北京市大气细颗粒物PM2.5的来源研究

2000-2001年在北京联合大学化学学院、中国预防科学研究院和中国环境科学研究院3个采样点采集北京市PM2.5样品,并对其中无机元素、阴阳离子、有机碳(OC)、元素碳(EC)和有机物进行测定.以多环芳烃和部分无机组分为示踪物,利用CMB受体模型对PM2.5来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为燃煤、扬尘、机动车排放、建筑尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐及有机物.污染源贡献率随地域变化不大,燃煤、扬尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐随季节变化比较明显.与1989-1990年解析结果相比,10年间PM2.5来源发生了一定变化.      

广州市PM_(2.5)中烃类有机物的分布特征

于2012年5月至2013年5月对广州市城区大气细粒子的质量浓度和含碳气溶胶的组分进行了连续一年的观测,获得了广州地区大气细粒子中含碳气溶胶的年变化特征。结果显示,广州市PM2.5的浓度冬季明显高于夏季,年均值浓度为66.6μg/m3,OC、EC的浓度整体变化趋势和PM2.5浓度变化相似,其中有机碳OC和无机碳EC分别在12月达到最高含量16.21和2.51μg/m3,占PM2.5的18%和3%。烷烃在冬季高浓度时期的平均浓度为124.76 ng/m3,是低浓度时期(23.73 ng/m3)的5.3倍,高碳数烷烃含量较高,以n C31为主峰碳,有强烈的奇碳优势;多环芳烃和霍烷在高浓度时期的平均浓度分别为66.98和1.69 ng/m3,不同季节广州大气细粒子中PAHs分子分布也不同,霍烷则以17α(H),21β(H)-霍烷和17α(H),21β(H)-30-降霍烷的含量较高。     

大连市PM2.5中有机碳和元素碳的季节变化特征和来源分析研究

2014年1月-2014年12月期间,在大连市对PM2.5的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了不同季节的含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示:大连市PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的年平均质量浓度分别为6.9 μg/m3和2.9 μg/m3,OC和EC浓度之和占PM2.5的18%,表明碳质气溶胶是大连市大气细粒子中的重要组分.OC和EC的比值表明机动车尾气、燃煤排放和船舶排放是大连市PM2.5中OC和EC的主要来源.重污染过程期间OC/EC的比值和PM2.5的变化趋势呈负相关关系可以作为判定外来污染输送的一个重要指标.     

基于重庆本地碳成分谱的PM2.5碳组分来源分析

为了解重庆主城PM2.5中碳组分特征和来源,2012-05-02~2012-05-10日在商业区、工业区和居民区进行了PM2.5采样.利用TOR方法分析了8种碳组分,对3个不同功能区大气环境PM2.5以及燃煤尘、尾气尘(机动车尾气、船舶尾气、施工机械尾气)、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘这6类源PM2.5中的8种碳组分进行了特征分析.在源的碳成分谱基础上,利用化学质量平衡(CMB)模型得到重庆本地PM2.5的碳来源指示组分,利用因子分析法解析出各类源对不同功能区内PM2.5碳组分的贡献率.结果表明,重庆地区燃煤尘、机动车尾气尘、船舶尾气尘、施工机械尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘的OC/EC值分别为6.3、3.0、1.9、1.4、12.7和31.3.EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气排放,OC2、OC3、OC4、OPC的高载荷指示燃煤排放,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1指示汽油车尾气排放,OC3指示餐饮业排放,OPC指示生物质燃烧排放.商业区OC/PM2.5为17.4%,EC/PM2.5为6.9%,估算得到,二次有机碳(SOC)/OC为40.0%;工业区OC/PM2.5为15.5%,EC/PM2.5为6.6%,SOC/OC为37.4%;居民区OC/PM2.5为14.6%,EC/PM2.5为5.6%,SOC/OC为42.8%.工业区PM2.5中碳组分的主要来源为燃煤和汽油车尾气、柴油车尾气;商业区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、柴油车尾气和餐饮业油烟;居住区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、餐饮业油烟、柴油车尾气.     

