Composition analysis of colored dissolved organic matter in Taihu Lake based on three dimension excitation-emission fuorescence matrix and PARAFAC model, and the potential application in water quality monitoring

Taihu Lake is one of the five biggest lakes in China. Surface water samples from 26 sampling sites of Taihu Lake were collected. Furthermore wet chemical analysis (CODCr and BOD5) and measurement of three dimensional excitation-emission matrix (3DEEM) spectra in the laboratory have been conducted. Using parallel factor analysis (PARAFAC) model, three components of colored dissolved organic matter (CDOM) have been identified successfully, based on the analysis of 3DEEM data. The characteristics of the three components also have been described by comparing them to some components of CDOM, identified in earlier researches. Meanwhile, spatial variations of concentration for the three components in Taihu Lake have been analyzed, and the result indicates that the concentration of component 1 depends more on the situation of wastewater pollution and can be used as the indicator of wastewater pollution. The relationship between the concentrations of the three components and results of the wet chemical analysis show that none of the three components can be used as indicators of gross organic matter in water. However, the concentrations of all the three components have obvious linear relationships with the BOD5 value, especially for component 1 (r=0.72878). Finally, the potential applications of the composition analysis based on 3DEEM and PARAFAC model in water quality monitoring have been illuminated.     

千岛湖有色可溶性有机物光谱学特征及环境指示意义

有色可溶性有机物的光谱学特征能在一定程度上揭示湖泊溶解性有机物来源及其迁移转化规律,探究其光谱学特征对水质保护具有重要的现实意义.本文基于2018年10月在国家级水源供给水库千岛湖布设的60个采样点进行样品采集,运用光谱吸收及三维荧光,结合平行因子分析等方法揭示该湖有色可溶性有机物的光谱特征及其在空间上的变化,进而揭示有机物来源和迁移转化规律,探讨荧光光谱在水质监测应用等方面的指示意义.三维荧光矩阵经平行因子分析解析获得4种荧光组分包括陆源类腐殖酸C1、类酪氨酸C2、类色氨酸C3及微生物作用的类腐殖质C4.类腐殖质组分C1和C4与溶解性有机碳、有色可溶性有机物特征波长吸收系数a(350)均呈现出由西北入湖河口至其它湖区递减的分布趋势,并且C1和C4与溶解性有机碳、a(350)具有很好的相关性与之印证,说明上游新安江输入是千岛湖有机物的主要来源,类腐殖酸是主要的荧光组分.两种类蛋白组分包括类酪氨酸C2和类色氨酸C3分布均具有高度的空间异质性,高值均集中分布在靠近淳安县的湖心区及大坝附近的东南湖区,且该两个组分与叶绿素a浓度无显著相关性.从上游新安江河口至下游大坝出水口方向类腐殖酸组分所占比重逐步减小,而类蛋白组分所占比重增大.结合对该湖周边城镇居民用地分析表明湖心区及东南湖区类蛋白组分一定程度上可能来源于淳安县居民区生活污水的排放;同时,来自上游的类腐殖酸不断稀释及光降解转化为类蛋白组分可能是荧光光谱组成空间变化的又一个原因.C1为主要的荧光信号并与溶解性有机碳、a(350)及叶绿素a浓度具有更好的线性拟合优度,说明陆源类腐殖酸C1相比于其他荧光组分对有机物反演更为准确灵敏.由此表明,千岛湖有色可溶性有机物荧光光谱对有机物来源和迁移转化规律及水质监测等方面具有重要的环境指示意义.     

太湖水华前表层水CDOM的光谱特征与来源解析

有色溶解性有机质（CDOM）是水生态系统中营养盐生物地球化学循环的重要环节,为探究太湖水华前表层水中CDOM的组分特征与来源,采用紫外-可见光谱与激发发射矩阵荧光光谱-平行因子分析（EEM-PARAFAC）技术对表层水中的CDOM组分进行了解析,结合CDOM光学参数（a₃₅₅、SUVA₂₅₄、a₂₅₀/a₃₆₅、FI、BIX和HIX）辨识其空间差异与污染来源,并与太湖CDOM组分历史数据进行了初步对比.结果表明,a₃₅₅、SUVA₂₅₄和a₂₅₀/a₃₆₅显示太湖东部表层水CDOM呈现高浓度、高芳香性和低相对分子量的特征,而北部与之相反.平行因子分析法从CDOM中分离出4个组分,类酪氨酸（C1）、两种类色氨酸（C2、C4）和类富里酸（C3）,且主要组分C1与C2和C3组分具有较强的线性关系,不同组分来自相似污染源,荧光指数显示,太湖CDOM不同区域间受内源与陆源输入影响存在差异,但整体腐殖化程度较低.这表明太湖CDOM组分以类蛋白（C1、C2和C4）为主（>85%）且以自生源为主,可生化利用性好.     

