低浓度甲苯的气相光催化降解研究

研究了较低浓度的甲苯在较短停留时间时(17s～83s)的光催化降解,考察了甲苯初始浓度、停留时间、湿度、光源和催化剂载体等因素的影响,并分析了光催化处理降解能力随甲苯负荷的变化.研究表明,在较短停留时间时,甲苯降解率随进口浓度的增大而下降,且停留时间越短,随进口浓度增大而下降的越快;在某一停留时间范围内,甲苯的降解近似遵循一级反应动力学,动力学常数随浓度的增大而增大;低浓度时甲苯的光催化降解受湿度影响较小;低压汞灯为光源时甲苯的光催化降解率显著高于黑光灯为光源时的降解率;涂覆在不锈钢网状上的光催化剂性能随载体目数的增加而提高,但不及涂覆在铝板上的光催化剂.     

复合催化剂对气相苯和甲苯的光催化降解研究

研究了在无催化剂、纯锐钛矿、纯金红石以及复合催化剂时苯和甲苯的光催化降解情况,考察了反应物初始浓度以及不同催化剂组成时苯和甲苯的光催化降解. 结果表明,使用锐钛矿催化剂,苯和甲苯降解效率都有很大提高,而使用金红石催化剂,苯和甲苯降解效率提高的幅度不大,这主要与锐钛矿和金红石的晶体结构有关. 在无催化剂和以金红石为催化剂时,甲苯比苯更容易降解;以锐钛矿为催化剂时苯比甲苯更容易降解. 初始浓度对苯和甲苯的光催化降解过程有一定的影响,在低浓度时降解速率较快,而在高浓度时降解速率较慢. 在锐钛矿催化剂中掺入一定量的金红石可提高催化剂的光催化活性. 对于苯,锐钛矿80%、金红石20%的复合催化剂光催化活性最高;而对于甲苯,锐钛矿90%、金红石10%的复合催化剂光催化活性最高.     

TiO2纳米粒子光催化氧化室内挥发性有机污染物甲苯的研究

利用溶胶凝胶法制备了粒径约为13nm、晶型为锐钛矿相和金红石相混晶的TiO2光催化剂,并且利用此催化剂对室内空气中主要的挥发性有机污染物甲苯进行了光催化降解研究.对不同的催化剂用量、光强、甲苯的初始浓度以及氧气的存在对光催化反应速率的影响进行了研究.结果表明,光催化降解甲苯的反应符合假一级动力学方程;光强与光催化降解甲苯的反应速率常数之间呈指数关系;随着初始浓度的增加,光催化反应速率常数降低,二者之间存在线性关系;氧气的存在加快了光催化降解甲苯的速率;对于光催化降解初始浓度为37.6μmol·L-1的甲苯而言,催化剂的最佳使用量为0.20～0.30g.     

气相中甲苯的臭氧-光催化降解

初步研究了气相中中低浓度(10～80mg/m³)甲苯的臭氧-光催化联合降解,考察甲苯初始浓度、气体流量和湿度对降解效率及去除负荷的影响,并与单一光催化降解进行了比较.结果表明,臭氧-光催化对甲苯的降解效率大大高于光催化的降解效率,在较高浓度时效果更为显著;甲苯浓度在10～40mg/m³范围时,臭氧-光催化降解效率高达90%以上,但随甲苯初始浓度升高而缓慢地线性下降;湿度对甲苯的臭氧-光催化降解稍有影响,但去除率变化不超过2.5%.     

含碳纳米C-TiO_2薄膜光催化降解气相甲苯研究

对以工业丙烷为燃料、空气为氧化剂、TiCl4为先驱物的火焰CVD法制备的含碳纳米C-TiO2光催化剂,用沉降法在石英玻璃管内壁制备C-TiO2纳米薄膜,以管式反应器为光催化氧化装置,实验研究了含碳纳米C-TiO2的纳米薄膜对甲苯气体的光催化降解规律。探讨了甲苯初始浓度和相对湿度等因素对降解率的影响。实验结果表明,相对湿度约为60%时,对甲苯有最佳的光催化降解效果。在催化剂负载量约为4.9mg、主波长为254nm和365nm的8W紫外灯各一盏、甲苯初始浓度约为60mg/m3、气体流量为400mL/min(甲苯在光催化器中停留时间约为3.45s)的条件下,甲苯的降解率可达45%。     