朔州市市区PM2.5中元素碳、有机碳的分布特征

采集朔州市市区4个点位采暖季和非采暖季环境空气PM2.5样品,利用Elementar Analysensysteme Gmb H vario EL cube型元素分析仪测定其中元素碳(elemental carbon,EC)和有机碳(organic carbon,OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行分析.结果表明,朔州市市区非采暖季PM2.5中OC和EC的平均浓度为(14.3±2.7)μg·m-3和(10.3±3.1)μg·m-3,采暖季OC、EC平均浓度分别为(23.3±5.9)μg·m-3和(20.0±5.7)μg·m-3;4个点位OC和EC的浓度均表现为采暖季大于非采暖季,其中在采暖季,点位SW中OC和EC浓度分别为28.5μg·m-3和28.1μg·m-3,高于其它采样点,在非采暖季,点位PS中OC和EC的浓度分别为17.7μg·m-3和14.1μg·m-3高于其它采样点;采暖季和非采暖季PM2.5中OC/EC值均小于2,但OC和EC相关性不好(在采暖季和非采暖季的相关系数分别为0.66和0.52),说明PM2.5中碳气溶胶来源复杂.控制碳组分一次排放来源,如燃煤烟尘、生物质燃烧及机动车尾气排放,同时关注二次污染是控制朔州市PM2.5的关键.朔州市市区采暖季和非采暖季PM2.5中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)浓度分别为(6.44±2.77)μg·m-3和(4.11±1.92)μg·m-3.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

贵阳市秋、冬季PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源分析

为研究贵阳市大气细粒子PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的污染特征,于2013年10月14日至2013年12月25日,采集2个监测点位秋季和冬季的PM2.5样品,检测分析PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)的质量浓度。结果表明,秋季PM2.5中OC的平均浓度为14.9μg/m3,EC的平均浓度为2.31μg/m3;冬季PM2.5中OC的平均浓度为26.2μg/m3,EC的平均浓度为7.53μg/m3,呈冬季高、秋季低的季节变化特征。秋、冬季PM2.5中OC/EC的值均大于2,表明存在二次有机碳(SOC)的贡献;秋季SOC的值为6.89μg/m3,冬季SOC的值为8.29μg/m3。通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断PM2.5中秋季碳的主要来源是汽车尾气、道路扬尘和生物质燃烧,冬季碳的主要来源是汽车尾气、燃煤尘和道路扬尘。     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

上海市大气PM2.5中溶剂可抽提有机物的特征研究

利用溶剂抽提、分离、毛细管气相色谱-质谱联用技术对2000年10月至2001年8月上海市5个不同功能区采集的大气PM_(2.5)样品中的溶剂可抽提有机物进行了检测,共检测出正构烷烃、单环芳烃、多环芳烃、有机酸、有机醇、有机酯等各类溶剂可抽提有机化合物267种。检出的82种多环芳烃中有15种属于美国EPA优先控制污染物名单。比较了不同季节、不同区域PM_(2.5)样品中正构烷烃、多环芳烃等化合物分布特征的差异。检出的喹啉类含氮杂环类化合物以及有机酸等污染物表现出一定的机动车排放特征。     

Pollution characteristics of organic and elemental carbon in PM2:5 in Xiamen, China

