N-甲基咪唑配体络合金属Cu(Ⅰ)催化剂对水中2,4-二甲氧基溴苯还原脱溴

合成了以N-甲基咪唑为配体,Cu为活性中心的络合金属多相催化剂Cu(Ⅰ)-NHC-SBA-15.通过1H-NMR、13C-NMR、有机元素分析和FTIR对各步合成反应产物结构经行了鉴定;用SEM、N2吸附脱附等方法对催化剂进行了表征;用ICP测定了催化剂Cu含量.对催化剂催化2,4-二甲氧基溴苯还原脱溴活性进行了测试.在反应时间为24 h,通过正交实验和单因素实验,考察了催化剂用量、反应温度、还原剂用量等因素对脱溴率的影响,并确定了最佳反应条件:催化剂用量为0.05 g、水合肼用量为2 mL、反应温度为80℃,脱溴效果较好,脱溴率达到98.5％.对催化剂重复使用进行了初步研究.对催化反应动力学进行了初步研究,结果表明,该多相催化反应是由表面反应速度控制,并符合一级动力学反应.对反应机理进行了初步探讨.     

氧化亚铜光催化降解活性艳红的研究

制备了纳米SiO2-Cu2O复合氧化物,并对其进行表征。研究了SiO2-Cu2O在可见光照射下光催化降解活性艳红X-3B的性能。考察了催化剂组成、活性艳红浓度、催化剂用量、H2O2等对光催化反应的影响,还研究了Cu2O光催化反应动力学。结果表明,用SiO2摩尔含量为2%的SiO2-Cu2O光催化降解活性艳红,反应4 h,活性艳红降解率达到85%,降解反应为一级反应。     

交联壳聚糖/Cu_2O复合颗粒可见光催化脱色活性艳红

利用壳聚糖对金属离子的吸附和螯合作用,通过简单的液相沉淀-还原过程一步原位合成了交联壳聚糖/Cu2O复合粒子。X射线衍射(XRD)和红外(FT-IR)测试结果表明,壳聚糖与Cu2O纳米微粒能有效复合。以活性艳红X-3B溶液为模拟印染废水,采用Langmuir-Hinshelwood假一级方程模拟交联壳聚糖/Cu2O复合粒子光催化脱色反应的动力学行为,从动力学角度系统研究染料初始浓度、反应体系pH、催化剂用量和反应体系气氛等因素对复合粒子可见光催化脱色反应速率的影响。结果表明,当染料溶液浓度较低时,光催化过程可视为假一级反应。降低活性艳红X-3B初始浓度和pH,增加催化剂用量和反应体系的含O2量都可显著增加光解脱色反应速率常数。相同条件下,与纯Cu2O相比,交联壳聚糖/Cu2O复合粒子对X-3B呈现出更好的吸附性和更高的可见光催化活性。     

交联壳聚糖／Cu2O复合颗粒可见光催化脱色活性艳红

利用壳聚糖对金属离子的吸附和螯合作用,通过简单的液相沉淀一还原过程一步原位合成了交联壳聚糖／Cu2O复合粒子。x射线衍射（XRD）和红外（FT—IR）测试结果表明,壳聚糖与Cu2O纳米微粒能有效复合。以活性艳红X-3B溶液为模拟印染废水,采用Langmuir-Hinshelwood假一级方程模拟交联壳聚糖／Cu2O复合粒子光催化脱色反应的动力学行为,从动力学角度系统研究染料初始浓度、反应体系pH、催化剂用量和反应体系气氛等因素对复合粒子可见光催化脱色反应速率的影响。结果表明,当染料溶液浓度较低时,光催化过程可视为假一级反应。降低活性艳红X-3B初始浓度和pH,增加催化剂用量和反应体系的含O2量都可显著增加光解脱色反应速率常数。相同条件下,与纯Cu2O相比,交联壳聚糖／Cu2O复合粒子对X-3B呈现出更好的吸附性和更高的可见光催化活性。     