MoS2/g-C3N4纳米纤维光催化降解柴油机苯系排放污染物

采用同轴静电纺丝法制备了MoS_2/g-C_3N_4纳米纤维,采用XRD、FTIR、XPS、UV-Vis和Raman等光谱分析技术表征了催化剂相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和吸光特性,探讨了催化剂对甲苯的光催化降解机理,研究了MoS_2含量、光源条件、温度和催化稳定性对降解甲苯的影响规律.结果表明,在MoS_2/g-C_3N_4中掺杂适宜的MoS_2有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.在可见光条件下,催化剂(10%MoS_2)对甲苯的降解率为90.24%.由汽车尾气中苯系污染物光催化降解应用可知,在柴油机转速为2000 r·min~(-1),油门开度(负荷)分别为25%、50%、75%和100%的条件下,10%MoS_2对苯、甲苯、乙苯、对二甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均降解率分别为88.12%、90.03%、86.25%、87.12%、87.07%和87.23%,表明MoS_2/g-C_3N_4纳米纤维具有较强的光催化降解苯系物能力.     

铜铈复合氧化物上石化行业典型VOCs的氧化行为与动力学

采用共沉淀法和等体积浸渍法制备了CuCeO x复合催化剂,对材料的物化性质进行了XRD、低温N2吸脱附、H2-TPR和O2-TPD表征.以石化行业典型VOCs(苯、甲苯和正己烷)为探针污染物,研究了污染物组成与浓度、反应空速、O2浓度、H2O浓度和催化剂种类对其氧化行为的影响,并对反应动力学参数进行了模型拟合.共沉淀得到的催化剂具有均匀的活性相、好的低温可还原性能和较多的活性表面氧物种.甲苯氧化率随着污染物浓度升高而降低,高转化率下苯浓度与其氧化率无相关性,正己烷的氧化率与入口浓度呈正比.苯能够显著抑制甲苯的氧化,而甲苯加入有利于苯的氧化.正己烷对苯氧化的影响较小,但能够促进甲苯的转化,苯系物对正己烷氧化有明显的抑制作用.低空速和高氧浓度都有利于污染物的氧化,氧浓度的变化对正己烷和苯的氧化影响较小.水汽对甲苯的氧化有明显的抑制作用,而对苯和正己烷氧化有明显的促进作用.共沉淀催化剂具有更好的甲苯和苯氧化性能,而无水条件下浸渍催化剂具有更好的正己烷氧化性能.拟一级动力学模型能够很好地模拟不同条件下污染物的氧化行为.     

苯在TiO2上的气相光催化反应性能

在一个循环式光反应系统中进行了苯的气相光催化实验.考察了催化剂与反应物的接触面积,催化剂用量和苯的初始浓度对苯光催化氧化反应的影响.结果表明,催化剂与反应物的接触面积和光强度的共同作用是影响苯光催化降解速度的主要因素.实验条件下,催化剂接触面积增加2倍,反应时间缩短260min.再将光强度提高1倍,反应时间缩短320min;催化剂用量对反应过程的影响主要是催化剂层吸附能力的影响,随着催化剂用量的增加这种影响逐渐减弱.当催化剂用量从0.1g增加到0.5g时,反应时间缩短100min,而从0.5g增加到1.5g时只缩短20min;当系统中苯的浓度较低时,随着初始浓度的增加反应中苯的浓度变化增大,但在高浓度系统中初始浓度的影响不明显.     

吸收法-Fenton/光催化氧化组合处理甲苯废气的研究

为研发节能高效的苯系物工业异味气体处理方法,以甲苯为例,实验研究了吸收法—Fenton氧化/光催化氧化对其处理效果。结果表明:室内实验最佳甲苯进气流量为0.2 L/min、吸收时间为30 min;以4%BDO(1,4丁二醇)对甲苯废气的吸收效果最好,吸收浓度达到43.87 mg/L;含甲苯的BDO吸收液最优Fenton氧化条件为FeSO4400 mg/L,H2O24 m L/L,pH 4,反应时间30 min,此时,甲苯最大去除率达83.5%;甲苯BDO吸收液最优化光催化氧化条件为甲苯浓度9.2 mg/L,TiO23 g,反应时间40 min,紫外光强度300 W,甲苯最大去除率达83.97%。     

