微波合成介孔材料及其对Hg(Ⅱ)吸附性能研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,蒙脱土作为硅源,采用微波辐射晶化法合成了有序介孔材料;通过X射线衍射、透射电子显微镜、Fourier变换红外光谱和比表面积孔径等测试手段对所合成的材料进行了表征,考察了所合成材料对水中重金属离子Hg(Ⅱ)的吸附性能。实验表明:所合成材料结构与介孔材料MCM-41基本一致;比表面积为510.5m2 g-1,平均孔径为2.8nm;所合成材料对水中重金属离子Hg(Ⅱ)具有较高吸附性能。     

功能化介孔材料SBA-16对水中碱性橙染料的去除

通过共浓缩法用正硅酸四乙酯(TEOS)、3-巯丙基三乙氧基硅烷(TMMPS)作为硅源,聚醚F127和十六烷基三甲基溴化铵(CTMABr)作为模板剂合成SBA-16,随后将其磺酸基功能化.合成的材料用粉末X射线衍射、氮气吸附脱附和扫描电镜表征.结果表明,n(TEOS)∶n(TMMPS)为3～8时,合成的材料为介孔材料,当n(TEOS)∶n(TMMPS)为7时,该功能化的介孔材料对碱性橙染料的吸附能力最佳;通过不同的pH值下的实验表明,在pH为4～5时,该功能化的介孔材料的吸附能力最好.     

TiO_2/SiO_2纳米介孔复合薄膜的制备及其光催化降解性能研究

采用两步溶胶-凝胶法制备了TiO2/SiO2纳米介孔复合薄膜,经X-射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和透射及扫描电子显微镜(TEM,SEM)表征,显示介孔复合薄膜中锐钛矿型TiO2纳米粒子均匀分散在 SiO2介孔基底中,经光催化降解氨气的试验,结果表明该介孔复合薄膜的光催化活性比普通的TiO2粒子有较大的提高.     

碱性条件下介孔SiO_2的制备及扩孔和吸附性能研究

在碱性条件下,以十六烷基三甲基溴化铵做为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,采用水热合成法,并用三甲苯(TMB)对其进行扩孔,获得了一种介孔二氧化硅材料。通过BET、FT-IR、SEM和小角XRD对其进行表征,研究其对铅离子的吸附性能。研究发现扩孔后的介孔二氧化硅对铅离子的吸附量明显高于未扩孔的介孔材料,吸附率达到99.8%。     

Cu/TiO_2/SiO_2纳米复合薄膜光催化降解氨气性能的研究

采用溶胶-凝胶结合γ-射线辐射法制备了Cu/TiO2/SiO2纳米介孔复合薄膜。X-射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM),紫外-可见光谱(UV-vis)及X-射线光电子能谱(XPS)表征显示单质金属铜与锐钛矿型TiO2纳米粒子较均匀地分布在非晶SiO2介孔基体的孔洞之中。光催化降解氨气的实验结果表明该三元复合薄膜具有良好的光催化性能,与未掺杂铜的TiO2/SiO2二元复合薄膜相比,铜纳米粒子的掺入可将其光催化性能提高18%以上。     

改性SBA-15对电厂尾气CO_2的吸附性能研究

文章以三嵌段共聚物P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,水热合成了介孔分子筛SBA-15,以3-丙胺基三乙氧基硅烷(APTES)为氨基化剂,采用浸渍法将其嫁接到SBA-15孔内,形成氨基化的SBA-15用于吸附电厂尾气CO2。通过氮等温吸附-脱附、XRD、TEM等测试技术对其进行了表征,考察了改性前后SBA-15的吸附性能。结果表明:改性前后的SBA-15对电厂尾气中CO2均具有良好的吸附性能,改性的SBA-15比合成的SBA-15吸附性能要好。     

两种介孔分子筛动态吸附VOCs的研究

采用模板剂法制备了孔道规整、大比表面积的2种介孔分子筛MCM-41和SBA-15,并以甲苯、二甲苯、三甲苯为吸附对象,考察了介孔分子筛动态吸附VOCs的性能.结果表明,增加VOCs分子尺寸和浓度,降低床层温度可大幅提高介孔分子筛吸附性能.SBA-15由于介孔壁上的微孔结构适合吸附低浓度、小分子VOCs;MCM-41更适合吸附高浓度、大分子VOCs.TPD脱附试验表明,VOCs在介孔材料表面150℃下就能基本脱附完全.     

