不同生物质炭对土壤中有效态汞的影响及其吸附特征分析

在汞污染土壤中添加不同种类型生物质炭,研究生物质炭对土壤中有效态汞含量的影响.并通过生物炭对汞离子的吸附动力学模型、等温吸附拟合和吸附前后红外光谱图的变化,探讨不同生物质炭对土壤中汞的吸附行为和机理.实验结果表明,土壤中添加生物炭后,土壤中有效态汞含量显著降低,降低比例达到77.5%—87.1%;而通过生物炭吸附汞离子前后的红外光谱图分析可知,生物炭对汞的吸附主要是通过羟基、羧基和酰胺等含氧酸官能团等.此外,吸附动力学结果显示,生物炭对汞离子的吸附时间在150 min内就可以达到平衡.而准二级动力学方程结果表明,这种吸附是以化学吸附为主.     

活性污泥对水中低浓度无机汞和甲基汞的吸附特性

为研究活性污泥对汞的吸附特性,本研究以焦作市第一污水处理厂活性污泥为原料,制取干污泥作为吸附剂,开展了干污泥对水中低浓度(ng·L~(-1))无机汞和甲基汞的吸附动力学实验和等温吸附实验.吸附动力学实验结果表明,干污泥对无机汞的吸附表现为吸附量在前30 min急剧增加,30 min后缓慢增加直至平衡.干污泥对甲基汞的吸附速率远远快于无机汞,在1 min内基本达到吸附平衡状态.干污泥对无机汞和甲基汞的吸附过程均符合Pseudo-second Order模型,属于化学吸附过程.等温吸附实验结果表明,干污泥对无机汞和甲基汞的吸附量与平衡浓度呈近似线性关系,等温线与Henry方程拟合较好.干污泥对水中无机汞和甲基汞的去除率随着初始汞浓度的增加呈现上升趋势,达到一定浓度后趋于稳定.     

渔业养殖区水环境中汞的形态分布

为研究渔业养殖对水生生态环境中汞形态变化的影响,采用气相色谱-冷原子荧光法对浙江省舟山市六横岛海水样品中不同形态汞含量进行测定分析.结果表明,对于总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和颗粒态汞(PHg),养殖区上浮水体与对照区上浮水体之间无显著差异(P0.05).纵向分布看,底层水体PHg含量要显著高于中间层和表层(P0.05),主要是由于沉积物向上浮水体释放大量颗粒物,而颗粒物本身对汞的吸附能力很强.对于上浮水体甲基汞含量分布,总甲基汞(TMe Hg)主要以(PMe Hg)的形态存在,且TMe Hg和PMe Hg在颗粒物含量较高的养殖区的含量要高于在对照区.但是,底层水体中可被微生物利用的溶解态甲基汞(DMe Hg)含量在对照区(0.066±0.009 pmol·L-1)要显著高于养殖区(0.031±0.007 pmol·L-1)(P0.05),这可能是由于常年养殖活动致使沉积物中大量有机物积累,有机物与无机汞离子络合,减少了汞的生物有效性,从而抑制了甲基汞的生成.     

珠江口海域水体中汞、镉存在形态的初步研究

对珠江口海域水体中汞、镉的存在形态进行了初步研究,结果表明:(1)本海域水体中溶解态无机汞的最高含量为0.007微克/升,有机汞的最高含量为0.002微克/升,有些站位悬浮态汞的最高含量达0.040微克/升,各站位的悬浮态汞均占总汞的52.7％以上,悬浮态汞是珠江口海域水体中汞的主要存在形态;(2)在本海域水体镉的五种形态中,溶解态中的无机强结合态镉所占的比例最高,平均约占总镉的41％,是珠江口海域水体中镉的主要存在形态;(3)本海域各站总汞含量为0.019—0.045微克/升,平均为0.032微克/升,同时测得本海域各站位的总镉平均含量为0.22微克/升,该值超过海水正常含镉量的几倍,珠江口海域的水体有一定程度的镉污染。     

松花江沉积物主要组分对汞吸附的贡献

通过选择性去除-吸附-统计分析的方法,模拟研究了松花江沉积物中主要组分对汞吸附的能力和贡献.结果表明,Langmuir、Freundlich吸附等温线均能较好地描述萃取前沉积物吸附汞的过程,其中Langmuir吸附等温线拟合效果更好.NH2OH.HCl、Na2S2O4和H2O2等去除剂对沉积物进行选择性去除后的吸附实验显示,Langmuir吸附等温线仍能较好地拟合吸附过程.沉积物各主要组分对汞的吸附能力顺序为锰氧化物铁氧化物有机质.由于沉积物中各组分的含量差异较大,就各组分对汞的吸附贡献而言,铁氧化物和有机质相对于锰氧化物的贡献较大.     

