纳米四氧化三铁强化海藻酸钠包埋希瓦氏菌MR-1的甲基橙脱色性能

希瓦氏菌MR-1可有效降解常用偶氮染料甲基橙(MO)等,但采用该方法实现高效深度的降解则需要较长的时间.利用海藻酸钠(SA)包埋希瓦氏菌MR-1和纳米四氧化三铁(Fe3 O4)对MO脱色处理,探讨了包埋微球SA、SA/Fe3 O4、SA/希瓦氏菌MR-1以及SA/希瓦氏菌MR-1/Fe3 O4的形态学、流变性以及机械强...     

零价铝/酸体系对活性黑染料脱色降解的强化

采用零价铝/酸体系(Zero valent-aluminum acid system)处理活性黑5染料溶液.以活性黑5在特征吸收波长595 nm的吸光度变化为分析指标,考察了Fe0、Fe2+、Fe3+、多金属氧酸盐(POM)对染料溶液脱色的强化过程.结果表明,在摇床转速175 r·min-1、p H 2.5、25℃和铝粉投加量为2 g·L-1条件下,低剂量的铁源对零价铝/酸体系具有促进的作用,提高了零价铝/酸体系对活性黑5的降解脱色效率,当外加铁源达到一定的量时,这种加强作用会减弱.在0—0.50 mmol·L-1范围内,POM加入后的拟一级反应速率常数是POM加入前的1.46倍,去除率从75%提高到95%.活性黑5的降解符合拟一级反应动力学模型.     

采用气体扩散电极降解酸性红B研究

采用Pt/C气体扩散电极(GDE)为阴极,对酸性红B溶液进行单室电解和双室电解.单室电解中,以GDE为阴极,效果远优于石墨阴极,H2O2生成量为石墨阴极的10倍,在pH=1时,具有最好的处理效果,电解40min,脱色率为78.3%.通过分室电解,对酸性红B的降解机理进行了分析,阳极区为阳极的直接氧化,受pH值、Fe2 和O2的影响较小;气体扩散阴极为通过还原O2生成H2O2,然后分解为羟基自由基,氧化有机物,受pH值,Fe2 ,O2的影响较大.当pH=3,Fe2 浓度为50mmol·l-1,空气流量为180L·h-1时,电解80min,阴极区的脱色率为94.2%,COD去除率为66.8%,而阳极区的脱色率为73.3%,COD去除率为56.2%,电流在阳极区和阴极区的利用效率加起来计算的“表观电流效率”达到145.3%.     

Zn-TiO2纳米管的光催化活性

采用水热合成-浸渍法制备锌掺杂TiO2纳米管(Zn-TiO2纳米管),透射电镜照片显示Zn-TiO2纳米管为两端开口形貌均一的中空管状结构,管径约6～8 nm,壁厚约1 nm,长度约50～200 nm。研究了Zn-TiO2纳米管对甲基橙的光催化性能,结果表明:掺杂适量锌提高了TiO2纳米管对甲基橙的光催化降解性能,0.4%Zn-TiO2纳米管的光催化性能最佳。同时还探讨了Zn-TiO2纳米管用量和初始pH值等因素对光催化降解甲基橙的影响,结果显示Zn-TiO2纳米管能有效地降解甲基橙。随着光催化反应进行,CODCr去除率和脱色率变化规律不完全相同,可能是由于芳基和烷基降解速率不同所致。     

Fenton法和类Fenton法降解土壤中的二苯砷酸

本文对Fenton法与类Fenton法降解土壤中的二苯砷酸(diphenylarsinic acid,DPAA)进行了研究.考察了H2O2投加量和催化剂种类(Fe2+/Fe3+)对红壤及黑土中DPAA降解效果的影响,并采用高效液相色谱-质谱联用法(HPLC-MS/MS)对降解中间产物进行了初步鉴定.结果显示,针对红壤与黑土分别采用类Fenton法与Fenton法,在H2O2投加浓度为1 mol·L-1,含铁催化剂浓度为0.25 mol·L-1,土水比为1∶3,反应时间为1h的条件下,红壤及黑土中DPAA的降解率均可达到65%以上.HPLC-MS/MS的分析结果表明,DPAA可脱苯环形成降解产物苯砷酸(phenylarsinic acid,PAA),而PAA进一步氧化生成无机砷,这可能是Fenton/类Fenton法降解DPAA的途径之一.     