结构可控磁性Co_xCu_(1-x)Fe_2O_4对水中五氯苯酚的吸附研究

该文采用溶剂热法合成了不同微结构特性的磁性Co_xCu_(1-x)Fe_2O_4纳米吸附剂,通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、BET比表面积仪、磁强计等手段研究了材料的特性,并将此应用于水中五氯苯酚的吸附。结果表明,Co_xCu_(1-x)Fe_2O_4具有良好的吸附能力和磁性能。最合适的调控制备条件是Co含量(x)为0.5,处理温度为200℃。吸附剂对五氯苯酚的吸附符合Langergren一级动力学模型,平衡吸附量为21.55 mg/g;吸附等温线符合Freundlich模型。此外,Co_xCu_(1-x)Fe_2O_4具有良好磁性,容易回收,经O_3再生处理,可重复使用。     

新型介孔吸附剂的制备及吸附性能

采用挥发诱导自组装(EISA)技术,以乙醇为溶剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,合成了孔径为5.4nm的巯基功能化介孔材料,并用FTIR、EA、N2吸附-脱附和XRD分析技术对介孔材料进行了表征.同时,以Cr3+、Pb2+为目标污染物,考察了介孔吸附剂对污染物的吸附性能.结果表明,介孔吸附剂的吸附性能受pH值(初始与终态值)、振荡时间、温度和重金属离子初始浓度的影响显著.在T=303K、pH=5、振荡时间为1h,振荡频率为150r·min-1,污染物初始浓度低于0.4mmol·L-1时,吸附剂对Cr3+、Pb2+的去除率分别在85%和90%以上.介孔吸附剂对Cu2+、Pb2+的等温吸附行为与Langmuir模型相吻合(R2>0.992).     

多核yolk?shell型Co3O4@mSiO2纳米反应器降解双酚A

采用阳离子表面活性剂协助的自模板法合成了中空介孔SiO₂微球（HMSS）,然后向含HMSS的悬浮液中加入醋酸钴溶液和氨水,让两种溶液经HMSS表面介孔进入空腔中反应生成Co₃O₄内核,合成了多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂（介孔SiO₂）纳米反应器.结合XRD、XPS、SEM、STEM、BET等手段,分析了纳米反应器的形貌、结构、元素形态和比表面积.结果显示纳米反应器均匀分散,粒径约为300nm,表面布满介孔,内部分布大量Co₃O₄纳米粒子,拥有极大的比表面积161m²/g,远大于Co₃O₄纳米粒子的比表面积35m²/g,能有效吸附双酚A（BPA）,1h吸附容量达12.7mg/g.多核yolk-shell型Co₃O₄@mSiO₂纳米反应器能高效催化过一硫酸氢盐（PMS）降解BPA,2h降解率达81.8%,远高于Co₃O₄纳米粒子的降解率51.3%,同时能节省PMS的投加量,避免水中盐度过高.此外,合成的纳米反应器具有很好的再利用性,在pH值3~9范围内表现出稳定而高效的催化性能.     

SiO2纳米颗粒内嵌强化介孔TiO2单晶光催化降解盐酸四环素

吸附性能和光生载流子的分离效率是决定光催化降解抗生素的主要因素.为提高介孔TiO_2单晶(MSCs)的吸附性能和光生载流子的分离效率,在MSCs内部构建SiO_2纳米颗粒吸附结构.同时,利用表面光电压谱、氮气等温吸附-脱附、X射线衍射等研究其结构特性.最后,以盐酸四环素为抗生素代表,通过控制SiO_2纳米颗粒比表面积,考察SiO_2对复合材料吸附及光催化性能的影响.结果表明,SiO_2纳米颗粒与TiO_2单晶复合显著提高了材料的吸附性能,表面保护蚀刻进一步提升了材料的比表面积.实验条件下,高比表面积SiO_2-TiO_2单晶复合材料(KSiO_2@TiO_2)对盐酸四环素的平衡吸附量、降解效率、降解速率常数和矿化率分别达到了0.96 mg·g-1、90.2%、0.0079 min-1、54.4%,分别是MSCs的4.4、1.5、2.6和3.1倍.副产物分析表明,SiO_2复合介孔单晶材料更易将盐酸四环素降解为小分子物质.     

