国外大气 CO_2及其同位素组成研究概况

综述了美国、荷兰、日本,瑞士、澳大利亚等5国对大气CO_2的浓度及其同位素组成的变化的研究概况。发现大气CO_2的浓度和δ~(13)C值不但有年度变化,而且还有季节性变化、日变化和昼夜变化;二者成反比关系。人类活动的影响是大气CO_2的浓度增高及其δ~(13)C值降低的主要原因。     

基于CO_2和大气污染物排放征税分析的区域电力系统优化

为了优化电力系统并促进节能减排,将不确定性优化方法与区域电力系统模型相结合进行电力系统规划:以系统成本最小化作为目标函数;参考国家相关政策与标准设置资源量、电力供需平衡、排放限值等约束;对各发电技术发电量、外购电量、CO_2及大气污染物排放总量进行最优化;为了探讨征收排放税的减排效果以及可行性,设置对电力系统征收大气污染物排放税和碳税进行相应的情景分析.研究以淄博市作为实例,在淄博的电力系统规划中,情景1中违反系统约束概率的增大会使最优火力发电量增加,在3个情景中,清洁能源发电量均能达到占总电力需求量10%的目标;而外购电将主要作为保证电力系统安全平稳运行的补充;情景1中违反系统约束概率为0时SO_2,NO_x和烟尘的排放限值在所有情景中为最低,即淄博市现行的排放限值标准将会得到更好的减排效果,并且其他情景下的系统成本将显著增加.因此,基于对淄博市的案例研究结果可知,对于电力系统征收排放税并不具有必要性.     

大气采样机校正方法的商榷

监测大气质量的标准方法已在全国试行,我们在运用中发现所推荐的采样机流量校正方法(图1)误差较大,值得商榷.该法认为“采样管阻力一般在60mmHg以下,对流量影响可忽略不计.我们在校正流量计过程中发现采样管阻力对流量可产生16.5—61.6％的误差(表1),是不可忽视的.     

空气中SO2简易采样方法的初步探讨

本文以国家推荐的“甲醛缓冲液吸收－盐酸付玫瑰胺分光光度法”为基础，对与之相适应的大气ＳＯ２无动力采样方法进行初步的研究和探讨，为大气中ＳＯ２平均浓度的监测寻求经济、简便和可靠的新采样方法。     

陆地与大气间的CO_2循环

准确预测将来大气中二氧化碳(CO2)浓度水平的关键是理解陆地和大气之间的CO2交换.每年陆地植物会去除(固定)大气中第8个CO2分子中的1个,同时,陆地植物的呼砐作用的土壤有机物的作用会将差不多数量的CO2返还到大气中.这样一种交换情况将决定陆地生态系统究竟是一个净的碳汇还是一个净的碳源.本期刊物中的2篇论文     

大气中SO_2采样技术的探讨

1 前言 大气中SO_2浓度,是衡量大气污染程度的重要指标之一。因此,在环境大气质量控制,环境质量评价等工作中,均需准确地测定大气中SO_2浓度。欲得到准确数据,采用合理而准确的采样方法,是首要问题,也是关键的一环。关于SO_2的采样方法,在国家环保局编制的《环境监测规范》的“大气和废气部分”中,对采样速度和温度有以下规定:“用一个内装50ml吸收液(TCM)的多孔玻板吸收瓶,以0.2L/min流量,从8:00至次日8:00,采样时间24±0.5小时,采样体积约为288L”:“检查采样     

纳米颗粒物采样技术及其在大气监测中的应用

细粒径的颗粒物、尤其是空气动力学粒径1.0μm以下的纳米颗粒物是导致灰霾天气的主要原因之一.日本专利技术"纳米颗粒物采样系统"利用惯性纤维过滤分级纳米颗粒物,用一套系统实现对大气颗粒物在全粒径范围内的同步、连续分级监测,可同时获得多个粒径范围的颗粒物浓度和颗粒物化学成分含量,应用表明,该技术特点鲜明,在大气复合污染监测研究领域具有推广价值.     