三维荧光光谱法分析巢湖CDOM的空间分布及其来源

利用三维荧光光谱法研究了巢湖有色溶解有机物(CDOM)及其相关组分的空间分布特征,并对CDOM来源进行了分析.结果表明,巢湖西半湖CDOM平均相对荧光强度为927.1,显著高于东半湖的平均相对荧光强度544.9;CDOM组分腐殖酸(HA)和类蛋白物质浓度空间变化特征类似于CDOM;南淝河和丰乐河是西半湖CDOM的重要污染源;巢湖西北区域和中部湖区CDOM分别主要来源于南淝河和白石山河排放源.三维荧光光谱法在大型湖泊和河流水质监测中具有潜在的应用前景.     

夏季太湖CDOM光学特性空间差异及其来源解析

为进一步探究夏季太湖CDOM（有色溶解性有机质）光学特性在空间分布上的差异性与其来源的关系,对其紫外-可见吸收及三维荧光光谱特性进行了分析研究,在此基础上进一步分析了CDOM吸尘系数及其荧光组分（C1、C2、C3、C4）强度和各水质参数间的相关性.结合主成分分析法探讨了CDOM的来源以及与各参数指标[ρ（DOC）除外]之间的来源关系.结果表明:CDOM吸收系数α（355）、S值（光谱斜率）变化范围分别为3.27~8.27 m-1和0.011~0.021 nm-1;太湖西部、北部及南部湖区CDOM丰度较大,S值较低,受陆源输入的影响较为明显.CDOM的三维荧光光谱揭示其中含有两种类蛋白质组分C1和C2以及类腐殖质组分C3和C4,并且以类蛋白质组分为主.此外,大部分采样点的荧光指数（FI）为1.70~2.01,自生源指数（BIX）大于1,腐殖化指数（HIX）小于0.6,r_（T/C）（荧光峰T与荧光峰C荧光强度比值）小于2,表明夏季太湖CDOM内源特性相对强烈.研究显示,除ρ（DOC）外,CDOM与其他水质参数在第一主成分上（贡献率为90.8%）均存在显著相关关系,说明各水质参数的来源存在相似性,并且受生物自生源影响更为显著.      

鄱阳湖CDOM三维荧光光谱的平行因子分析

利用三维荧光光谱（3DEEM）结合平行因子分析法（PARAFAC）,对鄱阳湖水样的荧光光谱进行研究,探讨了有色溶解有机物（CDOM）荧光组分与氮磷营养盐之间的关系.结果表明,鄱阳湖水体CDOM由2类3个荧光组分组成,即类腐殖荧光组分C1（245/391nm）和C2（255,340/453nm）,及类酪氨酸组分C3（275/304nm）.在CDOM组成中,微生物作用类腐殖质C1占40.8%,陆源类腐殖质C2占30.8%,类酪氨酸物质占28.4%.类腐殖质和类酪氨酸在两个极端水文条件下表现出截然不同规律,即类腐殖质在枯水期荧光强度和贡献都为最低,在丰水期贡献率最大,而类酪氨酸在丰水期,荧光强度和贡献为最低,在枯水期贡献率最大.CDOM各荧光组分强度分布因水文条件不同具有差异性.各荧光组分在同一水文条件下,荧光强度变化趋势相似.荧光光谱参数结果表明,鄱阳湖水中CDOM呈现外源和内源的特征,其中枯水期以外源输入为主.各荧光组分都与水体中总氮（TN）和溶解性总氮（DTN）呈现显著正相关,类酪氨酸组分与总磷（TP）呈现显著正相关.     

