操作条件对Cu-Ce/FSC催化剂性能影响的研究

Cu-Ce/FSC是一种过渡金属和稀土元素复合的双组分负载型催化剂,实验中将其应用于模拟印染废水的催化湿式氧化处理技术中,考察操作条件对催化剂的性能(包括以COD去除率表示的活性以及以反应终点出水中Cu溶出浓度表示的稳定性)的影响。实验结果表明:催化剂的活性随着氧分压、反应温度以及催化剂用量的增大而呈现升高的趋势;催化剂的稳定性随着氧分压的升高而降低,随着进水pH值、反应温度以及催化剂用量的增加而呈现先降低后升高的趋势;随着进水在酸性条件下pH的降低以及在碱性条件下pH的升高,催化剂的活性增强。     

纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。     

负载铜活性炭脱硫性能研究

以椰壳活性炭为研究对象,运用浸渍法制备负载金属的活性炭催化剂,采用SEM和XRD对材料进行表征,通过脱硫实验分别研究了炭基、载铜活性炭脱硫性能。研究表明:炭基材料的最佳脱硫反应温度为30℃,反应温度越低物理吸附越有利,反应温度越高化学吸附越好;脱硫机理为SO_2、O_2和H_2O被AC吸附成吸附态,主要在微孔条件下形成硫酸;Cu负载量为5%时催化剂具有较好的脱硫效果,Cu活性组分在活性炭上分散度很高,基本以无定形状态存在;Cu负载量进一步增大时,活性炭表面会出现多层覆盖,甚至导致空隙堵塞和脱硫性能下降。     

铜/海泡石催化净化CO性能的研究

以改性海泡石为载体,用真空浸渍法、沉积沉淀法和离子交换法负载Cu,制备Cu/海泡石催化剂,以CO氧化为模型反应考察该催化剂的催化氧化性能。在对比评价催化剂活性的同时,考察了不同条件下载体的改性以及铁组分的掺杂对催化氧化CO性能的影响。研究表明,制备方法对催化剂活性具有显著影响,真空浸渍法和沉积沉淀法制备的样品中,负载量为5%(质量)的Cu/海泡石催化剂对CO氧化有较高的活性。载体的改性亦对Cu/海泡石催化剂产生较大影响;Fe的加入并没有明显改善Cu/海泡石的催化性能。     

CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

富氧条件下Ag、Co和Cu/Al2O3选择性催化还原NO的研究

研究了负载于氧化铝载体上的Ag、Co和Cu 3种金属催化剂在富氧条件下以丙烯为还原剂,选择性催化还原NO的活性,考察了这3种金属单独负载时其负载量与活性的关系,并尝试探讨了这几种金属活性组分之间的一些组合效应.研究表明,单组分催化剂以Ag的活性最佳,达近90%,Co其次,Cu最低.相应的最佳活性温度则是Cu最低,Ag最高.对于单组分Ag催化剂,相同负载量的分步浸渍与一步浸渍样品活性无明显差异.机械混合样品的活性不是单组分样品活性的简单加和.其中,以Ag-Co机械混合样品的活性最佳,最高活性高于80%.复合催化剂一步浸渍与分步浸渍样品的活性均有不同程度的下降,一步浸渍的几个样品的活性下降尤为明显,最高活性只有30%多.     

不同方法制备的铟催化剂选择性还原NO

不同负载量的In/Al₂O₃催化剂分别以浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制得,对比评价了不同方法制备的样品在富氧条件下以丙烯为还原剂,选择性催化还原NO的活性,考察了氧气浓度、H₂O对活性的影响.研究表明,铟催化剂有较高的去除NO活性,制备方法对催化剂活性具有显著影响.其中,溶胶-凝胶法和共沉淀法最高活性都可达90%左右;而浸渍法样品的活性较差,最高转化率不到60%.氧气浓度对NOx最高转化率及其相应反应温度均有重要影响.随着O2浓度的提高,最高活性对应的反应温度降低.反应气氛中H₂O的加入使铟催化剂活性大幅降低.铟与其他多种金属活性组分相比,一个突出的不同表现是,3种方法各自的最佳负载量相差不大.     

Catalytic performance of copper and cerium oxides-based γ-Al_2O_3 on combustion of toluene

以γ-Al2O3为载体,以复合氧化物CuxCe1-xO2为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T10=160℃,T90=265℃;当甲苯的进口浓度在700～3000mg·m-3时,进口浓度对Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

模拟酸雨对沙柱中废弃线路板组成元素的影响

通过室内土柱淋溶实验,研究模拟酸雨对废弃线路板组成元素的影响,并分析了浸出液的组分特征和变化规律.结果表明,废弃线路板中组成元素(Cu、Pb、Zn、Ca、Mg和Cl) 浸出浓度随酸雨pH值的降低而增大;其中Cu、Pb和Zn的浸出浓度随淋溶液体积的增大呈现先增加后降低的趋势;而Cl、Ca和Mg的浸出浓度在淋溶初期达到最大值,之后随着淋溶液体积的增大而减小;Cu和Pb的浸出浓度在平稳状态仍然远大于国家地表水Ⅲ类标准.使用Visual MINTEQ软件模拟浸出液中Cu、Pb和Zn 3种元素的组分存在形态表明,Pb和Zn主要以Pb2＋和Zn2＋为优势态,Cu在pH4.0时,主要存在形态为CuSO4(aq).     

