Ni/硅胶催化过硫酸盐降解酸性橙7的研究

采用浸渍-高温煅烧法制备负载型的Ni/硅胶(SG)催化剂,借助电镜扫描(SEM)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征,并对Ni/SG催化过硫酸钠(PDS)降解偶氮染料酸性橙7(AO7)的性能进行了研究,同时考察了AO7初始浓度、PDS浓度、Ni浸渍量、催化剂投量等因素对催化性能的影响。结果表明,Ni/SG上主要负载物为立方晶系结构的NiO;在初始pH值为7.0,AO7初始浓度为10 mg/L,PDS浓度为2 mmol/L,Ni/SG的Ni浸渍量和投加量分别为4%、3.0g的最佳实验条件下,Ni/SG催化PDS降解AO7的去除率达到88.9%。     

单原子Co-C-N催化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ

采用模板蚀刻法合成单原子Co-C-N催化剂并催化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).考察了催化剂投加量、PMS浓度、pH值和染料废水中常见的Cl-对Co-C-N/PMS体系去除AO7的影响,探讨了体系的反应机理,分析了矿化能力和催化剂重复利用性能.结果表明,在Co-C-N/PMS体系中,反应随着催化剂投加...     

秸秆活性炭活化过一硫酸盐降解酸性橙7

将磷酸氢二铵((NH_4)_2HPO_4)作为活化剂制备秸秆活性炭(SAC),并用其活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO_4~-·)降解偶氮染料酸性橙7(AO7).首先对活化前后的SAC进行FTIR表征,发现(NH_4)_2HPO_4活化后的SAC含氧官能团特征峰强度增强,可能有利于过一硫酸钾的活化.其次研究了活化剂浓度、SAC投加量、PMS浓度、初始pH、抑制剂对AO7降解效果的影响.结果表明,AO7脱色率随着活化剂浓度、SAC投加量、PMS浓度的增加而增加;同时在偏中性条件下,有利于SAC活化PMS脱色AO7;加入相同物质的量比(2000/1)的甲醇、叔丁醇、苯酚,55 min内AO7脱色率分别为88.4%、66.2%、13.4%,苯酚对反应抑制效果最好,表明SAC表面的硫酸根和羟基自由基在AO7脱色中起主要作用.最后通过紫外光谱扫描、气质联用(GC-MS)和TOC分析表明,AO7的偶氮键和萘环结构被破坏,生成含苯环类中间产物,最终矿化为二氧化碳和水,矿化率可达31.7%.     

微生物燃料电池电活化过硫酸盐降解甲基橙偶氮染料

为研究MFC（微生物燃料电池）产生电能活化PDS（过硫酸盐）对偶氮染料的降解能力,以MO（甲基橙）为目标污染物,探讨pH、c（PDS）、初始c（MO）、无机阴离子等对MO降解的影响及降解机理.结果表明:①当pH为3~5时,MO降解率随pH降低而升高;当pH低于3时,MO降解率随pH的降低而降低;MO降解率随初始c（MO）的增大而降低.当c（PDS）为1~2 mmol/L时,MO降解率随c（PDS）增加而增大;当c（PDS）超过2 mmol/L后呈减小趋势.②最佳反应条件[pH为3、初始c（MO）为0.10 mmol/L、c（PDS）为2 mmol/L]下,反应4 h后MO降解率可达86.5%.③无机阴离子HCO₃-、NO₃-、CO₃2-对MO降解存在抑制作用,当阴离子投加量为10 mmol/L时,降解率分别为64.2%、68.8%、76.1%,而Cl-对MO降解无显著影响.④淬灭试验表明,体系的主要活性物质为SO₄-·及少量·OH.⑤通过紫外-可见光谱扫描,依据MO结构与特征吸收峰的关系,推测MO降解途径,即MO发色基团偶氮双键断裂,生成含苯环类中间产物,最终矿化为CO₂和H₂O.研究显示,MFC能有效活化PDS产生SO₄-·,对偶氮染料有较好的降解和矿化效果.      

钴锰双金属氧化物催化过硫酸氢钾降解酸性橙7的研究

为了研究CoMnO_x在常温下活化过硫酸氢钾(PMS)产生硫酸根自由基(SO_4~-·)降解酸性偶氮染料酸性橙7(AO7)的效能,采用溶胶-凝胶法制备CoMnO_x双金属催化剂,考察了CoMnO_x投量、PMS投量、AO7初始浓度以及初始p H对PMS/CoMnO_x体系降解AO7效果的影响.结果显示,CoMnO_x和PMS投量的增加对AO7的去除率均有提升效果,而随着AO7初始浓度的增加,PMS/CoMnO_x体系对其的去除率逐渐降低,在最优条件下反应20min后AO7的去除率达95.28%,较单金属催化效果提升显著,体系初始p H值对AO7降解有显著影响,弱酸性条件下有利于CoMnO_x催化PMS氧化反应的进行.通过投加乙醇和叔丁醇两种不同种类的猝灭剂,证实了AO7的降解主要是SO_4~-·和·OH共同作用的结果,其中SO_4~-·起主导作用.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征,结果表明催化剂的主要存在形式为Mn Co_2O_4其中Co~(2+)、Co~(3+)、Mn~(2+)、Mn~(3+)、晶格氧、羟基氧的物质的量百分比分别为27.94%、6.16%、11.42%、19.99%、25.99%、8.68%.     

