秋季渤海、北黄海大气气溶胶中水溶性离子组成特性与来源分析

于2010年秋季在渤海、北黄海海域采集大气气溶胶总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法测定了主要水溶性阳离子(Na+、K+、NH+4、Mg2+、Ca2+)和阴离子[Cl-、NO-3、SO2-4、CH3SO-3(MSA)]的浓度,并结合富集因子、相关性因子分析等方法探讨了其来源.结果表明,渤海、北黄海气溶胶样品中主要水溶性离子总浓度分别为30.9~58.8μg·m-3和5.03~39.8μg·m-3,平均值分别为(40.3±10.1)μg·m-3和(19.2±11.8)μg·m-3.二次离子(非海盐硫酸盐nss-SO2-4、NO-3和NH+4)浓度最高,分别占测定离子总浓度的87.5%和62.8%.富集因子分析表明,Mg2+、Cl-主要来自海源,K+主要来自地壳源.来源分析结果表明,渤海、北黄海TSP中海盐硫酸盐分别占总SO2-4浓度的1.2%和12.1%,生源硫酸盐(SO2-4 bio)对nssSO2-4的平均贡献分别为5.0%和14.6%,说明人为活动输入仍是气溶胶中SO2-4的主要来源.     

南京3类不同大气污染过程下气溶胶水溶性无机离子的特征研究

为了探讨不同大气污染过程下气溶胶中水溶性离子组分的差异,分析比较了2009年10月16～30日持续污染、2010年4月27～30日沙尘污染、2010年6月14日秸秆焚烧污染这3次污染过程中气溶胶（PM10、PM2.1和PM1.1）及主要水溶性离子（NH4＋、Mg2＋、Ca2＋、Na＋、K＋、NO2-、F-、NO3-、Cl-、SO24-）质量浓度及其谱分布.结果发现,3次污染过程中气溶胶污染严重,PM2.1/PM10比值有明显区别,其中沙尘污染过程最低,平均值仅为0.27;秸秆焚烧过程最高,为0.7.持续污染过程中NO3-和SO24-浓度较高,总阴离子质量浓度占PM10、PM2.1和PM1.1的18.62%、32.92%和33.53%.沙尘污染过程使气溶胶中的不溶物增加,总水溶性离子组分减少,仅占PM10、PM2.1和PM1.1的13.36%、23.72%和28.54%,而Ca2＋质量浓度高于其他时期,且主要分布在〉1μm粒径段上.秸秆焚烧过程中各种水溶性无机离子质量浓度均高于其他时期,但在气溶胶中比例较低;示踪物K＋明显高于其他过程.3次污染过程中NO3-、SO24-和NH4＋质量浓度峰值均在0.43～0.65μm粒径段.     

冬季中国东海大气气溶胶中水溶性离子的组成与来源分析

运用离子色谱对2009年冬季中国东海大气气溶胶中水溶性离子Cl-、NO3-、SO42-、CH3SO3-（MSA）、Na＋、K＋、NH 4＋、Mg2＋、Ca2＋进行了测定,同时由SPSS（statistical package for social sciences）软件进行相关性分析探讨其来源.分析结果表明,气溶胶中二...     

冬季黄海西部海域气溶胶中主要水溶性离子的化学组成与特性研究

基于2012年初冬采集的黄海西部海域大气总悬浮颗粒物样品（TSP）,分析其中主要水溶性离子（Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、K+、NH₄+、Mg2+、Ca2+）及甲基磺酸盐（CH₃SO₃-,MSA）的浓度水平及化学特性,并探讨人为活动对近海大气气溶胶组成的影响。分析结果显示,气溶胶中二次离子（非海盐硫酸盐nss-SO₄2-、NO₃-和NH₄+）浓度最高,占到总测定离子浓度的69.4%。同时发现Cl-由于受人为活动的影响表现出一定程度的富集,富集因子平均值为34.6%。气溶胶样品中的MSA浓度水平较低,平均值仅为0.014±0.012 μg/m3。来源分析结果表明,海盐硫酸盐（ss-SO₄2-）对总SO₄2-的贡献率仅为7.3%,生源硫酸盐对nss-SO₄2-的贡献率为5.0%,说明人为活动输入是中国黄海大气气溶胶中SO₄2-的主要来源。另外,气溶胶中NO₃-占无机氮的比例为62.56%～83.03%。     