改性钒基整体式催化剂的制备及其对燃煤烟气中甲苯与一氧化氮的同步去除性能

采用工业上简易可行的单组分浸渍法和多组分浸渍法制备了一系列Cu/Fe/Mo改性的钒钛基整体式催化剂,考察了不同整体式催化剂制备工艺及浸渍液浓度对催化剂在模拟燃煤烟气中对甲苯和NO同步去除的性能,并优选出适应燃煤烟气的改性催化剂制备工艺及配方.结果表明,使用单组分浸渍法制备的浸渍液浓度为0.5%的Fe改性钒钛基整体式催化剂具有最优的活性和选择性,在350℃下对甲苯和NO的转化率分别达到99%和94.9%,对CO_x和N₂的选择性分别为88%和96.4%,XRD和SEM-EDS-Mapping结果表明,改性组分（Cu/Fe/Mo）均匀分散在钒基整体式催化剂表面,Fe改性材料具有最大的比表面积和孔容,因而可提高甲苯和NO的同步脱除性能.     

Toluene decomposition performance and NOx by-product formation during a DBD-catalyst process

Characteristics of toluene decomposition and formation of nitrogen oxide(NOx) by-products were investigated in a dielectric barrier discharge(DBD) reactor with/without catalyst at room temperature and atmospheric pressure. Four kinds of metal oxides, i.e., manganese oxide(Mn Ox), iron oxide(Fe Ox), cobalt oxide(Co Ox) and copper oxide(Cu O), supported on Al2O3/nickel foam, were used as catalysts. It was found that introducing catalysts could improve toluene removal efficiency, promote decomposition of by-product ozone and enhance CO2 selectivity. In addition, NOx was suppressed with the decrease of specific energy density(SED) and the increase of humidity, gas flow rate and toluene concentration, or catalyst introduction. Among the four kinds of catalysts, the Cu O catalyst showed the best performance in NOx suppression. The Mn Ox catalyst exhibited the lowest concentration of O3 and highest CO2 selectivity but the highest concentration of NOx. A possible pathway for NOx production in DBD was discussed. The contributions of oxygen active species and hydroxyl radicals are dominant in NOx suppression.     

制备工艺对La改性湿式氧化催化剂活性和稳定性的影响

采用CWAO(催化湿式空气氧化)法处理甲基橙模拟印染废水,以过量浸渍法制备催化剂,以水样COD_Cr去除率和脱色率表征催化剂的活性,以催化剂使用后处理出水中溶出的金属离子质量浓度表征催化剂的稳定性. 结果表明,多组分催化剂的金属组分构成为Cu、Fe、La,m(Cu)∶m(Fe)∶m(La)为1∶1∶2, 35℃下动态共浸渍8h,450℃下焙烧3h,由此制备得到Cu-Fe-La/FSC催化剂. 应用该催化剂,以CWAO法处理模拟印染废水,废水COD_Cr去除率和脱色率可分别达到79.1%和98.9%,催化剂的活性较高;使用该催化剂处理后的废水中Cu、Fe、La、Al的溶出量(以ρ计)分别为6.1、2.4、2.2、3.2mg/L,说明金属元素的溶出量较低,催化剂的稳定性较高.      

Ti-Ce系列催化剂上乙酸的催化湿式氧化反应

采用Ti-Ce系列湿式氧化催化剂,研究模型反应物乙酸在催化湿式氧化反应中的动力学影响因素以及反应过程产物.结果表明,乙酸的催化湿式氧化受到催化剂用量、反应温度、反应体系酸度以及氧分压的影响较大.当反应温度230℃,氧分压2～2.5MPa,催化剂量5g/L,反应液初始pH3.0时,反应1h后即可使乙酸浓度(以COD计)去除率在90%以上.通过离子色谱,检测了反应过程中的甲酸中间体,结果表明,催化剂的存在不仅加速了湿式氧化反应速率,而且也改变了反应历程.     