废水中十六烷基三甲基溴化铵的光降解动力学研究

季铵盐类阳离子表面活性剂污染会对水生环境产生不利影响,研究了在紫外灯下以Fe3+为单一催化剂降解水体中阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的降解动力学规律.实验通过测定光降解过程中CTAB质量浓度的变化,研究了Fe3+质量浓度、溶液pH对CTAB降解的影响.初步测定了降解产物,探讨了降解机理.结果表明,CTAB光降解反应符合一级反应动力学规律,在溶液pH值为2.00～3.00时,一级动力学反应常数k受pH值、Fe3+质量浓度等影响,在0.032～0.180min-1之间变化,降解产物主要有HCOOH、CO2、NO-2等,当CTAB初始质量浓度为40 mg·L-1时TOC去除率在3 h达到32%.研究表明UV/Fe3+法可快速有效去除废水中季铵盐类表面活性剂污染物.     

g-C3N4/RGO的制备、光催化降解性能及其降解机理

尿素固相反应得到石墨相氮化碳(g-C₃N₄),石墨(G)被氧化制得氧化石墨(GO),GO被还原制得石墨烯(RGO),通过3种复合方法分别制得g-C₃N₄/RGO材料.通过对污染物亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙的降解,考察了g-C₃N₄与GO不同复合比9.7:1、9.3:1、9:1、8:1和6.7:1对光催化剂g-C₃N₄/RGO光催化性能的影响.同时考察了复合物对污染物的选择性降解.用X-射线衍射谱(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对催化剂的结构性质进行了表征.结果表明,g-C₃N₄与GO混合-水合肼还原-高温固相反应法制备的g-C₃N₄/RGO,时间最短,产量较高,对罗丹明B的降解效果最佳,说明该方法较好.另外,当g-C₃N₄与GO的质量比为9.7:1时,制备的g-C₃N₄/RGO降解效果最佳.还有,该复合材料对亚甲基蓝的降解效果最佳,罗丹明B次之,甲基橙最差.机理研究结果表明超氧自由基在光催化过程中起主导作用,羟基自由基起次要作用.     

UV/Fe3+/H2O2体系降解活性艳橙X-GN废水的研究

采用UV/Fe3 /H2O2体系光解活性艳橙X-GN模拟废水,考察了X-GN,Fe3 和H2O2的初始浓度、初始pH值及温度对光解的影响,探讨了X-GN的降解途径和机理.结果表明,在8W低压汞灯(λ＝254nm)照射下,UV/Fe3 /H2O2能够有效地降解X-GN,在pH=3.0,T=50 ℃,时间为120 min,Fe3 和H2O2的初始浓度分别为2.5×10-5 mol·l-1和1.5×10-4 mol·l-1时,对含200 mg·l-1 X-GN模拟废水的色度去除率和矿化率分别达到100%和90.15%.用IC和GC/MS对X-GN降解的中间产物和最终产物进行分析,推导出UV/Fe3 /H2O2体系中X-GN降解的途径和机理.     