Fe2+和零价铁活化过一硫酸盐降解酸性橙7

采用环境友好的Fe~(2+)和零价铁(ZVI)作活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)来降解水中酸性橙7(AO7).结果表明,在Fe~(2+)-PMS体系中,AO7的降解效果不佳,但通过添加适量的络合剂,AO7的去除率会大幅提高.ZVI在PMS存在下被腐蚀,并能够缓慢、持续不断地释放Fe~(2+).ZVI-PMS体系可以在比较宽泛的pH范围(3～9)有效、快速地降解AO7,并且在酸性条件下降解速率较快.淬灭实验结果显示,硫酸根自由基(SO_4~(·-))对AO7的降解起主要作用.除了Cl~-和高浓度(50 mmol·L~(-1))的NO_3~-能够促进AO7的降解外,其他水中共存的阴离子对AO7在ZVI-PMS体系中的降解具有抑制作用,而腐殖酸(HA)则无明显影响.AO7在超纯水中的去除率高于其他实际水体,但反应90 min后,污水厂出水过滤水和胶体浓缩液中的AO7去除率也可高达98.6%和87.6%,说明ZVI-PMS可能可以有效地去除含有较高DOC含量的污水中的AO7.利用GC-MS检测到辐照后溶液中有3种中间产物,推测主要是通过AO7偶氮键断键后的中间产物进一步氧化形成.此外,TOC在一定程度上降低,说明部分AO7被矿化.     

零价铁-过硫酸盐体系同时去除水中酸性橙7和磷

采用零价铁(ZVI)活化过硫酸盐(PS)同时去除水中酸性橙7(AO7)和磷.ZVI-PS体系可以产生强氧化性的SO·-4和HO·,从而去除水中AO7.同时,ZVI最终转化为Fe3+,因此可以用来去除水中磷.结果表明,ZVI-PS体系在酸性条件下可以有效的同时去除水中AO7和磷.淬灭实验结果表明,硫酸根自由基(SO·-4)对AO7的降解起主要作用.水中共存的阴离子和腐植酸(HA)对AO7和磷的去除均有抑制作用,其对AO7和磷去除的抑制能力排序均为:HCO-3 NO-2 HA NO-3 Cl-.AO7和磷在超纯水中的去除率高于其他实际水体,但反应60 min后,实际水体中AO7和磷的去除率也分别高达80.31%～92.69%和87.54%～100%,因此,该体系对实际水体中AO7和磷的处理有潜在的应用价值.通过紫外-可见分光光谱和GC-MS分析说明,AO7经过偶氮键断键后的中间产物进一步氧化形成含苯环类物质.同时,TOC有所降低,说明部分AO7被矿化为CO2和H2O.     

不同载体对催化臭氧氧化降解甲基橙的影响

以偶氮染料甲基橙模拟废水为目标物,采用静态实验对比的方法,分析了活性炭、Al_2O_3和ZSM-5沸石3种载体材料与O_3之间的协同作用,考察了载体种类、pH、自由基抑制剂叔丁醇等因素对甲基橙去除率的影响。结果表明:与单独臭氧氧化和单独载体材料吸附相比,3种载体材料的加入均能明显提高臭氧氧化的效率,并且3种载体在臭氧氧化体系中的作用不同。在中性条件下,活性炭/O_3反应体系中活性炭吸附有机物起主要作用,同时在载体表面发生自由基反应,为Al_2O_3/O_3体系处理效果提高的主要原因;ZSM-5沸石对臭氧催化并不是表面自由基反应的作用,而是作为反应场所促进了臭氧和有机物的表面反应。     

太阳能热活化过硫酸盐降解染料罗丹明B的效能

在基于硫酸根自由基的高级氧化技术中,热活化被证实是最为有效的过硫酸盐(PS)活化方法之一,而利用蕴涵巨大热能的太阳能来活化PS降解污染物具有十分广阔的应用前景.对此,本研究通过构建太阳能集热反应装置,系统地探究了太阳能热活化PS降解典型染料有机物罗丹明B的效能及机制,并深入地探讨了太阳辐照强度、PS浓度、底物浓度、溶液...     