兴隆大气气溶胶中水溶性无机离子分析

2009年9月～2010年8月在兴隆大气背景站,利用Andersen分级采样器进行大气气溶胶样品的采集,并利用离子色谱分析了其中的水溶性无机离子的成分含量.结果表明,TSP、PM2.1和PM1.1中总水溶性无机盐的年平均浓度分别为(89.66±47.66)、(54.44±34.08)和(44.39±29.95)μg·m-3,其中SO42-、NO3-、Ca2+和NH4+为兴隆大气气溶胶中最主要的水溶性无机离子.PM2.1中总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的61%.PM1.1总水溶性无机离子的年平均浓度占TSP的50%,占PM2.1的82%.PM1.1、PM2.1和TSP中水溶性无机离子总浓度季节性变化趋势一致,夏季>秋季>春季>冬季.NH4+与SO42-的摩尔比>2,表明NH4+未被SO42-完全中和.在细粒子中NH4+和SO42-、NO3-均有较好的相关性,相关系数分别为0.96和0.87,表明NH4+可能以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子研究:季节分布特征

为了全面了解当前青岛地区大气气溶胶中水溶性组分的特征及来源,于2008年1～12月在青岛市区连续采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法对其主要的水溶性阴阳离子进行了分析.结果表明,SO24-、NO3-、NH4+和Cl-是TSP中水溶性离子的主要成分,四者质量浓度之和占总水溶性离子质量浓度的86.9%.TSP及其水溶性组分存在明显的季节变化,其来源也存在多源性.Na+、NH4+、Ca2+、F-、Mg2+均为冬季最高,夏季最低,K+、PO34-为秋季最高,夏季最低,Cl-为冬季最高,秋季最低,NO3-则为春季最高,夏季最低,而SO24-为春季最高,秋季最低.不同天气对颗粒物和气溶胶中水溶性离子影响很大.颗粒物浓度在晴天时最低,其次是雾天,再次是烟雾和霾,沙尘天气下质量浓度最高.Na+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-和PO34-在烟雾天气下的平均浓度最高,而NH4+、K+、NO3-和SO24-则是在霾天气下质量浓度最高.     

天山乌鲁木齐河源1号冰川区气溶胶水溶性离子变化特征及来源分析

基于2007年4、8和10月这3个时段不同季节的野外考察取样和实验室分析测试,探讨了天山乌鲁木齐河源1号冰川区气溶胶样品中水溶性离子成分的浓度组成、变化特征及其可能来源.结果表明,气溶胶水溶性离子平均浓度为2.76μg·m-3,化学组成以Ca2+、NO-3和SO2-4为主.Ca2+、SO2-4、NH+4、Na+、Mg2+、Cl-在春、夏、秋这3个季节的变化趋势与总离子浓度的变化趋势一致,均为夏季最高、秋季次之、春季最低,而K+与NO-3却呈现出秋季最高、夏季和春季浓度次之的季节变化特征.分析认为,气溶胶中Ca2+、Na+、Mg2+、K+和Cl-主要可能来自陆源矿物;而NO-3和NH+4则很大程度上以人为源为主.并且发现,SO2-4可能同时受陆地源与人类活动来源的影响.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

夏季黄山不同高度大气气溶胶水溶性离子特征分析

2011年夏季在黄山3个不同高度上设观测点,利用Andersen分级采样器同步采集大气气溶胶,样品用离子色谱仪(Metrohm IC)进行分析.结果表明,山底、山腰和山顶的平均总离子浓度分别为13.32、10.94和9.97μg.m-3,大气气溶胶无机离子成分随高度增加呈递减趋势;黄山大气气溶胶中主要离子质量浓度依次为SO24->NH4+>Ca2+>NO3-;NH4+、SO24-分别为最主要的阳离子和阴离子,浓度随高度增加而递减最为显著,两种离子浓度和在3个采样点中均占PM2.1离子质量浓度的75%以上;粗粒子中最主要的阳离子与阴离子则为Ca2+和NO3-.PM10与PM2.1中阴阳离子线性回归线斜率近似为1,表明黄山大气气溶胶酸碱平衡.相关性分析表明,NH4+与SO24-的相关性高达0.98,这两种离子主要结合成(NH4)2SO4和少量的NH4HSO4存在于颗粒物中.黄山地区气溶胶在一定程度上受到周边地区人为源的影响.后向轨迹模拟显示,黄山夏季气团主要来源于南方沿海、东海、黄海及北方地区.由于途径重污染排放区,北方气团细粒子离子浓度较高,K+离子浓度近为西南气团的数倍.     