Xiamen,located on the southeastern coastal line of China,is undergoing rapid urbanization and industrialization,so its air quality has a trend of degradation.However,studies on level,temporal and spatial changes of fine particles (PM2.5) and their carbonaceous fractions are scarce.In this article,abundance,sources,seasonal and spatial variations,distribution of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in PM2.5,were studied at suburban,urban and industrial sites in Xiamen during four season-representative months in 2009-2010.PM2.5 samples were collected with middle volume sampler and were analyzed for OC and EC with thermal optical transmittance (TOT) method.Results showed that the annual average PM2.5 concentrations were 63.88-74.80 μg/m3 at three sites.While OC and EC concentrations were in the range of 15.81-19.73 μg/m3 and 2.74-3.49 μg/m3,respectively,and clearly presented the summer minima and winter maxima in this study.The carbonaceous aerosol accounted for 42.8％-47.3％ of the mass of PM2.5.The annual average of secondary organic carbon (SOC) concentrations in Xiamen were 9.23-11.36 μg/m3,accounting for approximately 56％ of OC.Strong correlations between OC and EC was found in spring (R2 = 0.50) and autumn (R2 = 0.73),suggesting that there were similar emission and transport processes for carbonaceous aerosols in these two seasons,while weak correlations were found in summer (R2 = 0.33) and winter (R2 = 0.41).The OC/EC ratios in PM2.5 varied from 2.1 to 8.7 with an annual average of 5.7,indicating that vehicle exhaust,coal smoke and biomass burning were main source apportionments of carbonaceous fractions in Xiamen.     

北京市城区两个典型站点PM2.5浓度和元素组成差异研究

采用rp TEOM^® 1400a颗粒物测定系统,于2008年1月到2010年12月,对北京城市生态系统研究站和北京教学植物园周边大气中细颗粒物(PM_2.5)的浓度进行了连续监测.2010年,利用rp TEOM1400系统的旁路采样器同步采集PM_2.5样品,经微波消解后采用ICP-MS和ICP-OES方法测定样品中的Al、As、Ca、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、Se、V、Zn等17种元素的浓度.结果表明,2008年1月至2009年3月,北京城市生态系统研究站的PM_2.5平均浓度为59.1 μg·m^-3,比北京教学植物园低36%.2009年4月至2010年12月,北京城市生态系统研究站的PM_2.5平均浓度为95.5 μg·m^-3,比北京教学植物园高60%.施工工地的土方作业可能对两站点PM_2.5浓度的差异有重要贡献.地壳元素Al、Fe、Mg、K、Ca、Na浓度在两站点的差异最大.北京城市生态系统研究站其余污染元素的富集因子一般也高于北京教学植物园,尤其是Pb、As元素,可能与被污染土壤和建筑物等的二次污染有关.两站点的PM_2.5污染状况均在建筑施工期较严重,来自地表和建筑工地的扬尘可能是造成PM_2.5污染严重的主要原因.     

上海市PM2.5的物理化学特征及其生物活性研究

采集了上海市区和郊区春季和夏季的大气PM_2.5样品,分析了市区和郊区春夏2季PM_2.5质量浓度变化的规律,使用PIXE(Proton Induced X-ray Emission)分析技术获得S、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Br、Sr、Pb等15种元素的质量浓度.结果表明,上海PM_2.5中化学元素的质量浓度在春季　(5?038.6 ng·m^-3) 比在夏季 (3?810.6 ng·m^-3) 高,春季郊区(2?528.9 ng·m^-3) 和市区(2?509.7 ng·m^-3) PM_2.5中化学元素的质量浓度相当,夏季市区样品 (1?674.2 ng·m^-3) 中化学元素质量浓度的总量比郊区(2?136.3 ng·m^-3) 的低,但来自人为污染的化学元素 (Cr、Mn、Ti、Ni、Cu、Zn、As、Br、Sr、Pb) 在市区PM_2.5中的含量较高;场发射扫描电镜 (FESEM) 分析显示,上海PM_2.5主要由烟尘集合体、燃煤飞灰、矿物颗粒、生物质颗粒和不明物质组成,质粒DNA评价揭示上海市区PM_2.5比郊区的具有更强的生物活性,主要原因可能在于市区样品中含有较高的重金属元素和较多的烟尘集合体．     