大型通江湖泊有色可溶性有机物对不同水文情景的响应

鄱阳湖和洞庭湖作为我国面积最大的两个通江湖泊,其湖体水质变化对长江干流水质以及湖区周围居民用水安全至关重要.通过三维荧光-平行因子分析得到4个荧光组分,研究两个湖泊的有色可溶性有机物(CDOM)光谱组成在丰、平和枯这3种水文情景下的变化规律,试图揭示鄱阳湖和洞庭湖CDOM来源及组成对不同丰枯情景的响应机制.结果表明:不同水文情景对鄱阳湖CDOM水质参数影响更为显著,CDOM吸收系数a(254)和溶解性有机碳(DOC)浓度表现为丰水期平水期枯水期(t-test,P0.01),CDOM光谱吸收斜率S_(275-295)表现为枯水期平水期丰水期(t-test,P0.01),洞庭湖a(254)在不同水文情景下差异不显著,比紫外吸收系数SUVA_(254)最大值出现在平水期.平行因子分析法解析三维荧光光谱得到4个荧光组分,枯水期两湖CDOM类蛋白组分贡献率较大,平水期类蛋白组分及类腐殖酸组分贡献率大致相当,丰水期两个湖泊类腐殖酸贡献率占主要部分.在空间分布上,枯水期鄱阳湖4个组分的荧光强度在上游南部湖区偏小,北部偏大,丰水期反之,东洞庭湖4个组分的荧光强度在空间差异上表现为枯水期大于丰水期.鄱阳湖DOC浓度对水位的响应更明显(r~2=0.99,P0.01),东洞庭湖类色氨酸组分C2与水位呈显著性负相关关系(r~2=0.99,P0.05).鉴于此,应根据鄱阳湖、洞庭湖CDOM在不同水文情景下的响应特征,有针对性地对湖区水质进行管理.     

东太湖水质污染特征研究

2008年8月至2009年7月研究了江苏东太湖网围养殖区、东茭咀、油车港等12个典型湖区的水环境特征,运用主成分分析法研究东太湖水质的空间异质性及主控因素.结果表明,东太湖水质在各区域存在显著差异,季节变化明显,主要表现为丰水期水质优于枯水期. 12个水质指标简化成2个主成分,主成分I代表水体的总磷、溶解性总磷和磷酸盐水平,是东太湖水域最主要的污染因子;主成分II主要反映水体的有机污染状况,叶绿素a和高锰酸盐指数的贡献率较大.利用主成分得分进行聚类分析,将12个采样点分为4类,北部由于受东山镇生活污水影响,各入湖河道口污染较为严重,特别是油车港;网围养殖区由于人工栽植的水草较为茂盛,水质较好,同东茭咀、太浦河口等水域的水质一样.     

富营养化水体中黑水团的吸收及反射特性分析

对黑水团水体光学特性进行研究,是利用遥感技术监测和评估黑水团事件的前提.针对2015年7月在太湖发生的黑水团现象,采集了太湖黑水团区(区域一)、蓝藻水华区(区域二)、清水区(区域三)共36个水样,对这3个区域的水体遥感反射率以及吸收特性进行对比分析.结果表明:1区域一水体的总颗粒物、色素颗粒物和非色素颗粒物吸收系数比区域二、区域三高出1~2倍,在400~500 nm之间,区域一CDOM吸收系数相比另外两个区域的水体高出2倍左右.导致黑水团区域水体具有很低的遥感反射率,被人眼感知时呈现为黑色;2黑水团区域水体M值低于滇池、巢湖和太湖的M值变化范围,说明黑水团中CDOM的腐殖酸含量较高.此外,叶绿素a浓度与CDOM在350 nm处吸收系数之间具有很好的相关性,表明蓝藻的降解可能是黑水团中CDOM的一个主要来源;3在380 nm之后,黑水团区域的水体总吸收以色素颗粒物占主导,但在短波350~380 nm处,CDOM对总吸收的贡献率高于色素颗粒物和非色素颗粒物.     