两种海源可溶性有机物对汞在沉积物中吸附特性的影响

选取两种常见的近海滩涂养殖海产品菲律宾蛤仔和海带,分别制备了两种海源性生物的可溶性有机物(DOMc和DOMk),研究了海源性DOM影响下汞在胶州湾两种沉积物样品中的吸附解吸特征.结果表明,Elovich方程能够很好拟合不同DOM处理下汞在沉积物中的动力学过程,其次为双常数方程.添加两种海源性DOM均显著提高了汞在沉积物样品中的吸附速率,其中DOMc促进作用最为显著.Langmuir和Freundlich方程均能很好描述汞的等温吸附过程;与对照处理相比,DOMc使两个沉积物样品对汞的最大吸附量分别增加了70.1%和80.9%,DOMk则分别提高了12.4%和10.2%;海源性DOM抑制了沉积物中汞的释放,其中DOMc的抑制作用最强.添加DOM没有改变汞的吸附量随p H的变化趋势,但在相同p H条件下,DOM仍然明显促进了汞在沉积物中的吸附.研究结果显示,近海水产养殖产生的DOM可通过增加沉积物对汞的吸附而降低其生物有效性,而这却在一定程度上抑制了海湾水体中汞的对外交换,从而增加水体汞污染的风险.     

燃煤电站CFB锅炉飞灰热处理中汞释放特性

为考察循环流化床锅炉飞灰的汞释放特性,本文以某循环流化床CFB锅炉燃煤发电机组飞灰为样品,通过热处理实验和程序升温热解实验考察温度和时间对飞灰样品汞释放特性的影响以及热处理前后飞灰中汞的种类及其释放规律,并结合一级动力学方程、Elovich动力学方程、Freundlich动力学方程和抛物线扩散动力学方程对该过程进行具体分析.热处理实验结果表明,飞灰汞释放速率与热处理的温度和时间密切相关.温度为200℃以下时飞灰中汞的释放率最大不超过0.2,当温度达到300℃以上时,飞灰中汞的释放率不低于0.935.程序升温热解实验表明,飞灰中汞化合物种类包括HgCl_2、Hg_2Cl_2、HgO、HgSO_4、HgS (黑)和HgS (红),其中HgS (黑)和HgS (红)是飞灰中汞的主要赋存形态.动力学方程拟合结果表明,Elovic动力学方程适用于描述飞灰汞释放过程,各实验条件下拟合值与实验值的相关系数R~2均大于0.95,这说明该过程受多个反应机制控制且反应中活化能变化较大.     

2种改性生物炭对水体硝态氮的吸附特性

以2种水生植物香蒲(Typha angustifolia)和芦苇(Phragmites communis)制备的FeCl_3改性生物炭为吸附剂,硝酸钾溶液为吸附质,研究生物炭对水体硝态氮的去除。研究了2种改性生物炭的吸附动力学与吸附等温线特性,结合红外光谱分析(IR)、扫描电镜分析(SEM)和元素分析对2种改性与未改性生物炭进行表征,并探究生物炭投加量、吸附时间、吸附质初始浓度、吸附质pH值等因素对2种改性生物炭吸附硝态氮的影响。结果表明,2种改性生物炭对硝态氮的吸附均符合伪二级吸附动力学方程。FeCl_3改性香蒲生物炭(XP-Fe)和FeCl_3改性芦苇生物炭(LW-Fe)的最大吸附量qm分别为15.55和10.63 mg·g~(-1)。吸附质pH值降低,有利于XP-Fe和LW-Fe对硝态氮的去除。XP-Fe对硝态氮的吸附性能强于LW-Fe。     

改性水生植物生物炭对低浓度硝态氮的吸附特性

为有效去除富营养化水体中硝态氮,以再力花(Thalia dealbata)、香蒲(Typha orientalis)和芦苇(Phragmites australis)3种水生植物为原材料制备生物炭,并采用氯化铁改性后进行吸附试验,探索改性水生植物生物炭对水体中低浓度硝态氮的吸附效果。结果表明:铁改性水生植物生物炭表面负载了大量Fe3+形成Fe—O基团,大幅提升了其对硝态氮的吸附性能,其中铁改性香蒲生物炭平衡吸附量最大,达到1.747 mg·g~(-1)。3种改性水生植物生物炭对低浓度硝态氮的吸附符合准二级动力学和Freundlich模型,吸附主要为生物炭表面非均一多分子层化学吸附。溶液初始pH值在3.0~9.0范围内对铁改性水生植物生物炭吸附硝态氮能力影响较小,吸附最适合pH为中性。因此,铁改性水生植物生物炭能有效去除水体中低浓度硝态氮,同时实现了水生植物资源化,具有良好的应用前景。     

