城市大气中多环芳烃的降雨冲刷

2009年7~8月采集了10场降雨的雨水及对应降雨前后的大气样品,研究降雨对大气中多环芳烃的冲刷和净化作用.雨水中多环芳烃以颗粒态为主,4环组分浓度最高.气态、颗粒态和总的多环芳烃的净化率分别为3.9×102、3.7×104和5.9×103.降雨对大气的冲刷以颗粒物为主,气态多环芳烃的净化主要体现为低环组分(2~3环),高环(4~6环)组分主要以颗粒态的形式进行冲刷和净化,总净化率4~6环组分PAHs高于2~3环组分.大气颗粒态PAHs和气态PAHs的降雨沉降效率与包括降雨时间等在内的降雨综合特征有显著相关关系.     

北京城市道路地表径流中PAHs的污染特征研究

以北京城市道路地表径流中的PAHs为研究对象,于2006年雨季在海淀区成府路和海淀路设置3个采样点采集了6场地表径流和同期雨水样品,分析了溶解相和颗粒相PAHs的浓度.对地表径流和雨水样品中PAHs的浓度特征,地表径流中PAHs在时间和空间上的变化,及辅助参数的相关性进行了探讨.结果表明,海淀路地表径流EMC值大于成府路,自行车道地表径流EMC值与机动车道相近,道路地表径流PAHs的污染程度不能仅根据车流量判断.对单场径流历时中PAHs浓度变化的分析和累积污染负荷曲线的研究均表明,道路径流初期冲刷效应并不是普遍发生的,而是受路面积尘特征和降雨条件等多种因素的影响.     

城市不同下垫面降雨径流多环芳烃（PAHs）分布及源解析

以上海市不透水下垫面降雨径流为研究对象,分析了交通道路、校园、小区路面和小区屋面径流样品中16种溶解相、颗粒相PAHs质量浓度和场次降雨事件平均浓度(EMC).研究了不同下垫面降雨径流PAHs冲刷过程.通过对不同样点降雨径流初始冲刷散点进行幂函数拟合,定量表征了降雨径流PAHs和悬浮颗粒物(TSS)的初始冲刷强度.对径流样品中PAHs来源进行了分析.结果表明,径流样品Σ16PAHs(包括溶解相和颗粒相)质量浓度变化范围为317.21~10364.32 ng·L-1,其中龙吴路Σ16PAHs质量浓度(均值)最大,而校园最小.污染物的EMC值在不同样点具有很大的差异.不同样点PAHs含量在径流过程中皆呈现出明显的衰减特征,并显示出不同程度的初始冲刷效应.运用因子分析方法解析PAHs来源发现,降雨径流PAHs来自化石燃料的不完全燃烧、石油泄漏、炼焦等,且各源的贡献率在不同下垫面降雨径流中有差异.     

西安市某文教区典型下垫面径流污染特征

在西安市某文教区路面、屋面和绿地设置径流采样点,采用人工时间间隔采样法对2016年8月~2017年2月的3场降雨径流和2场融雪径流全程采样,测试径流过程SS、COD、TN、TP、Pb、Zn、Cu、Cd、Ni、Cr、PAHs、溶解态COD、溶解态重金属和溶解态PAHs的浓度以及颗粒物粒径d₅₀,研究各下垫面降雨径流污染水平及出流规律,比较不同下垫面降雨径流和融雪径流污染特征.结果表明,各类下垫面降雨径流主要污染物均为SS、COD、TN、Pb、Cr,路面和绿地径流中SS的EMCs均超过《污水综合排放标准》二级标准,3类下垫面降雨径流COD、TN、Pb、Cr的EMCs均超出《地表水环境质量标准》Ⅲ类标准,PAHs与国内相关研究相比属于中等污染水平,路面、屋面和绿地径流的EMC分别为266.8~389.8ng/L、254.9~303.0ng/L和231.2ng/L.路面径流SS、COD、Zn、Pb、Cu、PAHs浓度高于屋面径流,而TN、TP、Cr等指标则相反,表明径流中TN、TP、Cr主要源于大气干湿沉降,而交通排污对SS、COD、Zn、Pb、Cu、PAHs等有较大输入贡献.3类下垫面降雨径流污染浓度输出规律差异显著,路面径流污染物初期浓度较大,受雨期交通排污影响中后段波动剧烈,屋面径流污染物浓度随径流历时持续降低且趋于稳定,绿地径流污染物浓度沿程变化相对较小.降雨强度对总量污染物浓度输出的影响大于溶解态污染物,表现为d₅₀与降雨强度呈现良好的相关性.因降雪期间污染物持续累积且径流量较小,路面融雪径流污染物浓度远大于降雨径流,而屋面融雪径流因流量较小导致携带污染物的能力较弱故水质优于降雨径流.     