花生壳、大豆壳和柚子皮对Cr3+、Cu2+和Ni2+的吸附研究

采用农林废弃物花生壳、大豆壳、柚子皮对重金属离子Cr3+、Cu2+和Ni2+进行吸附研究,探讨反应时间、吸附剂用量、pH、重金属离子初始浓度以及温度对吸附的影响.结果表明:柚子皮对Cr3+、Cu2+、Ni2+的吸附效果优于花生壳和大豆壳,其在20℃、pH 5.00、10.0 mg/kg条件下,反应360 min,Cr3+、Cu2+、Ni2+的吸附率分别可达83.20％、84.50％、59.10％;花生壳、大豆壳和柚子皮对Ni2+的吸附率远低于Cr3+和Cu2+;花生壳、大豆壳和柚子皮对Cr3+、Cu2+、Ni2+的吸附动力学可以用准二级动力学方程描述;吸附率随初始重金属离子浓度增加而降低,其吸附等温线可以用Langmuir方程描述;在一定范围内,吸附率随吸附剂用量增加而增加;溶液初始pH在2～5时,吸附率随pH增大而增加;Cu2、Ni2+的吸附量随温度的上升而逐渐减少,但Cr3+的吸附量随着温度的上升而略增加.     

电气石在环境领域的最新应用研究：处理雅格素蓝BF-BR染料废水

在氧化剂(H2O2)的协同作用下,电气石对雅格素蓝BF-BR染料废水具有良好的脱色能力,脱色率与电气石用量、氧化剂用量、水浴温度、作用时间呈正相关性,溶液pH值为2和12时,脱色率最大.正交实验优化了工艺条件:氧化剂用量1.5 mL、作用时间9 min、电气石用量1g、水浴温度363 K、pH=2,此时脱色率可达到100%.动力学研究表明:雅格素蓝BF-BR染料废水的脱色反应为一级反应,其反应表观动力学方程为:-lnCR=0.36733t-lnC0(R=0.9827),反应速率常数为k=0.36733 min-1,反应半衰期为t1/2=1.887 min.机理的初步分析表明:脱色过程是矿物催化-类芬顿反应.     

Cu-CuO-MnO_2核壳催化剂的制备及其催化降解亚甲基蓝的性能

在Cu基底上制备Cu(OH)_2,水热条件下KMnO_4在Cu(OH)_2表面分解为MnO_2、煅烧得到Cu-CuO-MnO_2核壳催化剂。用XRD、SEM、Raman和TG对该催化剂进行了表征,并研究了其催化H2O2降解亚甲基蓝的性能。研究了催化剂制备过程中KMnO_4分解反应时间、煅烧温度及催化过程中H2O2的用量对其催化降解性能的影响。结果表明:KMn O4分解反应时间3 h、煅烧温度250℃、H_2O_2的用量6 m L时,该催化剂的使用可使亚甲基蓝降解率达到96.4%。催化剂的重复循环使用结果表明,循环5次使用降解率均高于94%。表明Cu-Cu O-Mn O2核壳催化剂具有较高的催化性能及稳定性,对染料废水的处理具有潜在应用价值。     

催化湿式氧化吡虫啉农药废水催化剂的研究

通过共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的Cu/Mn复合氧化物催化剂,研究了沉淀剂种类、沉淀温度、焙烧温度和活性组分配比等因素等对Cu/Mn复合氧化物催化剂的活性及稳定性的影响,确定了最佳制备条件,利用BET比表面积测定和XRD对催化剂进行了表征.结果表明,优化条件制备的Cu/Mn复合氧化物催化剂催化湿式氧化处理吡虫啉农药废水时,具有较高的催化活性和稳定性.催化剂用量4 g/L,反应温度190℃,氧分压1.6 MPa,反应120 min,COD去除率为92.3%,活性组分溶出量较小.     