北黄海与渤海沉积物中磷形态的分布特征

对1998年9月和1999年5月渤海航次和1999年8月北黄海航次所采集的柱状沉积物和表层沉积物样品进行了P形态的六步连续提取分析，分析了各种形态P在表层及垂直方向上的分布特征。并通过对沉积物充空气和N2条件下培养前后各步形态P的测定，认识各步形态P培养前后的变化以及不同的氧化还原环境对各步形态P的影响。结果表明：从渤海到并黄海总P的含量逐步降低。碎屑磷灰石的含量在六步中含量最高，约占50%左右，其次是非活性有机磷，约占20%，其他几步含量较小；充N2培养沉积物样品中碎屑磷灰石的含量要比充空气的低，其他形态的P较充空气培养的略高或相关不大。     

黄海和东海生源要素的化学海洋学

根据东、黄海地区化学海洋学方面的调查结果，概述了东、黄海海区生源要素的时空分布和迁移转化特征，河流输入和大气沉降对东，黄海生源要素的贡献，以及沉积物与上覆海水的营养盐交换。     

秋季黄海与渤海异戊二烯含量的分布及海-气通量

为深入研究我国近海异戊二烯的生物地球化学过程及气候效应,于2013年11月6—23日(秋季)在黄海、渤海海域设25个采样点采集海水样品,其中在A断面4个采样点采集不同深度海水样品,运用吹扫捕集-气质联用法对海水中c(异戊二烯)进行分析,研究其分布规律及影响因素,并对异戊二烯的海-气通量进行了探讨. 结果表明:①表层海水中c(异戊二烯)的范围为10.76~48.67 pmol/L,平均值为(22.85±10.52)pmol/L,其水平分布呈北高南低的特征;②c(异戊二烯)与ρ(Chla)(Chla为叶绿素a)呈正相关(R=0.643 4,n=25,P<0.000 4),说明浮游植物生物量是影响研究海域内c(异戊二烯)水平分布与变化规律的重要因素;③调查期间c(异戊二烯)在A断面上的垂直分布较为均匀且没有出现明显分层现象;④表层海水中异戊二烯处于过饱和状态,其海-气释放通量范围为6.26~449.81 nmol/(m2·d),平均值为(91.62±109.75)nmol/(m2·d). 研究显示,我国陆架海区可能是全球海洋、大气异戊二烯重要的源,相关的调查研究工作亟需展开.      

东海和黄海冬季海水中二甲亚砜的分布及影响因素

于2011年12月—2012年1月对我国东海、黄海表层及不同深度海水中c(DMSOd)(DMSOd为溶解态二甲亚砜)和c(DMSOp)(DMSOp为颗粒态二甲亚砜)的分布进行了研究,并探讨了其来源及影响因素. 结果表明:表层海水中c(DMSOd)和c(DMSOp)分别为(10.10±7.54)和(8.72±7.80) nmol/L,其水平分布明显受调查海域中浮游植物组成和丰度的影响;垂直分布上,c(DMSOd)和c(DMSOp)的最大值均出现在浅水层(3~20 m). 相关分析表明,c(DMSOd)与c(DMS)(DMS为二甲基硫)之间没有相关性,但与c(DMSOp)显著相关(R=0.442, n=41, P<0.006),说明冬季表层海水中DMSOd主要来源于浮游植物细胞内DMSO的释放,而不是DMS的氧化(光化学氧化和微生物氧化). 另外,c(DMSOp)/ρ(Chla)与盐度呈正相关(R=0.532, n=46, P<0.004),说明盐度的改变会影响浮游植物组成的变化,进而影响c(DMSOp).      

春季东、黄海溶解甲烷的分布和海气交换通量

于2011年3月17日～4月6日对东、黄海海域进行了大面调查,采集了45个站位不同深度的海水样品,对溶解甲烷(CH4)浓度进行了测定,并估算了其海-气交换通量.结果表明,东、黄海表层海水中溶解甲烷的浓度变化范围是2.39～29.67nmol.L-1,底层海水中甲烷浓度范围是2.63～30.63 nmol.L-1,底层浓度略高于表层,表明底层水体或沉积物中存在甲烷的源.春季东、黄海海域表、底层溶解甲烷的分布特征基本一致,即从近岸向远海逐渐降低,主要受长江冲淡水输入和黑潮水入侵的影响.春季东、黄海海域表层海水中CH4饱和度为93%～1 038%.利用Liss and Merlivat公式(LM86)、Wanninkhof公式(W92)和现场测定的风速估算出春季东、黄海海域CH4的海-气交换通量分别为(2.85±5.11)μmol.(m2.d)-1和(5.18±9.99)μmol.(m2.d)-1,根据本研究结果和文献数据初步估算出东海和黄海年释放甲烷量分别为7.05×10-2～12.0×10-2Tg.a-1和1.17×10-2～2.20×10-2Tg.a-1.春季东、黄海海域表层海水中CH4均呈过饱和状态,是大气中CH4的净源.     