太湖北部沉积物不同形态磷提取液中有机质的特征

综合应用高效体积排阻色谱、三维荧光光谱、红外光谱及元素分析等方法,研究了太湖北部3个湖区表层(0～10 cm)沉积物不同形态磷提取液中有机质的特征,并探讨了有机质与磷之间的关系.结果发现,沉积物中总磷的含量与其上覆水体的营养水平相一致;有机C/N、C/P比值在8.5～11.9和188.5～256.6之间,表明沉积物中有机质以湖泊内源自生为主,受陆源输入的影响很小.不同磷形态提取液中有机质的相对分子质量分布和三维荧光光谱存在很大差异,但不同沉积物之间的差别并不显著.3种提取液中有机质的相对分子质量顺序依次为：HCl＞NaOH＞NaHCO₃,其重均相对分子质量(M_w)和数均相对分子质量(M_n)分别在4 983～5 873和3 642～5 065、 3 628～4 198和2 334～2 616、 3 282～3 512和2 249～2 380之间,可能反映了不同提取液中有机磷的组成及其生物活性的不同.沉积物提取液中有机质的三维荧光光谱均以类富里酸荧光峰A(E_x/E_m=230～260　nm/360～470　nm)或C(E_x/E_m=290～320　nm/390～460　nm)为主,NaHCO₃和HCl提取液中还分别发现了类蛋白荧光峰B(E_x/E_m=275～280　nm/340～360　nm)和D(E_x/E_m=225　nm/330～350　nm)及类腐殖酸荧光峰E(E_x/E_m=360～375　nm/460～470　nm).这些荧光光谱特征不仅揭示了不同提取液中有机质组成的差异,而且可能表明了太湖沉积物中有机质的降解受到再悬浮作用的强烈影响.此外,沉积物胡敏酸红外光谱中1 059～1 082　cm^-1的吸收谱带也可能反映了磷酸盐的存在.     

重要饮用水源地天目湖水库有色可溶性有机物来源与组成特征

天目湖作为重要集中式饮用水源地,水体水质变化会影响其生态系统服务功能.有色可溶性有机物（CDOM）是溶解性有机物的重要组成部分,其来源与组成直接影响水处理工艺与出水品质,因而研究天目湖CDOM来源及时空分异规律对其水质供应安全及生态系统功能维护有着重要的作用.基于2017年逐月野外采样数据,运用平行因子分析法（PARAFAC）等对CDOM光谱数据进行分析,揭示了天目湖CDOM来源和组成的空间及季节变化特征.PARAFAC结果表明,天目湖CDOM库中微生物作用类腐殖酸组分C1相对丰度最高（44.2%±9.8%）,其次为类色氨酸组分C2（29.2%±4.3%）和类酪氨酸组分C3（17.2%±13.1%）,陆源类腐殖酸组分C4相对丰度最低（9.4%±2.4%）.时空分布特征及主成分分析结果表明天目湖河口区CDOM丰度a（254）、C1和C2组分显著高于下游湖区,而光谱斜率S_275-295则显著低于下游湖区（t-test,P<0.05）,意味着入湖河流输入造成天目湖河口区CDOM腐殖质化程度及相对分子量的升高.夏、秋季节的a（254）、C1、C2和C4组分荧光强度显著高于冬、春季节（t-test,P<0.05）.结果表明不同季节对CDOM组成的影响不仅要考虑降雨量和径流输入的差异,还应综合考虑水体温度、热分层和浮游植物生物量以及光和微生物降解对CDOM的矿化作用.     

基于三维荧光光谱——平行因子分析技术的蠡湖CDOM分布特征

利用三维荧光光谱(EMMs),并结合平行因子分析法,研究了蠡湖水体中有色可溶性有机物(CDOM)的分布特征及其来源,并探讨了不同组分荧光强度与其他水质因子间的相关性.结果表明,蠡湖水体中CDOM主要由2个荧光组分组成,分别为类色氨酸荧光组分C1(225,280/335)和类腐殖质荧光组分C2(250,300/435),并且C1和C2对总荧光强度的贡献率分别75.70%和24.30%.空间上C1和C2荧光强度自东向西依次递减,呈现东蠡湖高于西蠡湖、沿岸区高于湖心区的趋势.荧光指数(FI)、生物源指数(BIX)和腐殖化指数(HIX)都显示蠡湖水体CDOM来源于自生微生物、藻类等新近自生源,整体呈现弱腐殖质特征.相关性分析表明,CDOM与N、P元素的迁移转化密切相关,并且对透明度有重要影响.     