活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

FeAlO_x/MMT催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水

以蒙脱土为载体制备负载型Fe/Al复合氧化物（FeAlOx/MMT）用于催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水。实验结果表明,活性相FeAlOx中Fe/Al摩尔比为0.22时制备所得催化剂对Fenton反应具有最佳活性,且Fe/Al复合氧化物并未嵌入蒙脱土层间。在低温和高pH条件下催化体系存在诱导期,诱导期内FeAlOx/MMT缓释出Fe离子并进而由Fe离子催化溶液中的Fenton反应。通过对非均相催化降解苯酚废水的动力学研究发现,H2O2初始浓度、溶液的pH和反应温度对COD降解效率具有显著影响。调节降解过程中的温度序列和氧化剂引入程序能够缓解高温和高双氧水浓度双重因素耦合导致的HO.自消耗。在优化的降解条件下使用理论用量的H2O2可使得1 g/L的苯酚废水中苯酚降解率达到100%,而COD的降解率则达到97%。     

FeAlOx/MMT催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水

以蒙脱土为载体制备负载型Fe/Al复合氧化物(FeAlOx/MMT)用于催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水。实验结果表明,活性相FeAlOx中Fe/Al摩尔比为0.22时制备所得催化剂对Fenton反应具有最佳活性,且Fe/Al复合氧化物并未嵌入蒙脱土层间。在低温和高pH条件下催化体系存在诱导期,诱导期内FeAlOx/MMT缓释出Fe离子并进而由Fe离子催化溶液中的Fenton反应。通过对非均相催化降解苯酚废水的动力学研究发现,H2O2初始浓度、溶液的pH和反应温度对COD降解效率具有显著影响。调节降解过程中的温度序列和氧化剂引入程序能够缓解高温和高双氧水浓度双重因素耦合导致的HO.自消耗。在优化的降解条件下使用理论用量的H2O2可使得1 g/L的苯酚废水中苯酚降解率达到100%,而COD的降解率则达到97%。     

Cu2O光催化降解水中对硝基苯酚的研究

用CuCl水解法制备Cu2O粉末，用透射电镜(TEM)和X衍射(XRD)对Cu2O粒子进行了表征。在仿太阳光源的照射下，研究了Cu2O对水中难降解有机污染物对硝基苯酚的光催化降解效果。结果表明，在8h内，对硝基苯酚几乎完全降解。在催化剂用量为0．2g时，对浓度为22．4mg／L的200mL对硝基苯酚溶液有良好的降解效果。降解反应符合一级反应动力学。     

粉煤灰沸石负载Ce3+/TiO2光催化降解水中的菲和荧蒽

以钛酸四丁酯为前驱体,粉煤灰合成沸石为载体,采用溶胶-凝胶方法,在低温条件下制备了稀土铈掺杂的TiO₂光催化剂。利用SEM-EDS、XRD、FTIR对催化剂进行了分析和表征。以高压汞灯为灯源,对多环芳烃菲、荧蒽的降解进行了研究。实验考查了稀土铈掺杂质量分数、催化剂用量、溶液pH、目标物初始质量浓度等因素对光催化降解的影响,研究了其光降解动力学。结果表明,当稀土铈含量为0.5%,催化剂用量为3 g/L,pH偏碱性时,催化效果最佳。光催化反应符合Langmuir-Hinshelwood 动力学规律,菲、荧蒽的降解过程符合一级反应动力学,反应速率常数分别为0.0126 min^-1,0.0099 min^-1。     

Cu2O光催化降解水中对硝基苯酚的研究

用CuCl水解法制备Cu2O粉末,用透射电镜(TEM)和X衍射(XRD)对Cu2O粒子进行了表征.在仿太阳光源的照射下,研究了Cu2O对水中难降解有机污染物对硝基苯酚的光催化降解效果.结果表明,在8 h内,对硝基苯酚几乎完全降解.在催化剂用量为0.2 g时,对浓度为22.4 mg/L的200mL对硝基苯酚溶液有良好的降解效果.降解反应符合一级反应动力学.     

Cu~(2+)助芬顿法处理高浓度邻苯二甲酸二甲酯废水

Cu2+可以与H2O2发生类Fenton反应,用Fenton法处理同时含有难降解有机物和Cu2+的工业废水时,Cu2+对于Fenton氧化难降解有机物的反应具有促进作用。本实验在高浓度邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和Cu2+组成的模拟工业废水中投加Fenton试剂(Fe2++H2O2),利用Cu2+辅助Fe2+催化Fenton反应氧化难降解有机物。通过正交实验,优选反应条件,并进行单因素实验,分析不同Cu2+浓度、初始H2O2浓度、H2O2∶Fe2+(摩尔比)、pH及温度对DMP去除率的影响,以确定最佳的反应条件,并对反应机理进行了初步探讨。当Cu2+浓度为10 mg/L、DMP浓度为250 mg/L、初始H2O2的浓度为499.5 mg/L、H2O2∶Fe2+的摩尔比为4∶1、温度为20℃时,DMP的去除率最高可达到98.67%。本研究为类芬顿法处理难降解有机物和重金属离子共存的复杂工业废水奠定了基础。     