上海城市屋面径流PAHs赋存特征及其生态风险评价

为研究城市屋面径流中16种US EPA优控多环芳烃(PAHs)的污染特征,采集并分析了上海3次降雨事件典型屋面径流中颗粒相和溶解相PAHs的质量浓度,对屋面径流中PAHs的质量浓度特征、动态变化过程、来源解析以及潜在的生态风险进行了分析与讨论.结果表明,屋面径流中溶解相∑16PAHs的质量浓度为33.9~581.5ng/L,颗粒相PAHs的质量浓度为134.6~27528ng/L,3种屋面径流PAHs含量基本为:瓦屋面>水泥屋面>沥青屋面;不同类型的屋面径流中PAHs组分具有明显的相似性,均以3~4环组分为主,苯并[a]芘BaP的场次降雨事件平均浓度(EMC)值为17.4~378.5ng/L,超过我国规定的污水中BaP排放标准.源解析结果表明,瓦屋面径流中PAHs的主要来源为机动车排放源和燃煤源;沥青屋面和水泥屋面径流中PAHs主要来源于机动车排放源、燃煤源和石油类泄露和挥发源.屋面径流中PAHs毒性当量浓度为6.08~16.86ng/L,超过我国规定的标准限值,对环境存在一定的危害,应引起足够的重视.     

上海市郊道路地表径流多环芳烃污染特征对比及源解析

随着城市化发展,我国城市地表径流污染问题日益突出,交通道路地表径流多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染受到广泛关注.以上海中心城区(漕宝路)和郊区(嘉金高速)交通道路为研究对象,采集2017～2018年7场降雨地表动态径流水样,分析道路地表径流多环芳烃的质量浓度特征及组成比例,并采用特征比值法和正定矩阵因子法(positive matrix factorization,PMF)进行PAHs源解析,从而明确交通道路地表径流PAHs的污染特征及来源差异.结果表明,郊区嘉金高速Σ16PAHs的几何均值(5 539. 2 ng·L~(-1))高于市区漕宝路(548. 1 ng·L~(-1)) 10倍以上,与嘉金高速货车比例大且清扫频率相对较低有关.两个点位的苯并[a]芘[benzo(a) pyrene,Ba P]均超过国家排放标准,尤其嘉金高速超标21倍.漕宝路和嘉金高速径流PAHs组分比例差异不大,均以4～6环为主,占比约80%.通过特征比值法定性源解析发现,漕宝路PAHs主要来自燃煤源和交通源;嘉金高速PAHs主要来自石油、煤等燃烧源和交通源. PMF定量源解析表明,漕宝路径流PAHs来源以燃气、燃煤源为主,占48. 6%,其次为交通排放源和石油源,分别占29. 8%和21. 7%;嘉金高速道路径流PAHs来源贡献比从大到小依次为交通排放源、燃煤源、石油源以及炼焦源,其贡献率分别为38. 5%、34. 6%、14. 6%和12. 6%.市、郊道路的PAHs来源及贡献率存在显著差异,燃气、燃煤源是市区漕宝路地表径流PAHs主要来源,与其所在徐汇区人口密度大、燃气使用量相对较多有关;交通排放源是郊区嘉金高速地表径流PAHs主要来源,与其客、货车流量相对较大、其排放PAHs远高于轿车有关;另外嘉金高速PAHs来源还存在炼焦源,与青浦区工业煤炭使用量较大有关.     