太湖溶解有机质光谱和氮磷污染的区域分布差异特征

对太湖水体溶解有机质三维荧光光谱、紫外吸收系数、溶解性有机碳(DOC)、总氮和总磷的分布特征进行了研究,定量估算了溶解有机质的来源. 研究发现:太湖水体溶解有机质的各物理化学参数以及氮磷质量浓度的区域分布特征明显. 水体三维荧光光谱显示有2个特征的类蛋白荧光峰,但不同湖区水样荧光峰位置以及强度并不完全一致. ρ(DOC)和荧光强度〔Fn(355)〕与吸收系数(α)有显著的相关性,但其相关关系也存在明显的区域特征. 根据有机质光谱学和理化指标的分布特点、梯度变化规律及地理特征要素,将太湖分为4个区域(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ和Ⅳ区),讨论了各区域的特征和变化规律. 利用有机质来源与荧光光谱指数的定量关系,估算了溶解有机质的来源贡献率,结果显示,北部湖区城市污水、陆源和生物活动对DOM的来源均有影响,其他湖区DOM以生物作用为主,陆源贡献率均不超过25%.      

博斯腾湖有色可溶性有机物来源及季节变化特征

博斯腾湖是中国西北地区最大的外流湖,近年来随着湖区周边废水排入量的增加,严重威胁到湖泊周边地区居民的饮用水安全.对博斯腾湖开展有色可溶性有机物（CDOM）的来源及季节变化研究对该湖水质保护具有非常重要的意义.通过平行因子分析法解析博斯腾湖CDOM三维荧光光谱,得到类腐殖酸组分C1（255 nm/420 nm）,类酪氨酸组分C2（270 nm/324 nm）和类色氨酸组分C3（230 nm/340 nm）.2018年夏季盐度与C1呈显著负相关（r=－0.64,p<0.01）,与C2呈显著正相关（r=0.65,p<0.01）,这表明河流等外界输入是夏季湖水中类蛋白质和类腐殖质荧光组分的主要来源,夏季强烈的蒸发作用使得微生物活性增强.而2019年秋季盐度与C3呈显著正相关（r=0.70,p<0.01）,与C2呈显著负相关（r=－0.51,p<0.05）,意味着淡水输入直接稀释河口区CDOM中的类蛋白组分.整体上,博斯腾湖CDOM浓度在黄水区附近最大,且夏季CDOM浓度较秋季更大（t-test,p<0.001）,意味着夏季水质更差.河口区各指标的变异程度较大,受淡水输入影响较其他湖区大,这在2018年夏季表现得尤为显著.博斯腾湖CDOM具有高度空间异质性,2018年夏季该湖西部入湖河口区C1组分的贡献较大且该组分贡献率向东部水体交换弱的湖区方向逐渐减小,相应C2组分的贡献率逐步增大.2019年秋季各荧光组分占比表现为由黄水沟河口区以C1为主向东部湖区快速转变为以C2为主.     

黄河兰州段水体中有色溶解性有机质组成、空间分布特征及来源分析

利用紫外-可见吸收光谱、激发发射矩阵荧光光谱(EEMs)并结合平行因子分析(PARAFAC),分析黄河兰州段水体有色溶解有机质(CDOM)的组成、空间分布以及来源.结果表明,黄河兰州段水体CDOM可能是由芳香性结构的小分子组成,解析出的4个组分中,类蛋白质(1个组分)含量最多,占总荧光强度的51.06%,类腐殖质(2个组分)次之,占36.74%,非类腐殖质(1个组分)最少,占12.20%,类蛋白质组分和类腐殖质组分来源不同.CDOM属于"类蛋白质-类腐殖质"复合主导型,以生物来源的类蛋白质为主.从上游到下游河段,CDOM的空间分布格局大体有一个先降低再升高再降低的过程,其趋势主要受到类蛋白质含量变化的影响.类蛋白质的含量受到了居民/商业污水排放、河岸及水上餐饮、娱乐设施、船舶运输以及少量工业企业废水排放等各种高强度人为活动干扰.黄河流经兰州市受到了一定的内源污染,建议对黄河兰州段水体进行内源污染的控制.     