大气硫酸盐化速率采样方法的改进

本文对现行《环境监测技术规范》测定大气中硫酸盐化速率的采样方法作了改进。通过实验对比，表明用新方法采集的样品更能反映真实的环境状况，所以改进方法是可行且可靠的。     

大气等离子体中CO_2化学反应的数值模拟

利用一个空间零维大气等离子体模型对其中的含碳粒子在不同电离度情况下的变化规律进行了数值模拟。得到了放电后不同初始电子密度下的二氧化碳及其衍生物(即CO3-、CO4-、CO3-.H2O和CO4-.H2O)的密度随时间的演化。结果表明:低气压下的O-和O2-会促使二氧化碳向CO3-、CO4-、CO3-.H2O和CO4-.H2O转化。电子初密度ne0=109cm-3时,二氧化碳密度的最大变化量可以达到1.8×107cm-3,同时CO3-、CO4-、CO3-.H2O和CO4-.H2O的密度最高,其中以CO3-为主。     

LDPE膜被动采样技术预测模型的建立及其应用

选用3种厚度的低密度聚乙烯(LDPE)膜(76,56和25μm)作为研究对象,对辛醇-水分配系数的对数(logKow)>2的有机污染物采用被动采样技术进行膜-水分配系数(Kpew)实测实验和动力学实验,首次建立考虑时间(t),膜厚度(d)和动力学3个因素的LDPE膜 Kpew预测模型.实验结果表明,预测模型得到的Kpew与实测Kpew的相对误差为±0.03,证明了预测模型的准确性和可靠性.Kpew预测模型的建立避免了实验监测Kpew的繁琐实验过程,从而极大地提高了有机污染物的监测效率.将预测模型Kpew值应用于浑河与东洲河有机污染物质的监测,监测结果进一步表明了预测模型的准确性和实用性.此外本文首次提出了苯系物的Kpew值,对LDPE膜被动采样技术应用的延伸属于突破性进展.     

DBU醇溶液对CO_2吸收量的影响研究

本文考察了CO2体积分数、温度、气体流量、吸收液喷雾量、DBU体积分数等因素对CO2吸收量的影响.研究结果表明:各因素对CO2吸收量的影响大小顺序为CO2体积分数温度气体流量吸收液喷雾量DBU体积分数,DBU醇溶液喷雾吸收CO2的最佳条件是CO2体积分数15%、温度30℃、气体流量2.7 L·min-1、吸收液喷雾量30 m L·min-1、DBU体积分数5%,此时CO2吸收量为1.095 mol·mol-1.     

负载量对氨水吸收CO2的影响规律及添加剂的作用研究

进行了氨法脱碳过程中吸收剂中CO2负载量对CO2脱除率影响的实验研究.结果发现,CO2脱除率随着负载量的增大而显著减小,高负载量(≥0.4)时,增加吸收液中总氨质量分数(吸收液中所有包含氨分子和铵离子的物质,并统一换算成NH3的质量分数)并不能有效地提高CO2的脱除率.同时,分别对有机和无机添加剂进行筛选,选取哌嗪(P...     

基于压差的二氧化碳垂直采样分析技术

本研究开发了一套基于直接采样技术的二氧化碳（CO₂）垂直廓线采样分析系统,分析近地面至25km高空CO₂浓度的垂直分布.系统通过压差实现垂直方向连续采样,利用CRDS高精度分析技术对不同高度样品进行定量分析,计算得到采样区域CO₂浓度廓线.于2018年6月13~14日,在内蒙古锡林浩特国家气候观象台利用平流层探空气球平台进行了观测实验.实验室测试显示,CO₂分析准确度优于0.06×10^-6,精度优于0.08×10^-6.外场实验获得区域近地面至25km高空CO₂浓度的高分辨率垂直廓线,显示CO₂在不同高度的分层结构.考虑不同高度样品扩散作用,系统垂直分辨率在10km高度以下优于580m,在10~20km高度优于3.3km.研究表明：分析系统可搭载在合适探空平台上进行CO₂垂直观测,获取浓度廓线,可为传输模式提供数据,并为碳卫星遥感数据提供实测数据校验.     