稻田水体中汞的非生物甲基化研究

本文采用稻田原位培养的方法,考察了稻田水体汞的非生物甲基化及沼灌对稻田水体汞非生物甲基化的影响.结果表明,开阔水面无机汞甲基化的转化率为3.14%—3.17%,明显高于水稻行间(0.83%—1.95%),光照加速了稻田水体无机汞的甲基化过程.常规稻田水体中甲基汞以生成为主,表现为随着培养时间的延长,水体中甲基汞的含量逐渐增加至0.63 ng·L~(-1).与常规稻田水体相比,沼灌稻田水体先出现甲基汞的峰值,随着体系光量子的累积,甲基汞逐渐光解,其含量逐渐降低.常规稻田水甲基汞的含量与光照呈线性正相关关系(R~2=0.71—0.86),而沼灌稻田水中甲基汞的含量与光照呈抛物线关系(R~2=0.33—0.80).沼灌稻田水体中高分子量的溶解态有机质如腐殖质和富里酸的含量明显高于常规稻田水体,且芳香性物质含量占比较高,使其中无机汞的甲基化过程要更复杂.     

铁氧磁体纳米颗粒去除水体中新型污染物双氯芬酸

本研究采用5种商用铁氧磁体纳米颗粒ZnFe_2O_4、NiFe_2O_4、CoFe_2O_4、MnFe_2O_4、CuFe_2O_4去除水体中的新型污染物双氯芬酸(DFC).研究结果表明,NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒可以有效去除水体中的DFC.进一步考察了溶液pH、水体中共存阴离子、天然有机质等因素对NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒去除效果的影响.结果表明,溶液pH(2—10)对此2种纳米颗粒去除水体中DFC的效果几乎无影响,而水体中共存阴离子(10mmol·L~(-1))和天然有机质(2—20mg·L~(-1))则使DFC的去除效果均有所降低.准一级动力学模型和准二级动力学模型均可很好地描述NiFe_2O_4纳米颗粒对水体中DFC的吸附过程,而MnFe_2O_4纳米颗粒对水体中DFC的吸附过程则由准二级动力学描述更优.等温吸附研究表明,Langmuir模型和Freundlich模型均能够描述NiFe_2O_4和MnFe_2O_4纳米颗粒对DFC的吸附过程,且随着DFC平衡浓度的增加,2种铁氧磁体对DFC的饱和吸附量均随之增加.     

北京市表层浮土和水体底泥中汞的赋存形态及其相互关系

应用分级萃取法测定了12个北京市表层浮士和3个水体底泥中汞的赋存形态,并应用多元统计分析对其相互关系进行了研究.北京市表层浮土中汞的含量分布变异较大,但其趋势为:残渣态>强有机结合态>水溶态>其它形态.各形态汞含量主要取决于上壤和底泥中汞含量的大小,其次才是环境因素.强有机结合态和残渣态是主要的赋存形态,对汞在土壤和底泥中的固定起着重要的作用.较易移动的水溶态、FA结合态和交换态对汞在环境中的迁移转化也有一定的影响.盐酸提取态汞主要包括水溶态、交换态、FA结合态和碳酸盐结合态.     

汞离子磁性吸附剂的制备及应用

采用化学接枝技术将功能单体罗丹明肼合物修饰于Fe_3O_4@SiO_2核壳纳米球上,制备出磁性吸附材料,并用于检测和除去水体中的汞离子.实验结果表明,所制备的磁性吸附剂对汞离子有很高的选择性,可选择性识别和富集环境水样中的汞离子,对汞离子的最大吸附容量为40.15μmol·g~(-1),且该吸附剂饱和磁化率达26.1 emu·g~(-1),可以通过磁铁实现在水体中的快速收集.此外,通过四丁基氢氧化铵溶液洗涤已吸附汞离子的吸附剂,还可以实现汞离子磁性吸附剂的再生和循环使用.     

小麦根际土壤汞的分布和形态变化

采用根际箱试验和连续化学萃取法,结合氢化物原子吸收光谱法,研究了非根际和根际土壤汞形态分布特征及小麦(Triticum aestivum)生长期土壤汞形态变化.结果表明.非根际汞形态分布顺序为:残渣态>强有机质结合态>碳酸盐铁锰氧化物结合态>腐殖酸络合态>水溶态>交换态,根际汞形态分布为:残渣态>碳酸盐铁锰氧化态>强有机质结合态>交换态>腐殖酸络合态>水溶态.当外源汞进入土壤后,在小麦生长60 d内,植物吸收使残渣态汞和水溶态汞含量明显降低,交换态汞和碳酸盐铁锰氧化态汞含量增加.土壤汞污染程度越大,在小麦中积累的汞就越多.其生物毒性增强,环境危害加大.     

