物之间存在着某种协同作用所致.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

利用δ15N-NO3-和δ18O-NO3-示踪北京城区河流硝酸盐来源

为定量化识别北京城区河流硝酸盐来源,采用δ~(15)N-NO~-_3和δ~(18)O-NO~-_3双同位素示踪法对北京城区河流河水硝酸盐的氮氧稳定同位素组成进行分析,利用稳定同位素混合模型追溯北京城区河流硝酸盐来源,并评估各污染源的贡献率.结果表明:1北京河流无机氮污染以硝酸盐氮(NO~-_3-N)污染为主,且河流下游硝酸盐氮污染较为严重.2北京城区地表河流δ~(15)N-NO~-_3值范围为6.26‰~24.94‰,δ~(18)O-NO~-_3值范围为-0.41‰~11.74‰;下游δ~(15)N-NO~-_3值比上游大.3根据稳定同位素混合模型,北京河流中硝酸盐贡献率平均值分别为:粪肥及生活污水61.2%、土壤有机氮31.5%、大气沉降7.3%.     

纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe3O4体系对2,3-DCB的降解研究

为有效抑制纳米级Pd/Fe颗粒的团聚和钝化及改善磁分离效果,以多壁碳纳米管(MWCNTs)和磁性纳米级Fe_3O_4颗粒为载体,在超声波辐照下利用液相还原法制备纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4颗粒,并采用XRD、TEM、SEM、EDX及BET表征其物性,最后以2,3-二氯联苯(2,3-DCB)为目标污染物,探究其对2,3-DCB还原脱氯的影响因素、降解机理和动力学.结果表明:制备的纳米级颗粒粒径均匀、分散性好、比表面积大;体系中纳米级Pd/Fe投加量、钯化率、纳米级Fe_3O_4投加量、MWCNTs投加量、反应温度、溶液初始pH及共存阴离子均会对2,3-DCB的降解效果产生明显影响;本研究推测出纳米级Pd/Fe-MWCNTs-Fe_3O_4体系对2,3-DCB的降解机理,发现其降解符合拟一级动力学关系.     

双功能介孔吸附材料的制备及其同时吸附废水中Cd2+和Cr2O72-的研究

采用直接法和后嫁接法成功制备出骨架掺杂Al原子,孔道表面接枝大位阻含胺基基团的双功能介孔硅基吸附材料.采用SAXRD、TEM、FTIR、NH3-TPD等手段对合成材料进行表征,结果表明合成的双功能AN-SBA-15具有有序的二维六方介孔结构,孔道表面的Al-OH与胺基不会发生自发复合反应.对模拟废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)的同时吸附去除实验研究表明AN-SBA-15具备同时吸附废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的能力,吸附最佳pH值为5.0,吸附在40 min就达到平衡.AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的吸附符合Langmuir模型,属于单层吸附.由Langmuir模型拟合出的AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的最大吸附容量分别为125.9 mg·g~(-1)和156.5 mg·g~(-1).此外AN-SBA-15具备良好的脱附再生能力.     

钯掺杂的TiO2纳米线阵列@MoS2电极光电催化高效还原六价铬和同步氧化对氯苯酚的机理研究

采用电沉积法将高分散的Pd纳米颗粒引入到TiO₂纳米线阵列@MoS₂（TNA@MoS₂）电极表面,并用于光阴极同步还原六价铬（Cr（VI））和氧化对氯苯酚（4-CP）.同时,通过X射线衍射、扫描电子显微镜和漫反射光谱对TNA@MoS₂/Pd电极进行了表征.光电催化实验表明,TNA@MoS₂/Pd光阴极在30 min内对Cr（VI）的还原效率达到99.8%,对4-CP的氧化效率达到91.5%且矿化效率为58.4%.循环伏安、电子自旋共振光谱、荧光光谱和自由基淬灭实验证实了同步还原和氧化反应的关键活性物种和作用机理.结果表明,TNA@MoS₂/Pd光阴极产生的稳定的原子氢（H*）,不仅可快速还原Cr（VI）,而且与溶解的O₂结合产生H₂O₂,提高了?OH的产量,从而同步氧化4-CP.循环实验表明,TNA@MoS₂/Pd电极具有良好的可重复使用性.     