MgO-based adsorbents for CO2 adsorption: Influence of structural and textural properties on the CO2 adsorption performance

A series of MgO-based adsorbents were prepared through solution–combustion synthesis and ball-milling process.The prepared MgO-based powders were characterized using X-ray diffraction,scanning electron microscopy,N_2 physisorption measurements,and employed as potential adsorbents for CO_2 adsorption.The influence of structural and textural properties of these adsorbents over the CO_2 adsorption behaviour was also investigated.The results showed that MgO-based products prepared by solution–combustion and ball-milling processes,were highly porous,fluffy,nanocrystalline structures in nature,which are unique physico-chemical properties that significantly contribute to enhance their CO_2 adsorption.It was found that the MgO synthesized by solution combustion process,using a molar ratio of urea to magnesium nitrate(2:1),and treated by ball-milling during 2.5 hr(MgO-BM2.5h),exhibited the maximum CO_2 adsorption capacity of 1.611 mmol/g at 25℃ and 1 atm,mainly via chemisorption.The CO_2 adsorption behaviour on the MgO-based adsorbents was correlated to their improved specific surface area,total pore volume,pore size distribution and crystallinity.The reusability of synthesized MgO-BM2.5h was confirmed by five consecutive CO_2adsorption–desorption times,without any significant loss of performance,that supports the potential of MgO-based adsorbent.The results confirmed that the special features of MgO prepared by solution–combustion and treated by ball-milling during 2.5 hr are favorable to be used as effective MgO-based adsorbent in post-combustion CO_2 capture technologies.     

Absorption characteristics of new solvent based on a blend of AMP and 1,8-diamino-p-menthane for CO2 absorption

Aqueous 1,8-diamino-p-menthane (KIER-C3) and commercially available amine solutions were tested for CO₂ absorption. A 2-amino- 2-methyl-1-propanol (AMP) solution with an addition of KIER-C3 showed 9.3% and 31.6% higher absorption rate for CO₂ than the AMP solution with an addition of monoethanolamine (MEA) and ammonia (NH₃), respectively. The reaction rate constant for CO₂ absorption by the AMP/KIER-C3 solution was determined by the following equation: k_2,AMP/C3 = 7.702×10⁶ exp (-2248.03/T). A CO₂ loading ratio of the AMP/KIER-C3 solution was also 2 and 3.4-times higher than that of the AMP/NH3 solution and the AMP/MEA solution, respectively. Based on the experimental results, KIER-C3 may be used as an excellent additive to increase CO₂ absorption capability of AMP.     

固定化碳酸酐酶的特性及催化吸收CO_2的实验研究

采用海藻酸钠包埋和戊二醛交联法固定碳酸酐酶,比较游离酶和固定化酶的酶学性质,并用固定化酶催化吸收CO2.实验结果表明:固定化酶的酶活力回收率是56.3%;最适反应温度为30℃,最适p H为7,在T=30~40℃和p H=6~10区间有稳定和很高的相对酶活力;固定化酶在60℃温浴1 h后,能保持39.8%的相对酶活力,而游离酶已经基本完全失去活性,固定化酶在p H=5.0~11.0范围内p H稳定性显著;固定化酶在T=30℃下催化吸收CO2效果显著,10%的反应时间完成了80.2%的催化反应,催化吸收CO2的量是空白试验的4.2×103倍,SEM显示反应后的固定化酶表面出现大量形状不规则的小孔,空隙结构变得发达;固定化酶具有良好的储存稳定性和操作稳定性.     

O2/CO2气氛下氮反应机理的研究

选取CH4、O2、CO2、Ar、NO、NH3，等气体，作为混合气和煤粉一起送入一维沉降炉内，以模拟O2／CO2气氛下煤中燃料氮、循环NO以及二者的相互作用对NO排放的影响，结果显示，在还原性气氛下NH3、HCN、CH4、CO与循环NO间的反应是NO排放下降的主要因素，且煤焦与NO的异相反应、吸附反应对NO的降解效果要明显高于氧化性气氛，同时，CO2体积分数的增加使得燃料中氮的氧化率升高，循环NO的降解率下降；氧化性气氛下随CO2体积分数的增加，燃料中氮的氧化率也增加，但循环NO的降解率升高．当CO2体积分数不变时，其对NO降解的作用随循环NO体积分数的增加愈加明显，在循环NO也不变且CO2体积分数较低时，随过量空气系数的增加，循环NO的降解率下降，而CO2体积分数较高时则出现相反情况。     