UV/SO_3~(2-)体系降解水中十溴联苯醚

十溴联苯醚(BDE-209)是全球应用最广泛的溴系阻燃剂之一。它可以长时间在环境中迁移,是一种亲脂疏水、可生物积累的难降解有机污染物。研究了UV/SO_3~(2-)高级还原体系对BDE-209的降解动力学,并分别考察了SO_3~(2-)浓度、p H、BDE-209初始浓度对其降解和脱溴效能的影响。结果表明,UV/SO_3~(2-)体系在BDE-209初始浓度为0.3μmol·L~(-1)、p H为7、SO_3~(2-)为1.0 mmol·L~(-1)、反应90 min时的降解效果最佳,降解率为93.54%;SO_3~(2-)浓度越高,BDE-209的降解和脱溴效果越好;酸性条件有利于BDE-209的降解;较高的BDE-209浓度不利于体系脱溴反应的进行。BDE-209的降解过程遵循伪一级动力学规律;脱溴过程主要通过e_(aq)攻击C—Br键分步实现。     

活性炭负载Fe^3＋催化H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3＋负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度〉催化剂投加量〉H2O2投加量〉溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3＋浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

剩余污泥催化剂的制备及其脱色性能

以焦化废水脱水污泥为载体、ZnCl2为活化剂和催化剂的活性组分,采用一步法制备污泥催化剂。实验结果表明,当ZnCl2浓度为4 mol/L、固液比1∶3、焙烧温度550℃、焙烧时间40 min时,制备的污泥催化剂对亚甲基蓝的脱色性能最佳。利用制备的催化剂对活性红X-3B、弱酸性艳红B、活性蓝X-BR溶液进行脱色处理,研究反应时间、染料浓度、溶液pH、催化剂投加量和H2O2用量对染料脱色性能的影响。最佳条件下,3种废水的脱色率分别达到90.7%、97.5%和94.4%。对脱色数据进行动力学模拟,结果表明,3种染料废水脱色反应分别符合二级动力学模型、一级动力学模型、二级动力学模型。     

前驱体对Cu/Al_2O_3的HCN催化水解性能的影响

为了研究前驱体因素对Cu/Al_2O_3的HCN催化水解性能的影响,考察了铜盐前驱体种类和前驱体溶液浓度对催化剂脱除HCN的规律变化,并探究了焙烧温度和反应温度对催化水解HCN的影响。采用浸渍法制备了Cu/Al_2O_3催化剂,并采用BET、SEM、XRD和XPS等对催化剂进行了表征。实验结果表明,以乙酸铜为前驱体制备的催化剂因具有较好的孔结构和较多的Cu O负载量,使其相较其他3种铜盐表现出了最好的催化活性。当乙酸铜前驱体溶液浓度为0.050 mol·L-1,焙烧温度为400℃时,催化剂的催化活性最高。反应温度越高,越有利于提升催化活性。反应温度为250℃时,催化剂对HCN的脱除效率即达到96%以上。可见,以乙酸铜为前驱体制备的催化剂用于低温催化水解HCN效果理想,具有较好的应用前景。     

110离子交换树脂担载催化齐净化低浓度PH3

以110丙烯酸系阳离子交换树脂作为载体,Pd（Ⅱ）-Cu（Ⅱ）为主催化剂,制成担载型过渡金属催化剂。以N2为载气,对反应温度、氧含量、催化剂用量3个因素进行催化氧化净化低浓度PH3研究。实验结果表明,在氧含量为3．7％,温度为72℃时,催化剂的催化活性较高;PH3净化效率随催化剂用量增大而提高。在优化后的实验条件下,考察催化剂以CO为载气时催化剂对PH3的净化效率,虽然净化效果比以N2为载气时差,但反应较稳定,持续时间较长,有较好的抗杂毒性,且催化剂具有再生性能。