城市不同下垫面径流中PAHs污染特征及源辨析

选取温州典型不透水地面类型小区路面、停车场、汇流口、小区屋面及交通干道,采集径流样品,研究了夏季常见雨型条件下不同下垫面径流中PAHs的污染特征,并对其中的PAHs来源进行了分析.结果表明,初期有较大雨强的雨型对交通干道及停车场径流中PAHs冲刷更加明显;径流中PAHs在颗粒相/水相间的分配系数随着颗粒物的增加而降低,这可能跟径流中颗粒物组成有关;运用因子分析和多元回归方法解析可以看出,不同下垫面径流中PAHs的来源:主要集中在煤、石油等的不完全燃烧\石油类泄漏\炼焦等因素,各源在径流中贡献率存在差异;BaA/CHR比值大部分＞0.6,显示径流中PAHs主要来源于本地污染源,但初期径流中比值较低,说明大气沉降对本地PAHs污染也有一定贡献.     

Survey of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in arterial street air of Hangzhou

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＰｏｌｙｃｙｃｌｉｃａｒｏｍａｔｉｃｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ (ＰＡＨｓ)ａｒｅｗｉｄｅｓｐｒｅａｄｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｐｏｌｌｕｔａｎｔｓｉｎｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ.Ｔｈｅｙａｒｅｇｅｎｅｒａｔｅｄｉｎｔｈｅｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ .Ｔｈｅｍａｊｏｒｓｏｕｒｃｅｓｉｄｅｎｔｉｆｉｅｄｉｎｃｌｕｄｅｆｏｓｓｉｌｆｕｅｌｓ,ｖｅｈｉｃｕｌａｒｔｒａｆｆｉｃ,ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌｐｒｏｃｅｓｓｅｓ,ｓｍｏｋｉｎｇａｎｄｄｏｍｅｓｔｉｃｈｅａｔｉｎｇ (Ｐｅｌｔｏｎｅｎ ,1995) .Ｔ…     

上海中心城区苏州河沿岸排水系统降雨径流水文水质特性研究

为了解城市合流制管道系统降雨径流的水文水质变化过程与特征,于2007年7～9月对上海中心城区合流制排水系统(CSS)4类强度降雨(小雨、中雨、大雨和暴雨)的降雨量、径流量和污染浓度进行了同步连续监测与分析.结果表明,径流过程线滞后于降雨过程线约15～25 min,形态与降雨过程线相似,波动幅度低于降雨过程线.4类强度降雨的径流系数分别为：0.33、 0.62、 0.67和0.73.CSS基本存在30/30标准的降雨径流初始冲刷现象,污染物浓度过程线滞后于降雨过程线约30～40 min. 4类强度降雨径流的pH值和重金属Cu、Zn、Cr、Cd、Pb、Ni的事件平均浓度(EMC)均符合地表水环境质量标准Ⅴ类水要求,COD、BOD₅、NH⁺₄-N和TP的EMC的变化范围分别为225.0～544.1、 31.5～98.9、 8.9～44.2和1.98～3.52 mg·L^-1,平均分别超过Ⅴ类水标准9.3、 5.6、 11.7和6.1倍,接近国外城市CSS的平均污染水平.SS与COD、BOD₅、NH⁺₄-N和TP在P<0.01水平上均具有一定的正相关性(R为0.359～0.736),颗粒态有机类和营养类污染物的比例平均为70.21%.     