北京及周边地区夏季大气颗粒物区域污染特征

本地排放和区域传输共同影响着北京及周边地区的空气质量.2007年8月在北京清华大学、密云水库、河北任丘和内蒙古商都采集颗粒物样品并获得了PM_2.5质量浓度和TSP中22种无机元素的时空分布特征. 4个观测点PM_2.5质量浓度高低顺序为任丘>清华>密云>商都.二次污染元素S和一次污染元素Zn、Pb、Cu、As、Sb、Ni、Cd、In、Se在任丘的PM中含量最高,表明该观测点受人为源影响最为显著,其较弱的日变化幅度表明高浓度PM主要由本地源贡献;商都地区污染元素浓度随时间变化波动最为剧烈,受气象条件导致的传输影响较大;清华和密云的S、Pb、Cd、In、As、Zn的相关系数均大于0.70,其来源具有一定相似性;在锯齿型污染过程的开始和结束,密云各元素浓度值达到和区域背景点商都观测期间最低值相近的水平,表明密云可以表征西北洁净空气的区域特征; PM峰值阶段,整个地区高浓度硫酸盐的均匀分布（约10 μg/m³）证实了锯齿型区域污染的二次性本质.结合元素富集因子的不同分布特征讨论了各地区PM的可能来源及相互影响     

沙尘暴细颗粒物对人外周血淋巴细胞微核形成的影响

用胞质阻断微核试验法比较研究了内蒙古包头市和甘肃武威市沙尘暴和正常天气细颗粒物(PM2.5)及其无机与有机提取物对人外周血淋巴细胞微核形成的影响.结果表明本试验条件下,沙尘暴和正常天气PM2.5及其有机提取物均使淋巴细胞微核率(micronuclei frequency,MNF)显著增高,核分裂指数(nuclear division index,NDI)显著下降(p＜0.01),且存在剂量-效应关系,而无机提取物虽有剂量-效应关系,但各处理浓度之间及其与对照相比差异均不显著(p＞0.05);相同处理浓度下,除工业城市包头正常天气的PM2.5及其有机提取物处理的微核率显著高于沙尘(p＜0.01)外,沙尘暴和正常天气样品处理结果无显著差异(p＞0.05);城市之间相比,只有正常天气PM2.5及其有机提取物处理的微核率包头显著高于武威(p＜0.01),而沙尘暴PM2.5及其提取物的所有处理的微核率无城市间差异(p＞0.05).     

上海市微小颗粒物污染现状调查与分析

对上海市PM2.5的污染现状进行了调查与分析，在2000～2001年间对上海市7个采样点的PM2.5进行了样品采集，初步得到了上海市PM2.5浓度的时间变化规律。全市7个监测点的PM2.5年平均浓度值为60．1μg／m^3，其中市区6个监测点PM2.5的年平均浓度位为65．2μg／m^3，清洁对照点南汇监测点PM2.5的年平均浓度值为41．3μg／m^3；市区冬季的PM2.5月平均浓度值最高，达到80．2μg／m^3,夏季的PM2．5月平均浓度值最低，为35．9μg／m^3，春季和秋季的月平均浓度值分别为72．6μg／m^3，70．4μg／m^3。上海的年平均PM2.5浓度值与美国的标准值(15μg／m^3)相比，超标情况是相当严重的。     

深圳大运会前后大气含碳气溶胶污染特征

2011年8月12~24日,深圳市成功举办了第26届世界大学生运动会.为保证空气质量,两个观测点的PM2.5(空气动力学直径?2.5μm的大气颗粒物)质量浓度均值分别为(12.99±3.73)μg/m3和(25.24±5.20)μg/m3.然而,8月24日(含)大运会结束、主要污染控制措施取消之后,PM2.5的质量浓度呈现台阶式突增,测得观测点所处位置PM2.5分别为(48.01±8.73)μg/m3和(54.05±6.53)μg/m3.为探讨大气颗粒物污染水平变化的原因,对大运会结束前后深圳市大气含碳气溶胶的变化特征进行了分析,利用元素碳示踪法对大运会结束前后的一次和二次含碳气溶胶污染水平进行估算,结果显示大运会结束后的2个观测点的一次有机碳估算浓度较大运会期间增长了55%和22%,二次有机碳分别增长了442%和169%.结合气象因素及后向轨迹聚类模型的分析结果,认为在大运会结束后的大气颗粒物浓度阶梯状增加的原因除本地污染累积外,污染气团远距离传输以及气象条件都对阶梯型污染有一定的贡献.