高效舱室空气净化可再生介微孔吸附材料

目的针对目前舰船舱室内空气封闭性强、污染物来源多、成分复杂且高温、高湿的特点,研发高效可再生介微孔吸附材料,以解决目前吸附法存在的选择性及再生困难问题。方法研究选取SBA-15为载体,并将金属氧化物催化剂负载在SBA-15上制备介微孔吸附材料,以甲醛、甲苯和醇类有机物为处理对象评价材料性能。结果在催化剂质量分数为0.12%时,负载催化剂的介微孔材料的有机物容量达到最高,112.3 mg苯/g催化剂,119.7 mg甲苯/g催化剂,147.3 mg甲醛/g催化剂,184.l mg乙醇/g催化剂,为活性炭吸附容量的1.5倍以上。吸附饱和再生30 min后有机物容量为,98.6 mg苯/g催化剂,106.3 mg甲苯/g催化剂,132 mg甲醛/g催化剂,169.7mg乙醇/g催化剂,说明其具有良好的再生性能。结论能够在广泛进气浓度和停留时间条件下使得处理后的污染物浓度低于严格的《民用建筑工程室内环境污染控制规范(GB 50325—2001)》所允许的浓度,并且在高温高湿条件下可以高效再生、重复使用。     

UV254nm+185nm光照降解气态甲苯的实验研究

研究了波长为254nm+185nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响.通过定量UV254nm+185nm光照下体系中O3的产生浓度变化,以及降解过程中中间产物苯和苯甲醛的变化趋势,讨论了甲苯在UV254nm+185nm照射下降解机理.结果表明,甲苯去除率随着O2含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低.与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低,最佳相对湿度在40%~50%.当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量为20%,相对湿度为40%时,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3·s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.在反应体系中,甲苯可吸收185nm波长紫外光直接降解,但主要被体系中产生的自由基氧化降解.     

空心玻璃微球附载TiO2清除水面漂浮的油层

以空心玻璃微球为载体，采用浸涂法制备出ＴｉＯ２／ｂｅａｄｓ光催化剂．研究了利用ＴｉＯ２／ｂｅａｄｓ光催化剂降解水面漂浮的正十二烷及甲苯的可行性．结果表明，３７５Ｗ中压汞灯照射１２０ｍｉｎ，正十二烷的光催化去除率达９３．５％，光照８０ｍｉｎ时甲苯被完全光催化去除；通入空气有利于正二十烷及甲苯的光催化去除，外加微量的Ｈ２Ｏ２（５．０ｍｍｏｌ／Ｌ）可大大提高光催化去除率，向反应液中加入少量Ｎａ＋对正十二烷及甲苯的光催化去除率无明显的影响．     

Fe3+、Ce3+掺杂TiO2光催化降解气相二苯并呋喃

以气相二苯并呋喃为研究对象,考察了在TiO2、Ce3+/TiO2和Fe3+/TiO2 3种不同光催化剂作用下,反应物初始浓度、湿度、气体循环速率和光强等因素对间歇式光催化反应速率的影响,并建立了估算和测定二苯并呋喃光催化反应常数和Langmuir吸附常数的数学模型和方法.结果表明,Fe3+和Ce3+掺杂修饰TiO2光催化剂后,提高了对二苯并呋喃的光催化降解活性,其中Fe3+/TiO2光催化活性最高;随着二苯并呋喃初始浓度的增大,其光催化降解速率也随之增大;适量的水蒸气存在可以促进二苯并呋喃的降解,但当水蒸气过量后,反而阻碍二苯并呋喃光催化降解;随着气体循环速率加快和光强的增大,二苯并呋喃光催化降解初始速率也随之增大;TiO2、Ce3+/TiO2和Fe3+/TiO2光催化降解二苯并呋喃反应速率常数k分别为34.54×10-5、36.23×10-5和37.95×10-4mg.(min.m2)-1.     