融冰期与非融冰期水库CO2逸出昼夜变化及CO2分压影响因素研究

以位于黄土高原北洛河流域的南沟水库为研究对象，采用Li-850静态箱法，于融冰期（3月）、非融冰期（5月）对水体CO₂分压（p（CO₂））和水-气界面CO₂逸出（F（CO₂））分别进行了5 d 40次昼夜监测，同时测定了各种水体理化指标，着重对比了水体p（CO₂）在两个时期间的差异和两时期内的昼夜变化特征，系统分析了水体p（CO₂）的影响因素.结果表明：融冰期p（CO₂）（（324.8±59.4）Pa）比非融冰期（（124.9±14.1）Pa）高出近3倍，差异性显著（p<0.05），但两个时期内昼夜p（CO₂）值并无显著性差异（p>0.05）；水体p（CO₂）与水温、pH、叶绿素（Chla）、溶解氧（DO）呈显著负相关，与溶解无机碳（DIC）、溶解有机碳（DOC）呈显著正相关，水体p（CO₂）受流域碳酸盐体系和水温影响最大，相关系数分别达0.92和-0.91，光合呼吸作用的影响其次；研究区小水库F（CO₂）范围为101~1589 g·m^-2·a^-1，是大气持续碳"源"，其平均排放量与个别温带、亚热带小型水库接近，但低于热带水库.     

土壤质地对自养固碳微生物及其同化碳的影响

自养微生物可同化大气中的CO2并将其转化为土壤有机碳,对提高农田土壤的碳吸收和碳储存有重要意义,然而土壤质地对自养固碳微生物功能种群及其同化碳的影响机制还不清楚.本研究选取亚热带地区同一母质发育而成的两种质地水稻土壤(壤质黏土和砂质黏壤土),通过14C-CO2连续标记技术结合室内模拟培养实验,探讨土壤质地对自养微生物同化碳(14C-SOC)、自养微生物截留碳(14C-MBC)和自养微生物可溶性碳(14C-DOC)的影响.以固碳功能基因(cbb L基因)作为指示基因,结合PCR和克隆测序技术,分析不同质地土壤自养固碳微生物群落结构和多样性的差异.结果表明,壤质黏土14C-SOC、14C-MBC和14C-DOC平均含量分别为133.81、40.16和8.10 mg·kg-1,均显著高于砂质黏壤土14C-SOC(104.95 mg·kg-1)、14C-MBC(33.26 mg·kg-1)和14C-DOC(4.18 mg·kg-1)平均含量(P0.05),说明土壤质地显著影响了土壤自养微生物碳同化量以及自养微生物同化碳在土壤中的转化.稀疏曲线、细菌cbb L基因文库覆盖度以及多样性指数分析结果显示壤质黏土固碳细菌群落多样性高于砂质黏壤土.系统发育分析表明,壤质黏土细菌cbb L基因序列与Rhodoblastus acidophilus、Blastochloris viridis、Thauera humireducens、Mehylibium sp.、Variovorax sp.等具有一定的同源性,而砂质黏壤土cbb L基因序列主要与根瘤菌和放线菌同源.可见,土壤质地对自养固碳微生物群落结构和多样性产生了深刻的影响,壤质黏土中较高的黏粒含量、土壤养分含量和阳离子交换量可能有利于维持更高的自养固碳微生物多样性和活性,从而导致不同质地土壤自养微生物碳同化量及其转化存在显著差异.     

大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

大气CO₂中放射性碳同位素(¹⁴C)的水平可以反映化石源CO₂的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO₂的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气¹⁴CO₂采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气¹⁴CO₂观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气¹⁴CO₂的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO₂浓度的估算方法及¹⁴CO₂在国内外化石源CO₂示踪中的应用现状,并对大气¹⁴CO₂观测在我国化石源CO₂示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气¹⁴CO₂的观测研究,深刻地理解特定区域大气¹⁴CO₂的时空分异特征和化石源CO₂的分布状况提供参考。