磁性Bi_4VO_8Cl可见光催化剂的制备及对喹诺酮类抗生素的降解

本文以Fe3O4为磁基体,采用水热合成法制备了易于固液分离的磁性Bi4VO8Cl复合可见光催化剂.利用XRD、UV-Vis DRS、TEM、HRTEM对其进行表征.以模拟可见光作为驱动光源,以难降解染料甲基橙为目标降解物评价了不同磁性含量光催化剂的活性,发现当Fe3O4占Bi4VO8Cl质量的15%时,复合催化剂表现出良好的磁性与催化活性,对甲基橙的降解率达到85%.在此条件下考察了其在模拟可见光下对4种喹诺酮类抗生素的降解和矿化情况,并以甲磺酸培氟沙星为例考察各种因素对降解性能的影响.结果表明,磁性Bi4VO8Cl对以上抗生素均表现出良好的光催化活性,在最佳条件下对甲磺酸培氟沙星的降解率达94%,矿化率为87%.用外加磁铁直接回收催化剂,循环使用5次后仍保持88%的降解率及94%的催化剂回收率.     

HCO_3~-对Co~(2+)催化HSO_5~-降解水中偶氮染料酸性橙7的影响

以典型难生化降解偶氮染料酸性橙7(AO7)为目标污染物,研究了HCO-3(1.7×10-5mol·L-1—1.7×10-1mol·L-1)对痕量Co2+(10μg·L-1)催化过一硫酸氢盐(HSO-5,PMS)氧化降解水中酸性橙7(AO7)的影响,并探讨了其初始反应机理.结果发现,HCO-3可以提高痕量Co2+催化PMS降解AO7的能力,也可以通过直接活化PMS实现对AO7的降解,还可以作为缓冲溶剂维持体系的碱度,通过碱活化PMS间接参与AO7的降解过程.这些效应与[n(HCO-3):n(Co2+)]浓度比直接相关.当[n(HCO-3):n(Co2+)]较小时,Co2+-PMS-HCO-3体系的主要活性物种为SO-·4和1O2,当[n(HCO-3):n(Co2+)]较大时,体系遵循HCO-4氧化降解机理,主要活性物种为1O2.     

Fe（0）/H_2O_2协同降解亚甲基蓝的研究

进行了Fe（0）和H2O2协同催化降解亚甲基蓝的研究,分析了Fe（0）投加量、H2O2投加量、溶液初始pH值和染料初始质量浓度等因素的影响。研究表明：Fe（0）和H2O2协同可有效催化降解亚甲基蓝;在pH为4.5,Fe（0）用量为2.0 g.L-1,H2O2用量为3.0 mmol.L-1时对10 mg.L-1亚甲基蓝的去除率在60 min内达到90%以上。MB的降解去除率随着Fe（0）投加量与H2O2用量的增加而增加,但随着其初始质量浓度的增大而降低。研究结果还表明,Fe（0）和H2O2可在接近中性条件下有效协同催化降解亚甲基蓝。UV-Vis光谱在反应过程的变化说明亚甲基蓝降解生成了一些小分子物质。     

铁锰氧化物对地下水环境中金霉素的降解

研究了地下水环境条件下(低温、避光、特征离子共存等),金霉素在二氧化锰和铁锰复合氧化物上的降解行为.探讨了降解动力学以及pH条件、离子种类和强度等环境因素对降解的影响,并通过降解反应前后材料的变化,初步探索其降解机理.一级动力学方程能较好地拟合降解过程,铁锰复合氧化物的降解速率常数高于二氧化锰;外源阳离子K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)对降解无显著影响,但阴离子HCO_3~-对降解有明显抑制.采用红外光谱对降解前后材料进行表征,发现二氧化锰上的Mn—OH和铁锰复合氧化物上的Fe—OH、Mn—O和Fe—O—Mn振动吸收峰在降解后明显减弱,表明这些可能为降解金霉素的活性位点,降解后材料能谱图上N、Cl元素的存在也同样证明金霉素在材料表面发生了氧化反应.     