介孔钛硅分子筛的表面化学特征及除铅机制研究

以表面活性剂在水溶液中形成的液晶相为模板剂，考察了钛含量对制备介孔钛硅分子筛性质的影响；应用表面络合反应关系式计算了介孔钛硅分子筛表面络合反应的基本特征参数。研究了溶液ｐＨ值、温度等对Ｐｂ＾２＋离子在介孔钛硅分子筛表面吸附的影响；并就Ｐｂ＾２＋离子在介孔钛硅分子筛表面的吸附动力学、吸附等温线和吸附机理进行了探讨。     

3D介孔TiO_2微米球的制备及其光催化降解双酚A的研究

利用水热方法,无需模板一步合成3D介孔TiO2光催化剂.然后采用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、高分辨电子显微镜（HRTEM）和N2吸附-解吸BET技术对其组织结构进行表征,以双酚A为目标物对比介孔TiO2光催化剂和市售P25的光催化性能,并研究了不同温度下TiO2的相变及热重分析（TGA）.结果表明,...     

TiO2复合催化剂弱光催化降解模拟海水中苯酚及其催化活性的影响

为了获得适用于海水中有机污染物光降解催化剂,分别选用纳米SiO_2粒子和氧化石墨烯GO为载体,利用吸附相反应技术并结合热处理过程制备了基于TiO_2的复合催化剂,研究了弱光(光强小于1mW·cm~(-3))激发下复合催化剂光催化降解模拟海水中苯酚.结果表明,吸附相反应技术结合焙烧得到的La~(3+)掺杂TiO_2-SiO_2,表面亲水性较强和对苯酚吸附能力较弱,难以克服盐离子的干扰并有效降解模拟海水中高浓度苯酚.而吸附相反应技术结合醇溶剂热还原处理后,La~(3+)掺杂TiO_2-SiO_2催化剂表面亲水性显著减弱,但该催化剂在模拟海水中不能形成稳定的悬浮体系.吸附相反应技术得到的TiO_2-GO和La~(3+)掺杂TiO_2-GO中,TiO_2粒子粒径小于10nm且均匀负载于GO的表面.醇溶剂热还原处理可使TiO_2形成晶型结构,从而提高其催化活性,同时还能将GO表面的含氧基团还原,降低催化剂表面亲水性.从而提升催化剂对苯酚的吸附能力和对盐离子的抗干扰能力.另外,还原GO与小粒径TiO_2粒子紧密结合,使光生电子能很快转移至还原GO表面,增大光生电荷分离率,进一步提升催化剂的光降解性能.     

溶胶-凝胶法合成高温稳定的大孔结构二氧化钛

用钛酸丁酯作钛源,95%的乙醇水溶液作溶剂,柠檬酸铵作螯合剂,利用简单的溶胶-凝胶法合成了大孔结构的TiO2。用扫描电镜（SEM）,X射线衍射（XRD）,傅里叶变换红外光谱（IR）,差热-热重分析（TG-DTA）,N2吸附等方法对产物的形貌和结构进行了表征。结果表明大孔的直径在2μm左右,这种材料比表面积比较高,并且热稳定性好,可以耐800℃的高温。550℃焙烧得到的锐钛矿对罗丹明B具有光催化活性。95%的乙醇溶液对生产介孔-大孔TiO2材料很有利。TiO2微孔-大孔多级孔结构的形成是微相分离和有机酸铵螯合作用两者共同作用的结果。     

高键合量苯基化MCM-41的合成及其吸附特质

采用正硅酸乙脂(TEOS)为硅源,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构模板剂,用三甲氧基苯基硅烷(TMPS)作偶联剂,在碱性介质中合成苯基修饰MCM-41(Phenyl-MCM-41),对比研究了合成方法和脱模方式。结果表明,在分步合成法中,采用酸萃取脱模方式不仅可除去表面活性剂模板剂,而且MCM-41表面的Si-OH反应活性较高,有利于提高键合量;室温条件下,采用TEOS和TMPS共水解缩聚一步直接合成Phenyl-MCM-41,可进一步提高有机键合量,且高键合量的介孔复合体具有高的热稳定性和很强的疏水性。以Phenyl-MCM-41作为固相微萃取(SPME)的吸附涂层材料,与HPLC联用,考察了对水样中邻苯二甲酸酯的吸附分离性质及其在黄河水样中的分析应用,该法具有操作简单、吸附速度快、线性范围宽和灵敏度高的特点。     

3,5-二硝基水杨酸表面修饰纳米Ti2吸附对硝基苯酚

化学吸附法合成3,5-二硝基水杨酸表面修饰的TiO₂纳米粒子,TiO₂表面修饰后呈浅黄色,TiO₂表面羟基与3,5-二硝基水杨酸发生类似于醇和酸间的酯化反应.表层链接有苯环,极性减弱,非极性增强,在水、苯、乙醇中均分散性良好,与芳香族污染物的亲合力增强,有利于吸附去除芳香族污染物.表面修饰的TiO₂纳米粒子20mg,在最佳吸附pH值3、吸附时间10min,对100mL对硝基苯酚(3～10 mg/L)的吸附率可由改性前的43%增至99.9%.该法吸附效率高,可直接达到一级排放标准,提供了深度处理对硝基苯酚废水的新方法.     