不同粒径零价铁活化过硫酸钠氧化降解酸性橙7的影响及动力学研究

以偶氮染料酸性橙7(AO7)为目标污染物,研究了不同粒径零价铁(包括1 mm-ZVI、150μm-ZVI、50 nm-ZVI)对活化过硫酸钠(PS)氧化降解AO7的影响,并探讨了这3种不同粒径的零价铁活化体系中AO7的降解动力学及中间产物.结果表明,3种粒径零价铁均可以高效活化PS氧化降解AO7,反应90 min后,1 mm-ZVI、150μm-ZVI和50 nm-ZVI活化体系对AO7的去除率分别为43%、97%和100%.AO7动力学方程拟合结果表明,1 mm-ZVI和150μm-ZVI活化PS降解AO7是一级反应,50 nm-ZVI活化体系中AO7的降解是二级反应,这3种粒径零价铁活化PS降解AO7的速率常数大小顺序为50 nm-ZVI>150μm-ZVI>1 mm-ZVI.反应过程中1 mm-ZVI反应后主要生成α-Fe2O3和少量Fe3O4,150μm-ZVI表面的腐蚀产物主要是Fe3O4,而50 nm-ZVI的主要氧化物为α-Fe2O3和α-FeOOH.GC/MS检测出AO7降解中间产物有2-萘酚、邻甲酚、3-甲基-4-乙基苯酚、邻苯二甲酰亚胺、邻苯二甲酸等,AO7溶液吸收光谱的变化特征及GC/MS检测结果表明3种粒径零价铁活化PS氧化降解AO7的途径可能存在差异.     

加热与零价铁活化S2O8^2-氧化降解偶氮染料AO7的研究

以偶氮染料酸性橙AO7为目标污染物,研究了单独的热活化及零价铁（ZVI）活化S2O28-（PS）降解AO7过程温度、PS浓度及ZVI投加量对AO7降解率的影响,并将2种活化方式进行了对比,最终将其联合以期获得最好的降解效果.结果表明,热活化体系对AO7的降解符合一级动力学,其反应速率随温度（室温～90℃）升高而增加,随...     

载银活性炭活化过硫酸钠降解酸性橙7

采用硝酸氧化的颗粒活性炭浸渍制备Ag/GAC活化剂,利用N₂吸附、 SEM、 FT-IR及XRD对Ag/GAC进行表征,得出Ag成功负载于颗粒活性炭上,并以Ag/GAC在常温常压下活化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基(SO^－4 ·)降解偶氮染料酸性橙7(AO7). 考察了Ag负载量、 PS浓度、 Ag/GAC投加量、 初始pH对AO7降解效果的影响. 结果表明,当Ag负载量为12.7 mg ·g^-1、 n(PS) :n(AO7)为120 :1、 Ag/GAC投加量为1.0 g ·L^-1,降解180 min后AO7降解率达95.0%以上. 初始pH对Ag/GAC活化PS降解AO7有较大影响,pH为5.0时降解效果最优. 通过紫外可见光谱、 气相色谱-质谱(GC/MS)对AO7降解过程进行了探讨,在降解过程中AO7的偶氮键和萘环结构均被破坏,并检测出主要降解产物有邻苯二甲酸和乙酰苯.     

阴极材料对三相三维电极反应器电解处理酸性橙7的影响研究

采用具有不同阴极材料的三相三维电极反应器,对300 mg/L酸性橙7(AO7)模拟废水进行处理研究,重点考察阴极材料对脱色率和反应体系矿化能力的影响,同时利用HPLC、UV-Vis、GC-MS等分析方法对·OH、H2O2以及降解产物进行测定,探讨了3种电极对AO7的降解行为.结果表明,在电压20 V条件下电解60 min后,活性炭纤维(ACF)、石墨和不锈钢等3种阴极体系对于AO7的脱色率均高于96%,三者之间没有明显差别.但是ACF体系对TOC的去除率可达到57.4%,高于其它两者.3种阴极体系中均有高活性的·OH和H2O2生成,但是ACF阴极体系中产生的浓度较高,从而决定了其具有较高的矿化能力.几种不同电极体系电解AO7过程中都遵循了相同的产生酮类和萘酚类物质的过程.     

偶氮染料酸性橙7脱色菌的分离、鉴定及其脱色性能研究

从活性污泥中筛选得到一株对偶氮染料酸性橙7(Acid Orange 7)具有高效脱色功能的菌株,根据16S rRNA基因序列分析鉴定,该菌属于嗜水气单胞菌属,将其命名为Aeromonas hydrophila strain JL-1.同时,研究了该菌株对偶氮染料酸性橙7的最佳脱色条件,结果表明,菌株JL-1在缺氧振荡培养条件下能对偶氮染料酸性橙7进行有效脱色;培养基、初始染料浓度、接种量、pH和NaCl浓度等环境条件对菌株JL-1脱色性能及其生长有明显影响.pH为5.0、盐度为10%、温度为30℃、转速为150 r·min~(-1)的LB(Luria-Bertani medium)培养基为菌株JL-1最佳的脱色及生长环境;在此最佳环境条件下,菌株JL-1对100 mg·L~(-1)的偶氮染料AO7在8 h的脱色率高达95%.另外,该菌株耐盐性良好,能在高达30%盐度下依然可以进行有效的生物脱色.     