天津某住宅区降雨径流颗粒粒径分布及污染物赋存形态

为考察城市不同下垫面降雨径流中颗粒粒径分布及与污染物的关系,2020年7—8月在相同降雨条件下对天津市某居民区油毡屋面、塑钢屋面、水泥瓦屋面和沥青路面的6场降雨事件进行采样,分析降雨径流污染特征及颗粒物分布. 结果表明:①沥青路面降雨径流中悬浮颗粒物（suspended solids, SS）浓度最高,与油毡屋面、塑钢屋面和水泥瓦屋面径流SS浓度在统计上有显著差异(P<0.05);②不同下垫面降雨径流中颗粒物粒径主要分布在10~200 μm之间,4种下垫面中值粒径（D₅₀）浓度在计量上均有显著差异(P<0.05);③粒径在10~50 μm的颗粒物占比最大,在油毡屋面、塑钢屋面、水泥瓦屋面和沥青路面径流中占比分别为30.95%、25.53%、30.41%和50.47%,粒径大于300 μm的颗粒物体积分数占比最小;④降雨径流中颗粒物是污染物的主要载体,径流中化学需氧量（COD）和总磷（TP）主要以颗粒态形式存在,而总氮（TN）主要以溶解态形式存在. 通过对降雨径流中颗粒物粒径分布和污染物赋存形态的研究,以期为城市径流污染控制及雨水净化方法的选取提供数据支撑.      

北京城市道路地表径流及相关介质中多环芳烃的源解析

将道路地表径流及降雨、路面积尘和行道树树冠穿透水作为整体系统,对其中多环芳烃(PAHs)的来源进行分析.选择北京市3种主要类型城市道路(主干路机动车道、主干路自行车道、支路),于2006年雨季对上述4类介质进行采样分析.结果显示,5～6月各介质中PAHs的平均浓度明显高于7～8月.应用因子分析和多元回归方法解析各介质中PAHs的来源.因子分析结果表明,径流中的PAHs更多体现路面积尘的来源特征,但在自行车道和支路,雨水和树冠水的影响也分别得到体现.多元回归结果表明,路面积尘和地表径流中PAHs的来源.在支路和主干路机动车道以机动车排放源为主,在自行车道,机动车源和燃煤源的贡献相近.雨水中的PAHs以燃煤/燃油源为主,行道树树冠水中机动车源的贡献较大.     

不同粒径地表街尘中重金属在径流冲刷中的迁移转化

在我国快速城市化进程中,街尘及其径流冲刷引起的重金属污染日显突出.通过对北京市城乡道路街尘及其人工降雨模拟径流冲刷过程中不同粒径街尘中重金属的分析,探讨街尘与径流冲刷过程中的粒径效应及不同重金属赋存形态的动态变化规律.结果表明,同一粒径颗粒物从"静态"街尘到"动态"径流中的颗粒物,重金属浓度呈下降趋势.街尘中重金属在径流冲刷过程中,存在溶解与解析现象,颗粒物粒径越小,减少比率越大,5种重金属(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn)的减少比率分别为24.3%、56.8%、34.3%、22.8%、27.3%.街尘中的弱酸可提取态比例要略大于径流颗粒物中弱酸可提取态比例,部分以水溶态进入水体中.在径流冲刷过程中,水相溶解态重金属变化不大,水相颗粒态重金属含量随降雨时间径流过程迅速降低.固相颗粒物的重金属浓度随降雨时间总体上呈下降趋势.粒径越小,冲刷率越大,最大为62.1%,最小为4.6%.地表街尘在径流冲刷过程中,小粒径颗粒物具有较强的迁移能力,较容易进入水体造成污染.     

我国大气背景点颗粒物PAHs分布特征及毒性评估

选择我国自北向南4个国家大气背景监测站(吉林长白山、山西庞泉沟、湖北神农架和广东南岭),于2013年4个季度采集了环境空气PM2.5和PM10样品,采用超声波乙腈萃取-超高压液相色谱分析16种多环芳烃.结果表明,4个大气背景点的PM2.5和PM10中∑PAHs浓度分别为0.09~25.42ng/m3和0.13~30.16ng/m3,与国内外大气背景点基本处于同一浓度水平,空间分布特点为庞泉沟>长白山>神农架>南岭,季节分布特点为庞泉沟和神农架春季、冬季,长白山的春季,以及南岭冬季明显高于所在背景点的其他季节.PM2.5和PM10中BaP和∑PAHs在低浓度范围内均呈现显著的线性相关性.除了长白山冬季和南岭夏季的3环PAHs比例较高外,其余季节的背景点以4环和5环PAHs为主,主要为荧蒽、芘、苯并(a)荧蒽.通过BaP当量进行了致癌性和致突变性评价,结果显示庞泉沟春季和冬季颗粒物的∑BaPTEF和∑BaPMEF相对较高,分别为1.81~2.74ng/m3和2.92~4.36ng/m3, 对所在区域的PAH污染状况需要关注.     