金属有机框架ZIF-8/聚二乙烯基苯纳米复合材料的合成及其吸附VOCs的性能

在常温常压下的甲醇溶液体系中,将COOH功能化的介孔材料聚二乙烯基苯(PDVB)与微孔材料金属有机框架(MOFs)ZIF-8进行复合,获得了一种新型的多孔纳米复合材料ZIF-8/PDVB,采用XRD、FTIR、SEM和氮气吸附-脱附等方法对ZIF-8/PDVB进行表征,并考察了其吸附甲苯、乙酸乙酯的性能.XRD谱图表明,所合成的ZIF-8以晶体形式存在;FTIR和XRD的结果表明,ZIF-8与PDVB的复合是通过Zn2+与PDVB上的COOH形成配位,未配位饱和的Zn~(2+)再与2-甲基咪唑进行配位,从而形成纳米复合材料ZIF-8/PDVB;SEM结果显示,ZIF-8晶体分散在PDVB的表面上;氮气吸附-脱附表征结果显示,ZIF-8/PDVB的比表面积达到1301 m~2·g~(-1),材料同时具有介孔与微孔结构.吸附性能评价结果表明,ZIF-8/PDVB对甲苯、乙酸乙酯均具有优良的吸附性能,ZIF-8/PDVB在吸附VOCs性能上显示出潜在的巨大优势.     

模板剂十二胺对胺改性HMS吸附CO2的影响

以正硅酸乙酯为硅源、十二胺为模板剂制备中孔硅HMS-1,采用焙烧和乙醇萃取的方法去除其模板剂,所得材料分别为HMS-2与HMS-3,并将四乙烯五胺（TEPA）与二乙醇胺（DEA）混合负载于3种材料上,采用X射线衍射（XRD）、傅里叶红外（FTIR）与氮气吸附实验对材料进行表征,研究改性前后的HMS对常压下低浓度CO₂的吸附性能及再生能力.XRD与FTIR结果表明,TEPA与DEA已被成功负载到HMS孔道内.氮气吸附实验表明,保留模板剂和胺基改性后,材料的孔容显著降低.20℃下,初始浓度为10%的CO₂在材料上的吸附量顺序为：MA-HMS-1（3.29mmol/g） > MA-HMS-3（2.7mmol/g） > HMS-1（1.88mmol/g） > MA-HMS-2（1.65mmol/g） > HMS-2（1.33mmol/g）,模板剂的存在,不仅增加了CO₂的吸附位点,还对混合胺改性的HMS吸附CO₂起到了协同作用.在20~75℃范围内,MA-HMS-1与MA-HMS-3受温度影响最明显,65℃时吸附量达最大值;随着温度的升高,HMS-1的吸附量随温度升高持续降低;MA-HMS-2的吸附量基本不变.含胺基的4种材料（HMS-1、MA-HMS-1、MA-HMS-2与MA-HMS-3）在80℃下拥有优良的再生性能,经4次循环再生后,MA-HMS-1的再生率为97.5%,高于MA-HMS-2（83%）和MA-HMS-3（84%）,保留HMS的模板剂对材料的再生性能有明显促进作用.     

沸石负载介孔TiO_2的制备及其可见光催化性能研究

以人工沸石为载体,采用溶胶-凝胶法,制备出了沸石负载介孔改性TiO2光催化剂。以亚甲基蓝为目标污染物,研究了不同掺杂金属及介孔薄膜制备方法对纳米TiO2可见光催化性能的影响。用扫描电镜(SEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等手段研究了掺杂改性前后TiO2的变化。研究发现,N-Fe掺杂可使催化剂的光吸收谱带红移。当掺杂Fe的比为0.2%,焙烧温度为500℃时制备的TiO2效果最好,在可见光照射2 h后,亚甲基蓝的去除率可达90%。研究表明经十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为模板剂修饰后的TiO2催化效果有明显提高,通过将经过萃取去除模板剂的共掺TiO2和直接高温焙烧的TiO2对比后发现,前者比后者降解亚甲基蓝的效果要好,原因在于,高温直接焙烧去除模板剂很容易使模板剂形成的骨架塌陷,减小了比表面积,从而影响了其光催化性能。