转鼓式内电解装置处理水中酸性橙Ⅱ染料

设计制作了转鼓式内电解反应装置,将铁屑与活性炭按体积比为1:1混匀后装填在转鼓内,对偶氮染料酸性橙Ⅱ(AOⅡ)进行降解实验,考察了溶液pH、转鼓转速和溶液浓度对AOⅡ降解过程的影响.结果表明,AOⅡ降解过程符合准一级动力学方程,酸性条件有利于AOⅡ的降解,转鼓转速过快和溶液浓度过高则不利于AOⅡ的降解.解决了铁炭床长时间运行板结结块的问题.AOⅡ分子在转鼓式内电解的作用下,其可见光和紫外光区的特征吸收峰逐渐降低直至消失,并新生成更容易生物降解的对氨基苯磺酸盐.     

碳纳米管活化过一硫酸盐降解金橙G过程及动力学

采用碳纳米管(CNT)作为固体活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解偶氮染料金橙G(OG).结果表明,CNT活化PMS降解OG的效果要比活性炭(GAC)好,45 min可使OG的脱色率达到99%;并研究了CNT活化PMS降解OG的机制及反应过程的动力学,发现CNT活化PMS产生的自由基主要是SO_4~-·,活化场所在CNT的表面.通过对CNT/PMS体系降解OG的主要影响因素(温度、OG初始浓度、CNT投加量、PMS浓度、初始pH)进行一级动力学拟合.最后通过紫外可见光谱分析,发现OG在479 nm和330 nm处吸收峰强度明显减少,表明OG分子中偶氮键及萘环结构均一定程度被破坏;且CNT/PMS降解体系对染料OG具有一定矿化率.     

紫外强化铜循环催化过硫酸盐降解甲基橙

为增强Cu（Ⅱ）/PMS（PMS为活化过硫酸盐）体系的氧化能力,加速Cu（Ⅰ）和Cu（Ⅱ）之间的循环转化,以MO（甲基橙）为目标污染物,研究了Cu（Ⅱ）/PMS/UV（UV为紫外线）体系氧化降解MO的效果和反应机理,以及UV在Cu（Ⅱ）/PMS体系中的作用.结果表明:反应20 min时,Cu（Ⅱ）/PMS体系中MO的降解率为41.13%,Cu（Ⅱ）/PMS/UV体系中MO的降解率达到100%;通过投加TBA（叔丁醇）和EA（乙醇）发现,在酸性条件下体系的主要氧化物种是SO₄-·（硫酸根自由基）和少量的·OH（羟基自由基）;MO的降解率随pH的增大而减小;提高紫外灯功率和PMS投加量均有利于MO的降解;最佳Cu（Ⅱ）投加量为10.0 μmol/L,超过Cu（Ⅱ）的最佳投量会抑制MO的降解;MO的降解过程符合假一级动力学;紫外可见光谱图分析结果表明,MO最终被降解为共轭二烯类物质.研究显示,在Cu（Ⅱ）/PMS/UV体系中,UV可以有效促进Cu（Ⅱ）向Cu（Ⅰ）的转化,从而显著增强Cu（Ⅱ）/PMS体系的氧化能力,有效降解水中污染物.      

热活化过硫酸盐降解三氯生

基于硫酸根自由基（SO₄^·-）的高级氧化技术被广泛应用于土壤和地下水污染修复.本研究系统地考察了三氯生在热活化过硫酸盐高级氧化过程中的动力学、中间产物和降解途径.结果表明,提高反应温度或增加过硫酸盐的浓度,可加快三氯生的降解.三氯生的降解符合假一级反应动力学规律,反应活化能（E_a）为142 kJ·mol^-1.水中的腐殖酸显著抑制了三氯生的降解,而氯离子（Cl^-）对三氯生降解的影响比较复杂.当Cl^-浓度为5 μmol·L^-1时,三氯生的降解受到了轻微的促进;但是当Cl^-的浓度增加至10 μmol·L^-1甚至更高时,三氯生的降解反而受到了抑制.通过质谱分析发现三氯生降解过程中生成了4-氯-邻苯二酚、2,4-二氯苯酚和2-氯-5-（2,4-二氯-6-羟基苯氧基）-1,4-苯醌等6种主要中间产物,并由此推测醚键的断裂和酚环羟基化是三氯生的可能降解途径.本研究为基于SO₄^·-的高级氧化技术去除水中三氯生的应用可行性提供了依据.