Toluene decomposition performance and NOx by-product formation during a DBD-catalyst process

Characteristics of toluene decomposition and formation of nitrogen oxide (NOx) by-products were investigated in a dielectric barrier discharge (DBD) reactor with/without catalyst at room temperature and atmospheric pressure. Four kinds of metal oxides, i.e., manganese oxide (MnOx), iron oxide (FeOx), cobalt oxide (CoOx) and copper oxide (CuO), supported on Al₂O₃/nickel foam, were used as catalysts. It was found that introducing catalysts could improve toluene removal efficiency, promote decomposition of by-product ozone and enhance CO₂ selectivity. In addition, NOx was suppressed with the decrease of specific energy density (SED) and the increase of humidity, gas flow rate and toluene concentration, or catalyst introduction. Among the four kinds of catalysts, the CuO catalyst showed the best performance in NOx suppression. The MnOx catalyst exhibited the lowest concentration of O₃ and highest CO₂ selectivity but the highest concentration of NOx. A possible pathway for NOx production in DBD was discussed. The contributions of oxygen active species and hydroxyl radicals are dominant in NOx suppression.     

Simultaneous catalytic removal of NOx and diesel PM over La0.9 K0.1 CoO3 catalyst assisted by plasma

The simultaneous removal of NOx and particulate matter(PM) from diesel exhaust is investigated over a mixed metal oxide catalyst of La0.9 K0.1 CoO3 loaded on γ-Al2O3 spherules with the assistant of plasma. It was found that NOx was reduced by PM in oxygen rich atmosphere, the CO2 and N2 were produced in the same temperature window without considering the N2 formed by plasma decomposition. As a result, the temperature for the PM combustion decreases and the reduction efficiency of NOx to N2 increases during the plasma process, which indicated that the activity of the catalyst can be improved by plasma. The NOx is decomposed by plasma at both low temperature and high temperature. Therefore, the whole efficiency of NOx conversion is enhanced.     

Toluene decomposition performance and NOx by-product formation during a DBD-catalyst process

Characteristics of toluene decomposition and formation of nitrogen oxide (NO_x) by-products were investigated in a dielectric barrier discharge (DBD) reactor with/without catalyst at room temperature and atmospheric pressure. Four kinds of metal oxides, i.e., manganese oxide (MnOx), iron oxide (FeOx), cobalt oxide (CoOx) and copper oxide (CuO), supported on Al₂O₃/nickel foam, were used as catalysts. It was found that introducing catalysts could improve toluene removal efficiency, promote decomposition of by-product ozone and enhance CO₂ selectivity. In addition,NO_xwas suppressedwith the decrease of specific energy density (SED) and the increase of humidity, gas flow rate and toluene concentration, or catalyst introduction. Among the four kinds of catalysts, the CuO catalyst showed the best performance in NO_x suppression. The MnOx catalyst exhibited the lowest concentration of O₃ and highest CO₂ selectivity but the highest concentration of NOx. A possible pathway for NOx production in DBD was discussed. The contributions of oxygen active species and hydroxyl radicals are dominant in NOx suppression.     

A位掺杂LaSrCoO4对CO和C3H8氧化性能研究

采用聚丙烯酰胺溶胶-凝胶法制备了A位掺杂(Cu、Ce)LaSrCoO4复合氧化物催化剂,考察了它们对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD,TPR和TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,不同稀土掺杂对LaSrCoO4复合氧化物的CO和C3H8氧化活性的影响不同,Cu掺杂能增加Co3+、化学吸附氧和晶格氧的数量,提高复合氧化物的活性,而Ce则相反。     

滴流床苯酚催化湿式氧化反应动力学及反应器模型

在自制的滴流床反应器中,以苯酚配水溶液为研究对象,采用负载型MnO_x/γ-Al₂O₃作为催化剂,研究了苯酚催化湿式氧化过程.通过实验数据的拟合分析,提出了苯酚催化湿式氧化本征反应速率表达式,计算了液体流率为1.6　L/h时不同温度下催化剂外表面湿润效率以及不同温度下与一定的氧分压相平衡的水中溶解氧浓度;由实验数据拟合得到苯酚催化湿式氧化表观反应动力学模型参数,并建立了关于积分式滴流床苯酚催化湿式氧化的反应器模型,比较了不同氧分压、进液苯酚质量浓度、进液流率下苯酚去除率的计算值与实验值.结果显示:当氧分压大于1.0 MPa时,计算值与实验值能较好吻合,当氧分压较低时,氧气从气相到液相存在一定的传质阻力.在苯酚进液质量浓度为0～5 000 mg/L时,苯酚对催化氧化反应的抑制作用不明显.在进液流率为0～2.05 L/h时,存在一定的外扩散阻力.      

改性镍铝催化剂氧化零价汞及抗氨干扰机理

采用尿素水解法制备NiAlO和NiAlMO(M=Zn、Ba、Mn、La、Cr)催化剂用于Hg0催化氧化研究.结果表明,在NH3存在时,NiAlZnO催化剂展现出最好的Hg0氧化活性,250℃时Hg0的转化率超过80％,并在350℃达到最高(90％).Raman和XPS结果显示,Zn掺杂构成Ni-O-Zn固溶体,引起Ni...