碳包覆Pd/Al2O3催化剂催化4-溴苯酚加氢脱溴的活性和稳定性调控研究

在污染物液相催化加氢脱卤过程中,提高催化剂的稳定性至关重要.以水热合成法制备了不同碳包覆量的Pd/Al₂O₃@C催化剂,对催化剂进行了系列表征,并将催化剂应用于4-溴苯酚(4-BP)污染物的催化加氢脱溴反应.表征结果显示碳层提高了Pd/Al₂O₃的表面疏水性,有利于4-BP在催化剂上的吸附.并且在Pd/Al₂O₃@C催化剂的碳化过程中,碳还原部分Pd颗粒,并保留部分正价态Pd活性位,增强了4-BP中C-Br键的活化.与Pd/Al₂O₃相比,碳涂层提高了催化剂的催化活性.但当碳包覆量超过最佳包覆量后,暴露的Pd粒子随碳包覆量的增加而减少,导致活性下降.此外,碳层修饰后,催化剂的稳定性显著提高,从而大大抑制了Pd粒子的团聚和损耗.Pd/Al₂O₃@C表面的碳涂层对卤素具有较高的耐受性,从而减轻了液相催化加氢脱卤反应中活性中心的中毒.     

CuO(-CeO2)/Al2O3催化剂对萘催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了CuO/Al2O3、CeO2/Al2O3和CuO-CeO2/Al2O3这3种催化剂,通过氮吸附、SEM、XRD等手段对催化剂的结构及组成进行了表征,利用固定床反应装置考察了活性组分、气体流量、催化反应温度对萘催化氧化性能的影响.结果表明,18%CeO2/Al2O3的萘催化活性较低,18%CuO/Al2O3和9%CuO-9%CeO2/Al2O3的活性较高,两者在300℃时对萘的去除率分别达到91%和89%;CuO-CeO2/Al2O3催化剂具有比CuO/Al2O3更好的低温活性;气流量的变化对两种催化剂性能的影响不大.     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

Effect of pretreatment on Pd/Al2O3 catalyst for catalytic oxidation of o-xylene at low temperature

The effect of pretreatment on Pd/Al₂O₃ catalysts for the catalytic oxidation of o-xylene at low temperature was studied by changing the pretreatment and testing conditions. The fresh and pretreated Pd/Al₂O₃ catalysts were characterized by transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and X-ray diffraction (XRD). The results showed that the pretreatment dramatically changed the Pd/PdO ratio and then significantly affected the Pd/Al₂O₃ activity; while the pretreatment had not much influence on Pd particle size. The Pd/Al₂O₃ pre-reduced at 300℃/400℃, which has fully reduced Pd species, showed the highest activity; while the fresh Pd/Al₂O₃, which has fully oxidized Pd species, presented the worst performance, indicating the Pd chemical state plays an important role in the catalytic activity for the o-xylene oxidation. It is concluded that metallic Pd is the active species on the Pd/Al₂O₃ catalyst for the catalytic oxidation of o-xylene at low temperature.     

Ce-Mn/Al2O3-H2O2催化氧化皮革废水的研究

以浸渍法制备了Ce-Mn/Al_2O_3催化剂,研究该催化剂在H_2O_2非均相类Fenton体系中对皮革废水污染物的催化降解性能.在单因素试验的基础上,以COD去除率为响应值,采用Box-Behnken响应曲面法考察了催化剂投加量、H_2O_2投加量、初始pH、反应时间等4个因素之间的单独作用及交互作用,实验数据用Design-Expert 8.0.6软件进行处理,得到二次响应曲面模型.结果表明,4个独立变量对响应值的影响顺序如下:初始pHH_2O_2投加量催化剂投加量反应时间,数学模型拟合度高(R_(adj)~2=0.9349),利用该模型预测的最大COD去除率为78.86%,最佳反应条件为:催化剂投加量56.63 g·L~(-1),H_2O_2投加量315.15 mg·L~(-1),初始pH3.51,反应时间2 h,经实验验证COD去除率为80.94%,与模型预测值偏差2.08%.     

Steady-state kinetics and osillation phenomena for complete oxidation of benzene over Pt/Al2O3 catalyst

The steady-state kinetics for complete oxidation of benzene over Pt/Al₂O₃ has been investigated by the external recycling reactor. The kinetics equation was described by the L-H model of adsorption of benzene and oxygen with the inhibition of carbon dioxide. The parameters of the kinetics model were estimated by the method of orthogonal design. The heats of adsorption of benzene, oxygen and carbon dioxide were determined by the method of gas-adsorption chromatography. The details of oscillations of complete oxidation of benzene were investigated.     

Effects of Ce on catalytic combustion of methane over Pd-Pt/Al2O3 catalyst

Activity and stability of 1%Pd-0.2%Pt/Al₂O₃ and 1%Pd-0.2%Pt/0.6%Ce/Al₂O₃ catalysts prepared by impregnation method for catalytic combustion of methane in air were investigated. The catalysts before and after reaction were characterized by BET, CO chemisorption, XRD and XPS techniques. Results showed that the presence of Ce significantly increased the activity and thermal stability of the Pd-Pt/Al₂O₃ catalyst towards methane combustion, which could be attributed to more highly-dispersed active PdO particles over the Pd-Pt/Ce/Al₂O₃ catalyst surface as well as the retarded sintering of PdO and the maintained oxidized state of surface Pd during the combustion process in the presence of Ce.     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....