Fe(Ⅱ)/生物炭对硝基苯的还原降解

以玉米秸秆、猪粪为原料,在不同温度下制备生物炭,并对其物化性质进行了表征.研究了厌氧条件下,Fe(Ⅱ)/生物炭体系对硝基苯的还原降解,并对降解条件进行了优化,对降解机理进行了讨论.结果表明,在Fe(Ⅱ)/生物炭体系中,Fe(Ⅱ)的还原性显著增强;原料、制备温度、Fe(Ⅱ)初始浓度、p H值都会对Fe(Ⅱ)的还原活性造成影响.其中在p H=7、固水比=1∶500、25℃,Fe(Ⅱ)和硝基苯的初始量分别为12 mmol·L~(-1)和0.08 mmol·L~(-1)的条件下,Fe(Ⅱ)/PBC700可将93%的硝基苯降解,为最佳降解体系.为了揭示Fe(Ⅱ)/生物炭体系还原硝基苯的关键结构与机理,分别研究了生物炭除灰处理和除有机质处理对Fe(Ⅱ)/生物炭体系还原能力的影响.发现两种处理都可使反应加速,由此推断,一方面生物炭灰分中的金属氧化物与Fe(Ⅱ)组成表面结合铁还原系统使Fe(Ⅱ)的还原性增强;另一方面生物炭的类石墨烯片层有机质结构起到了电子传递的作用,也可促进Fe(Ⅱ)对硝基苯的还原.本文为Fe(Ⅱ)还原去除有机污染物发现了一个新的载体.     

光助Fe/BiOCl活化过硫酸盐降解橙黄Ⅱ

为研究Fe/BiOCl在光照下活化过硫酸盐(PS)产生硫酸根自由基(·SO_4~-)降解偶氮染料橙黄Ⅱ的催化效果,采用一步水热合成法制备铁掺杂BiOCl纳米催化剂,并用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS)对其形貌与组成成分进行表征.结果显示,铁元素成功掺杂进入BiOCl的结构中,呈现出纳米盘状形貌结构.在光照辐射下,考察Fe/BiOCl活化PS降解橙黄Ⅱ过程中初始pH、底物浓度、Fe/BiOCl催化剂投加量和PS投加量等影响因素对橙黄Ⅱ降解处理效果的影响.结果显示,橙黄Ⅱ降解效率随着pH值的降低而升高,Fe/BiOCl和PS投加量的增加对橙黄Ⅱ的去除率出现先增加后降低的趋势.Fe/BiOCl催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),PS的投加量为1 mmol·L~(-1)的条件下时,溶液pH值为3.0,反应60 min后,橙黄Ⅱ降解的效果最佳,其降解速率符合拟一级反应动力学.通过对催化剂Fe/BiOCl稳定性研究,经5次连续循环使用后,脱色率仍然可以保持在79.6%,说明该催化剂具有良好的循环使用性能.通过投加叔丁醇(TBA),甲醇(MeOH),草酸铵(AO),对苯醌(BQ)等自由基猝灭剂,证明光助Fe/BiOCl/PS体系中具有光生空穴,硫酸根自由基,羟基自由基和超氧自由基,其中超氧自由基和光生空穴在反应体系中起重要作用.反应过程中橙黄Ⅱ的降解产物运用GC/MS进行检测,推导得出橙黄Ⅱ的降解路径.     

水体中微污染磺胺嘧啶药物的氧化降解

环境中残留的微量抗生素药物对生态环境的危害和修复越来越受到人们的重视.对广泛使用的广谱抗菌素磺胺嘧啶(SD)微污染水体的Fenton氧化降解进行了研究,探讨了SD、H2O2、Fe2+质量浓度、pH和反应时间对SD降解率的影响.研究结果表明,当SD初始质量浓度为2.0 mg·L-1,水体中添加H2O2、Fe2+至质量浓度分别为30 mg·L-1和1.25 mg·L-1,反应时间为60 min时,降解率可以达到99.8%,说明Fenton法是一种有效的处理微量磺胺嘧啶带来的水体污染的修复方法.     