北京地区大气可吸入颗粒物中多环芳烃分布特征

采集北京城乡结合区和郊区冬季12个大气可吸入颗粒物不同粒径样品,用色谱-质谱技术分析鉴定了75种多环芳烃化合物,并对各粒径中美国EPA优控的16种多环芳烃做了定量分析,研究其在不同粒径的分布规律。结果表明:城乡结合区大气颗粒物中优控多环芳烃总量明显高于郊区;郊区和城乡结合区大气分别有68%和85%的优控多环芳烃吸附在粒径小于2 0μm颗粒物上;可吸入颗粒物中都相对富集高环数的多环芳烃;2个地区主要污染源可能为化石燃料的燃烧排放,燃煤的影响相对较大。      

多塘湿地对降雨径流的截留特点

为考察降雨过程对径流发生的影响及其对多塘湿地进出水水质、水量的影响,基于2017年8月25日和9月6日两次降雨过程中湿地进出水水质水量长时间的变化特征,探究降雨过程中湿地水质水量变化及污染物净化特征. 结果表明:①多塘湿地进水量峰值出现的时间滞后于降雨雨强峰值及累计雨量峰值. 降雨雨强对湿地进水量影响不显著,而累计雨量影响径流的产生量,进而影响湿地进水量,造成湿地水力负荷急剧上升,最高达2.45 m3/(m2·d). 降雨过程中多塘湿地水位上升,水深加深,有效容积增大,水力停留时间延长. ②进水水质变化随降雨过程无显著规律,但进水污染物负荷量始终大于非降雨期,说明降雨期间径流污染仅采用污染物浓度洪峰控制是不充分的,特别是雨季降雨频繁的地区,应重视污染负荷对多塘湿地净化效能的影响. ③降雨期间多塘湿地对径流污染有良好的截留作用,TN、TP去除率分别为33.6%~88.7%和25.2%~78.0%. 研究显示,进水水力负荷的增加增强了湿地的扰动,导致部分单元污染物出口浓度高于进水,但由于调蓄塘-表流湿地-塘-生态浮床-稳定塘耦合工艺的梯级单元有助于湿地系统对污染物消纳截留,增强了湿地对降雨径流的截留稳定性.      

城市交通干道降雨径流中PAHs的污染特征

以上海、温州市典型交通干道地表径流为研究对象,分析了样品中16种溶解态和颗粒态PAHs浓度,了解了城市交通干道降雨径流中PAHs污染特征及其动态变化过程.结果表明,径流中∑PAHs(包括溶解相、颗粒相)浓度范围为919.8～16711.6ng·L-1,溶解相中PAHs浓度要远低于颗粒相(分别为4.9～1558.0ng·L-1,635.4～16624.0ng·L-1).通过对3场降雨事件中PAHs浓度随降雨过程变化的研究,可以发现并不是所有道路径流都有初期冲刷效应,初期冲刷的产生受雨前干期、降雨强度以及径流量等因素共同作用,因此简单拦截初期径流并不能十分有效地降低PAHs污染负荷.径流中PAHs在颗粒相-水相间的分配系数Kp值为2.3×104～2.5×106L·kg-1,随着悬浮颗粒物含量增加而减少,这可能跟径流过程中颗粒物粒径组成有关.     