负载型TiO2固定相光催化氧化法降解水中呋码唑酮

以高压汞灯为光源、负载在海砂上的ＴｉＯ２为催化剂，采用敞口固定床型光催化反应器对水中难降解的呋码唑酮（ＦＴＤ）进行了固定相光催化氧化实验。结果表明，反应速率可用ＬａｎｇｍｕｉｒＨｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ方程描述，与光分解相比，光催化氧化的突出优点是矿化程度高，相同光辐射条件下反应１００ｍｉｎ，０．１０ｍｍｏｌ／Ｌ的ＦＴＤ水溶液经光催化氧化后ＴＯＣ的去除率为８９．１％，而经光分解后ＴＯＣ的去除率仅为２８．８％；在反应体系中投加少量臭氧或过氧化氢可以显著提高ＦＴＤ的氧化效率，说明光催化氧化可以兼容Ｏ３／ＵＶ、Ｈ２Ｏ２／ＵＶ等光激发氧化工艺。制得的负载型ＴｉＯ２具有较高的机械强度和化学稳定性，可重复利用。探讨了充氧、ＦＴＤ浓度及ｐＨ值等对光催化氧化过程的影响。     

生物活性炭去除水中挥发性苯系物的基础研究

采用连续流生物活性炭(BAC)工艺处理水中挥发性苯系物(BTEX,包括苯、甲苯、乙苯、二甲苯),评价进水负荷、活性炭炭型等因素对于BAC处理性能的影响.研究表明,在40d的处理时间内,除苯之外,其余BTEX的BAC出水中均未检出苯系物(进水为6mg/L).为了检验BAC在高BTEX负荷情况时的处理效果,将进水浓度设定为19~32mg/L左右,在EBCT为1.2min条件下同样只有苯的出水浓度上升至10mg/L(C/Cin为0.45),然后略有下降,最终保持在5~10mg/L(C/Cin为0.3以下),其余苯系物出水浓度均一直保持小于5mg/L.这表明BAC可以有效地处理高负荷BTEX(8.68~12.9kgTOC/(m3·d))的进水.生物活性炭对于活性炭吸附容量的恢复有比较明显的作用,煤质炭和椰壳炭的生物再生效率分别为53.6%和26.6%,煤质炭再生效率高的原因可能是其具备更多的大型中孔和大孔.     

生物炭降解苯和甲苯混合废气性能研究

该研究以生物炭为过滤介质 ,探讨过滤塔降解气流中苯、甲苯的生物降解性能 .实验表明 ,在总有机负荷低于 3 5 0 g/ (h·m3)、停留时间 1 5～ 90s的实验条件下 ,滤塔对苯和甲苯混合气体有较好的降解性能 ,苯、甲苯的最大削减能力分别为 1 2 0 g/ (h·m3)和 1 5 0 g/ (h·m3) ,甲苯比苯更易被微生物降解 .滤塔中CO2 生成量随苯、甲苯降解量的增加而增加 ,但实验增长速率小于理论增长速率 .菌落分析表明 ,滤塔中微生物主要有真菌、杆菌、芽孢杆菌 ,其中芽孢杆菌为优势菌种 .根据吸附 生物降解机理 ,建立了VOCs去除模型 ,并予以验证 .     

负载型二氧化钛光催化降解苯胺

以紫外灯为光湖，在圆柱型光反应器中，负载在镍网上的ＴｉＯ２为催化剂，研究了水中苯胺光催化剂降解行为，结果表明苯胺的降解动力学可用Ｌａｎｇｍｕｉｒ－Ｈｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ方程来描述，对苯胺的浓度、介质ｐＨ、液体流速、氧气浓度和外加Ｈ２Ｏ２等因素对光催化反应的影响进行了研究，并以实验现象予以解释。     

优化内浸式Ce掺杂ZnO光催化降解罗丹明B

采用沉淀法优化制备了纳米级Ce掺杂ZnO，利用BET，XRD，SEM，ICP-AES，UV-Vis DRS，FT-IR等手段对催化剂结构形态组成进行表征.提出内浸式光催化降解模式，考察液层厚度对透光率的影响，优化了Ce掺杂ZnO光催化降解罗丹明B实验条件，分析了其动力学和机理.结果表明，Ce掺杂比为3%（n：n），500℃热处理2h活性最高.催化剂呈球状，尺寸均匀，粒径80~100nm，BET比表面积12.9m²/g，测定掺杂量和理论值一致，Ce掺杂增加了光吸收.悬浮液"遮挡效应"对光透过率衰减显著，催化剂浓度为0.1g/100mL时UV₂₅₄处光衰减率达到溶液的3倍.内浸式光催化降解1.0×10^-5mol/L罗丹明B溶液，在15W紫外灯，pH值为7，温度30℃，催化剂投加量0.1g/250mL条件下，70min降解率达到92.5%，6次套用降解率保持在80%以上，降解过程符合一级动力学，反应速率常数0.05min^-1.