藻毒素β-N-甲氨基-L-丙氨酸(BMAA)的氯化降解

本文建立了高效液相色谱-串联质谱法(HPLC-MS/MS)来检测水中BMAA,并以次氯酸钠为消毒剂进行模拟氯化,研究BMAA的氯化降解及环境因子对BMAA降解的影响.结果表明,采用亲水交换作用色谱柱建立的HPLC-MS/MS分析方法,样品前处理过程简单易操作,在2—500μg·L~(-1)范围内线性关系良好(R2=0.9995),且检出限低(0.2μg·L~(-1)).在常规条件下(Cl∶N=2∶1,T=20℃,p H=7),BMAA能通过氯化得到有效降解,2 h降解率达到80%,6 h降解率达到97%;低的Cl∶N,低温及碱性条件下,BMAA的降解率显著降低.研究结果为饮用水预氯化及氯化消毒去除BMAA提供了理论依据.     

层状氢氧化镁铝对染料酸性橙Ⅱ的脱色性能

分别用层状氢氧化镁铝(LDHs)和焙烧层状氢氧化镁铝(CLDH)作为吸附剂,吸附脱除水溶液中染料酸性橙Ⅱ,考察了Mg/Al物质的量之比、吸附剂的投加量、脱色时间、初始pH值等因素对脱色率的影响.结果表明,以Mg/Al物质的量之比为3制得的层状氢氧化镁铝对酸性橙Ⅱ溶液的脱色效果最好;室温下,3.0 g·L-1LDHs和1...     

Fe-ZSM-5协同真空紫外和过硫酸盐催化氧化甲苯的强化工艺与机制

近年来,真空紫外(VUV)协同过硫酸盐的高级氧化工艺已被逐渐开发用于处理低浓度挥发性有机污染物(VOCs).然而,如何根据VUV及PMS的特性选择合适的催化剂从而提高工业低浓度苯系VOCs的降解和矿化效率成为当前的挑战.因此,本研究从改性ZSM-5的酸性入手,通过浸渍湿法成功制备了Fe-ZSM-5催化剂.利用Fe-ZSM-5耦合真空紫外和过硫酸盐的高级氧化体系在湿法条件下降解低浓度甲苯污染物,并对其催化性能和降解机制进行了探讨.结果表明,VUV+PMS+Fe-ZSM-5体系在240 min内仍能保持接近100.0%的甲苯去除率,矿化率高达67.0%.采用氨程序升温脱附(NH₃-TPD)和吡啶红外(Py-FTIR)等表征对样品酸类型和酸量进行定性和定量分析,结果表明Fe改性减少了ZSM-5催化剂Br?nsted酸的量,而显著增加了Lewis酸的量,有利于提高反应的活性和稳定性.电子顺磁共振谱(EPR)结果表明,在VUV+PMS+Fe-ZSM-5体系下,硫酸根自由基(SO₄^·-)和羟基自由基(·OH)作为主要活性物种参与了甲...     

Fe(Ⅲ)/HSO3-降解双氯芬酸钠动力学及机理研究

研究了基于Fe(Ⅲ)活化亚硫酸氢盐(HSO3,BS)的新型高级氧化技术对水中双氯芬酸钠的降解,考察了pH、Fe3+用量、BS用量、DCF初始浓度、溶解氧、温度、Cl-及黄腐酸(FA)对Fe(Ⅲ)/BS降解DCF的影响,探讨了DCF的降解机理.结果 表明,Fe(Ⅲ)/BS可实现Fe(Ⅲ/Ⅱ)自循环,快速高效地降解DCF,...     

铁炭微电解法降解1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐

使用铁炭微电解法降解1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([BMIM]PF6),并探讨了铁炭微电解法降解[BMIM]PF6的影响因素、工艺条件及其反应动力学.结果表明,影响铁炭微电解降解[BMIM]PF6的因素按从大到小的顺序为:炭铁比、pH、反应时间;铁炭微电解降解[BMIM]PF6的最佳工艺条件是:铁粉用量3g.l-1、水样pH2.5、炭铁比2、反应时间为60—90min;在此条件下,[BMIM]PF6的去除效率可以达到90%以上且该降解反应为三级反应.