不同雨强下黄棕壤坡耕地径流养分输出机制研究

为揭示三峡库区坡耕地在不同雨强下氮、磷养分随地表径流和壤中流的输出规律,在香溪河流域选择具有代表性的黄棕壤坡耕地进行原位人工模拟降雨试验.结果表明,在降雨总量一定的情况下,随雨强的增大,地表径流量、径流总量、泥沙侵蚀量均呈明显的增加趋势,而壤中流流量减少.不同雨强下地表径流中TN、DN、DP均存在明显的初期径流冲刷效应,TP在整个降雨过程中波动较大,呈微弱降低的变化趋势;壤中流中TN、DN、DP随降雨持续输出浓度无明显变化,TP在径流初期出现浓度峰值,之后减少并趋于稳定.雨强对磷素的影响更直接,雨强越大,磷素径流浓度也越大,氮、磷养分的平均浓度均远超出水体富营养化阈值.随雨强的增大,TN径流流失量减小,TP流失量增大,TN随地表径流流失贡献率随雨强的增大由36.5%增加至57.6%,磷素以地表径流为主,贡献率达90.0%以上,因此,控氮关键是减少壤中流的产生,控磷则需防止土壤侵蚀.随雨强的减小,地表径流中以溶解态流失的氮素比例升高,壤中流中均以溶解态为主,磷素的流失在不同雨强和径流形式下均以颗粒态为主.     

2013～2018年武汉市降水和BC的时间演变特征分析

湿清除是大气气溶胶重要的去除机制,由于降水过程和气溶胶本身的复杂性,针对城市地区降水与气溶胶的相互关系还有待开展深入研究。基于2013～2018年武汉市气象要素和黑碳（BC）质量浓度小时数据,分析了不同等级降水和BC的年际、季节等时间演变特征。结果表明：2013～2018年武汉市共出现785个降水日,降水日占总观测日的35.8%,降雨以小雨为主,占总降雨日的72.0%。随着降水强度的增强,BC质量浓度逐渐降低,在大暴雨时最低,为4 001.5 ng/m³,仅为晴天时浓度的42.9%。随着降水强度的增加,吸收Ångström指数（AAE）先减小后增加。武汉市BC气溶胶主要来自化石燃料的燃烧。2013～2018年武汉市暴雨和大雨日数、降雨量逐渐减少,而中雨和小雨天日数、降雨量逐渐增加。暴雨和大雨天数平均每年减少0.7天和0.6天,中雨和小雨天数平均每年增加1.3天和4天。不同降雨等级过程中BC和AAE的年际变化特征和季节分布特征不同。BC质量浓度在春季和夏季,随着降水强度的增加逐渐降低,AAE在秋季随降雨强度的增强而逐渐降低。降水过程对大气污染物的清除作用持续时间较短,降雨结束后,大气污染物开始堆积,经过十几小时后就可恢复到降水前的浓度。     

五大连池大气中PAHs污染特征

对于五大连池大气中PAHs的污染研究,通过在该地区的农村设置大气采样点,进行了为期一个季度的大气样品采集,对PAHs的污染特征和来源进行了初探,结果表明,大气中∑16PAHs浓度范围为40.2-247.1 ng/m3,平均值为116.8 ng/m3。通过等效毒性当量因子计算得到五大连池大气中BaP当量浓度为6.086ng/m3,符合我国规定的10ng/m3。     

不同植被下森林地表系统水相硫的分布与迁移

为了阐明酸雨对森林生态系统水相硫动态分布的影响,在1997~1999年以庐山植物园的针叶林和阔叶林为研究对象,对降雨、透冠水、干流水、渗漏水、径流水及硫通量进行了监测分析。结果表明,降水中SO2-4含量最高值出现在冬季,最低值在夏季;针叶林和阔叶林的透冠水、干流水和渗漏水中的SO2-4含量均高于降水,且透冠水和干流水均表现为春夏季较低、秋冬季较高,径流水变化与之相反;渗漏水针叶林冬季最高,阔叶林春季最高,其他三个季节差异不大;森林生态系统水相硫年际变化呈递增趋势,即1997年1998年1999年,1999年SO2-4浓度与1998和1997年之间差异达显著或极显著水平,而1997年和1998年差异不显著;针叶林的透冠水、干流水、渗漏水中的SO2-4含量均比阔叶林高,而径流水则比阔叶林低,其pH值变化与之相反。针叶林和阔叶林都能够较好的吸收大气沉降中的S,其固定量均高于降水中S的通量,故庐山森林生态系统目前仍是大气S沉降的汇,对酸沉降仍有缓冲作用,但针叶林由于高输入低输出,因此对S的固定能力更强。