利用CDOM吸收系数估算太湖水体表层DOC浓度

溶解有机碳(DOC)是水体中最大的有机碳库,在水体碳循环中起着重要作用.有色溶解有机物(CDOM)是DOC的重要组成部分,其吸光作用改变着水下光场结构,是水色遥感监测的重要因子之一,建立两者的联系为利用遥感技术估算湖泊水体表层DOC浓度提供有效的技术方法.基于2010年5月、2011年1月、2011年3月和2011年5月的太湖4期实验数据(183个采样点),利用CDOM特征波长吸收系数[ag(250)和ag(365)]建立多元线性模型估算太湖水体DOC浓度,同时利用2011年8月29日～9月2日的数据(n=27)对模型进行验证评价,并构建了湖泊水体DOC浓度的遥感反演模式.结果表明,该模型能够有效估算太湖水体的DOC浓度;2011年1月DOC和CDOM的源和汇有较大差异,估算效果较差;其他3期数据的模型估算效果显著(R2=0.64,RMSE=14.31%,n=164),并在201108期数据中得到了验证(R2=0.67,RMSE=10.58%,n=27).模型形式虽具有一定的通用性,但系数在不同的水域中有所差异,模型系数的区域化成为下一步研究的重点.     

太湖CDOM紫外吸收特性及其分子量时空分布特征

基于2006年8月16日、2007年3月28日对太湖梅梁湾15个样点和2007年11~12月对全湖61个样点的有色溶解性有机物(CDOM)吸收系数观测数据,对CDOM分子量相对大小的时空差异及其影响因素进行了分析.结果表明,梅梁湾地区主要富集的是高分子量CDOM,而大太湖地区则较为复杂,北部地区主要是高分子量的CDOM占据主导地位;而在太湖东西部,主要是低分子量的CDOM;南太湖区域,高分子量的CDOM和低分子量的CDOM相对平衡.不同波长范围内CDOM吸收模型的斜率系数(S)值对CDOM的分子组成的敏感性具有一定的差异性,UVR最为敏感,其次是UV-A,再次为UV-B,UV-C最不敏感.梅梁湾CDOM主要影响因素是陆源,陆源影响的强度随季节的变化具有一定的差异,其中8月份最强,其次是3月份,最弱为11月份.     

太湖地区的水资源与水环境——问题、原因与管理

太湖目前主要存在的问题是:①1998年太湖达标排放以来北太湖地区与梅梁湾的水环境没有如预期的那样得到显著改善;②太湖地区的洪涝问题并没有消除,相反随着经济的发展,其易损性增加;③东太湖的沼泽化与富营养化日趋严重,极大地降低了湖泊泄洪能力与供水能力。东太湖的沼泽化与富营养化与养殖业的无计划发展有很大关系,主要是管理所造成的。洪涝问题则是由于流域下垫面的急剧变化导致洪峰提前和洪峰流量增大。     

太湖北部湖区CDOM光学特性及光降解研究

通过对太湖北部不同湖区2005—2006年4个典型月份水体中有色可溶解性有机物(CDOM)的生物-光学特性进行研究,系统分析了太湖北部湖区水体中CDOM的生物-光学特性和时空分布变异规律,并对CDOM在自然光暴晒下的降解特性进行初步研究. 结果表明,湖水中CDOM的分布,空间上竺山湾>梅梁湾>贡湖湾>大太湖,入湖河道附近要高于其他水面,时间上按冬季到次年秋季逐渐递减;表征CDOM 谱形变化的指数函数S值没有显著性时空差异,冬、春季CDOM吸收系数与ρ(叶绿素a)完全没有相关性,夏、秋季CDOM的空间分布则与ρ(叶绿素a)分布较为一致,吸收系数与ρ(叶绿素a)存在正相关;CDOM定标后的荧光值与其吸收系数在4个月内均存在相对恒定的线性关系;在接受自然光特别是紫外辐射暴晒后,CDOM吸收明显降低,发生显著的光化学降解,其降解过程符合拟一阶动力学衰减反应.      

应用遥感技术监测和评价太湖水质状况

利用遥感信息和有限的实地监测数据建立了太湖水质参数预测模型 ,该方法可以用于太湖水质污染的预测、分析和评价 ,能够较好地反映水质的空间分布特征 ,尤其适合于大范围水域的快速监测 .研究结果表明 ,利用单波段、多波段因子组合以及主成分分析等手段可以使遥感信息得到更充分的利用 ,从而使预测结果更加精确 .预测结果显示 ,太湖流域已经呈现了严重的富营养化趋势 ,且空间分布不均衡 .东太湖以及靠近无锡和苏州的湖体附近相对污染更为严重 .