春季黄渤海海水中尿素分布特征及溶解态氮的组成

2014年4~5月对黄渤海海域进行了一次大面现场调查,分别采用二乙酰一肟-盐酸氨基脲法和分光光度法测定了调查水样中尿素及各形态氮的浓度,分析了该海域尿素的浓度状况、分布特征以及溶解态氮的基本组成,并分析了该海域尿素的主要影响因素.结果表明,春季黄海渤海海域尿素的浓度范围是0.21~2.17μmol·L-1,平均浓度为(0.84±0.20)μmol·L-1.各调查海区中,北黄海海域尿素平均浓度最高,南黄海浓度最低.同时结果表明尿素是调查海域中溶解有机氮(DON)的重要组成部分,占DON的7.90%.在黄海海域尿素浓度由近岸到远海逐渐降低,高值区主要位于大连、青岛等人口密度较高且离岸较近城市的外海海域.渤海海域尿素浓度呈现由近岸到远海依次增加的趋势,说明河流输入不是渤海尿素的主要来源,同时也可能存在着河口附近泥沙对有机氮的吸附作用.     

黄、东海溶解态无机砷的形态及其分布

利用氢化物发生原子荧光光谱法对2000年10月和2001年5月航次黄、东海的无机砷进行了测定.两个航次中黄、东海总溶解态无机砷(TDIA8)含量的变化范围分别为9.-21.和12.～23.nmoL,L,亚砷酸盐(As3 )含量的变化范围分别为0.2-2.4和0.1-9.2 nmoL/L,2000年秋季TDIAs和As3 的含量明显低于2001年春季.长江对黄、东海的影响非常显著,是主要的物质来源之一.黄海溶解态无机砷的平面分布表现为沿岸和东黄海交界处高,黄海中部冷水团区含量较低.东海自长江口向西南琉球群岛沿伸的PN断面中,TDIAs和As3 的分布存在明显的梯度,自长江口向中央海区递减,然后由于受到黑潮水入侵含量又开始升高.东海陆架区As3 的含量、分布受到浮游植物活动的影响,表现出与叶绿素含量存在相关关系.     

春季黄、渤海中异戊二烯的浓度空间分布与海-气通量

利用吹扫捕集-气质联用方法测定了2014年5月黄海、渤海所取海水样品中异戊二烯的含量,探讨了其分布特征、海-气通量及影响因素.研究结果表明：春季黄海、渤海海域表层海水中异戊二烯的浓度范围为6.02~32.91pmol/L,（平均值±标准偏差）为（15.39±4.98）pmol/L,在黄海中部海域出现浓度高值;表层海水中异戊二烯与叶绿素a（Chl-a）浓度有一定的正相关性（R²=0.2529,n=49,P < 0.001）,说明浮游植物生物量在异戊二烯生产和分布中发挥重要作用;春季黄海、渤海异戊二烯海-气通量的变化范围为0.78~192.43nmol/（m²·d）,（平均值±标准偏差）为（24.08±30.11）nmol/（m²·d）,表明我国陆架海区是大气异戊二烯重要的源.     

南黄海和东海海域营养盐等物质大气入海通量的再分析

根据国内外学者近年来在黄、东海海域大气营养盐和硫酸盐气溶胶干、湿沉降方面的工作 ,估算出南黄海及东海海域各个季节营养盐和硫酸盐的大气入海通量。分析结果表明 :南黄海及东海海域营养盐和硫酸盐气溶胶浓度和降水中的离子浓度都有较明显的季节变化 ,基本上冬季最大 ,而夏季最小 ;氮盐和硫酸盐的沉降以湿沉降为主 ,而磷酸盐以干沉降为主 ;大气沉降与河流输送相比 ,NH4 和PO43 -以大气沉降为主 ,而SiO3 2 -和NO3 -以河流输送为主     

夏季黄渤海表层海水中二甲亚砜(DMSO)的浓度分布

根据2011年6月对黄渤海进行的大面调查,分析研究了夏季表层海水中颗粒态和溶解态二甲亚砜(DMSOp、DMSOd)的水平分布及其周日变化特征.海水中DMSO首先采用NaBH4将其还原为二甲基硫(DMS),再利用冷阱吹扫-捕集气相色谱法进行间接测定.结果表明,表层海水中DMSOp浓度的变化范围是5.43～18.35 nmol·L-1,平均值为(11.47±0.25)nmol·L-1;DMSOd浓度的变化范围是4.75～43.80 nmol·L-1,平均值为(13.42±0.58)nmol·L-1.相关性分析显示:DMSOp与叶绿素a(Chl-a)、温度、盐度等不存在相关性,而DMSOp/Chl-a比值与盐度存在一定的正相关,表明DMSO在藻细胞内具有渗透压调节功能;DMSOd与细菌、DMSOp浓度不存在相关性,而与DMS浓度存在一定的正相关,表明表层海水中DMSOd的主要来源是DMS的光化学氧化.另外,DMSOp与DMSOd均呈现出明显的周日变化规律,白天时段浓度明显高于夜间时段.