第二松花江哈达湾—哨口江段底质中汞形态分布规律的研究

本文采用连续化学浸提法将底质中汞分为水溶态、酸溶态、碱溶态、过氧化氢溶态和王水溶残渣态等部分。并对松花江哈达湾和哨口底质深度样品和哈达湾一组横断面样品进行了分析。实验发现,各溶态汞随深度及随与主河道的距离呈现出一定的规律,亦发现了底质有机质含量与总汞量、H_2O_2溶汞量和碱溶汞量的显著性直线相关;总汞与碱溶汞,H_2C_2溶汞和有机汞(包括酸溶有机汞和腐殖酸结合汞等)的显著性直线相关;腐殖酸汞与硫化汞之间的相关关系。     

红枫湖生物地球化学过程中Zn的赋存形态及季节性变化特征

通过对贵阳市红枫湖中溶解态锌、颗粒态锌及颗粒态锌中不同结合形态的研究,探讨了红枫湖生物地球化学过程中锌的主要赋存形态与季节性变化规律.结果发现,红枫湖总锌的质量浓度为0.72μg·L-1～13.04 μg·L-1,污染较轻.红枫湖南湖总锌全年均高于北湖,主要是位于南部的羊吕河输入所致.红枫湖水体中锌的主要赋存形式是溶解态锌(占总锌的70%);颗粒态中AEC(吸附态-可交换态-碳酸盐结合态)结合态锌是最主要的赋存形式(占颗粒态锌的72%).溶解态锌含量夏季低而冬季高,_主要是因为复季生物吸收与吸附、以及冬季沉积物孔隙水向上覆水体的释放.颗粒物中有机结合态锌的变化主要受湖泊藻类繁殖的影响.     

松花江沉积物中总汞及汞形态的演化

为进一步掌握松花江汞污染的动态,通过2005年的样品采集与分析,结合有关历史数据,研究了松花江表层沉积物中汞的分布与变化.结果表明,在切断汞的主要污染源之后,第二松花江和松花江干流沉积物中汞含量均呈明显下降趋势;松花江18个断面沉积物中总汞质量含量较低,平均为0.172 mg·kg-1,除哈达湾、哨口和白旗江段外,大部分江段已处于背景水平.各江段沉积物中汞的形态分布差别较大,第二松花江沉积物中汞以过氧化氢溶态和王水溶态为主,而干流江段则以酸溶态和过氧化氢溶态为主;与20世纪80年代相比,除了王水溶态汞以外,2005年哈达湾、哨口和白旗3个代表性断面酸溶态、碱溶态及过氧化氢溶态汞含量均大幅下降.说明经过多年的环境治理以及水体的自然净化作用,松花江的汞污染已经得到了有效控制.     

工业废水中汞的价态测定

在含汞废水处理工艺方法的研究过程中,为了选择合适的除汞工艺,通常需要了解汞在废水中的状态和价态,这就要有相应的分析方法。 汞属锌副族元素,其常见的化合价为 2,除此之外,它还能生成 1价的化合物,现有资料充分证明,在一价汞的化合物中,二个汞原子结合生成了Hg_2~(2 )离子。又因金属汞具有较大的挥发性,所以在金属汞的污染产生的汞废水中,还可能存在元素汞Hg°。 本文主要介绍,用双硫腙分光光度法和冷原子吸收法进行汞的价态分析的实验研究。     

北京市表层浮土和水体底泥中汞的赋存形态及其相互体系

应用分级萃取法测定了１２个北京有层浮土和３个水体底泥中汞的赋存形态，并应用多元统计分析和其相互关系进行了研究，北京市表层浮土中汞所含量分布变异较大，但其趋势为：残渣态〉强有机结合态〉水溶态〉其它形态，各形态汞含量以决于土壤和底泥中汞含量的大小，其次才是环境因素，强有机结合态和残渣态主要的赋存形态，对汞在土壤物底泥中的固定起着重要的作用，较易移动的水溶态、ＦＡ结合态和交换态对汞在环境中迁移转化也有一     

胶团强化超滤中SDS胶团与镉离子的吸附特性

以十二烷基硫酸钠(SDS)作为表面活性剂,对含有Cd2 的水溶液进行胶团强化超滤分离.考察胶团强化超滤中表面活性剂与镉离子比值对镉离子吸附总量、截留率的影响,以及胶团与镉离子的吸附等温规律和吸附动力学规律,并对吸附机理进行了初步探讨.实验结果表明:Cd2 截留率可以达到97%以上,SDS与镉离子的吸附过程符合Langmuir吸附等温方程,并遵循Lagergren二级动力学规律,其吸附作用主要是化学吸附.