规整型第三电极对三维电极体系性能的影响研究

通过自制的规整型第三电极进行实验,探讨了一种减小三维电极反应器中短路电流的新方法,并研究了不同孔隙率,不同混合方式以及不同实验条件对苯酚废水处理效果的影响。结果表明,规整型第三电极采用活性炭与玻璃珠质量比例在2∶1,投加电解质硫酸钠浓度为5 g/L,电压为7 V,pH为4的情况下电解120 min,对苯酚废水中苯酚的去除率可达到91.73%,比常规乱堆型粒子电极去除率提高了22.5%。     

三维电极处理氨氮废水的电化学反应特性

采用无短路电流的电极粒子串作为三维电极的填充材料,以更好地揭示其电化学反应特性.研究证实在电化学反应过程中涉及到两个阶段,80min前氨氮的去除机理主要是与在粒子电极阴极端产生的羟基自由基发生电氧化反应,80min后少量的中归反应起到协同作用,从而达到更佳的去除效果.实验结果还说明随着槽电压的增大,氨氮去除率不断增大;当电压为25V,pH值为10的情况下得到较大的去除率.     

三维电解法处理苯酚废水的粒子电极研究

用浸渍法制备了分别以Cu、Zn、Ni、Ce、Fe、Co、Mn、Sn等为单组分以及Mn和Sn为双组分氧化物、以γ-Al₂O₃为载体的负载型电催化剂, 并填充于阴阳极间以构成三维电极电催化降解苯酚模拟废水.结果表明, 所选用的几种粒子电极都显示了一定的催化活性, 可不同程度地提高苯酚的去除效率, 其中Mn、Sn单组分和双组分氧化物对苯酚降解具有较高的催化活性, 且Mn与Sn物质的量比为2时双组分金属氧化物的催化活性最高. 在0.25 A的电流下处理150 min, 可使目标有机物的去除率达90.8%, TOC去除率也达到80.7%. 加入·OH清除剂叔丁醇的研究表明, 本体系中苯酚的电催化氧化是由直接氧化和间接氧化的协同作用共同去除.     

三维粒子电极催化氧化活性艳红X-3B实验研究

采用浸渍焙烧法制备了Cu/γ-Al2O3、Cu-Co/γ-Al2O3粒子电极,TiO2/Ti为阳极、石墨为阴极,采用三维电极降解染料模拟废水活性艳红X-3B溶液,考察了粒子电极、槽电压、pH值、电解质浓度等因素对处理效果的影响。实验结果表明:该反应器能够有效的降解X-3B,粒子电极显示了较高的催化活性,双组分粒子电极Cu-Co/γ-Al2O3比单组分粒子电极Cu/γ-Al2O3有着更好的催化效果,降解机制主要是电致·OH的间接氧化和粒子电极表面的直接氧化的协同作用。     

粒子电极对苯酚废水的电催化降解

以溶胶-凝胶法制备了负载型复合金属氧化物Mn-Sn-Sb/γ-Al₂O₃粒子电极,用该粒子电极取代平板电极,对苯酚水溶液进行了电催化降解的研究,并考察了pH,电解质浓度,槽电压,进水ρ(苯酚),反应温度和气体流量等因素对苯酚去除率的影响.结果表明,当反应温度为25 ℃,pH为6.4,气体流量为0.5 L/min,槽电压为6.5 V,电解质浓度为0.025 mol/L时,电催化降解质量浓度为200 mg/L的苯酚水溶液150 min,苯酚去除率为94.0%,催化活性较高.提高进水ρ(苯酚),会使反应表现为自抑制作用;提高温度有利于苯酚电催化氧化的进行,但会增加石墨电极损耗和催化剂溶出量,因此在选择电催化氧化温度时要考虑设备的耐蚀性和电极的稳定性.      

三维电极体系电催化氧化效率的研究

使用三维电极反应器处理不同盐量的草酸模拟废水,以IrO_2-Ta_2O_5/Ti为阳极、5 mm的球状活性炭(granular activatedcarbon,GAC)为填料,在电流密度100 A/m²,极板间距50 mm的条件下,进行电催化氧化过程中化学需氧量(Chemical oxygen demand,COD)、电流效率(Average current efficiency)以及能耗(Energy consumption)的对比,实验结果表明在盐量为0.50%～3.00%的范围内,由于双电层电容的储能作用,提高盐量造成COD去除率有所下降,但能够提高反应末期电流效率,同时由于操作电压的降低可减少反应能耗。通过对比苯酚和草酸的电催化氧化过程证明电催化氧化过程具有较强的氧化有机物的能力。     

三维粒子电极填充方式对焦化废水深度处理能耗的影响

采用钌钛网(Ti/Ru O2)为阳极、钛网(Ti)为阴极、活性炭颗粒为三维粒子电极的电催化氧化装置深度处理焦化废水,通过分析处理效果和能耗研究了三维粒子电极填充方式的影响。结果显示三维悬挂电极填充方式的处理效果和能耗与传统三维电极填充方式相近,但所需材料质量及反应器容积分别为后者的34%与67%。新的填充方式在电流密度2.5 m A/cm2、悬挂电极总质量49.4g、流速100 m L/min的条件下处理120 min后,焦化废水ρ(COD)由99 mg/L降至53 mg/L,COD去除率为46.5%,单位COD处理能耗为68.5 k W·h/kg,吨水能耗为3.15 k W·h/t。     

负载型粒子电极在难降解废水中的研究进展

粒子电极电催化氧化技术是一项高效的污水处理技术,本文介绍了粒子电极反应机理,以催化剂载体为基础进行分类,阐述负载型粒子电极在难降解废水处理中研究现状,并提出了粒子电极在目前应用研究中存在的问题及今后的主要研究方向。     

三维电极电催化氧化处理邻氯苯胺废水的研究

文章用粉末状活性炭作为三维电极电化学反应器的粒子电极,选择石墨板和不锈钢板分别作为阳极和阴极,组成三维电极电化学反应器。文章研究了三维电极电化学反应器对邻氯苯胺废水的电催化氧化效果,探讨了槽电压、溶液初始pH、电解时间、支持电解质浓度、电极极板间距等影响因素对邻氯苯胺废水COD的去除效果。实验结果表明:当槽电压为15.0 V,溶液初始pH为3.0,支持电解质浓度为0.10 mol/L,极板间距为2 cm,电解时间为30 min时,邻氯苯胺废水的COD去除率达到97.50%。通过紫外-可见光光谱扫描发现,由于三维电极电催化氧化作用,邻氯苯胺的苯环断裂,生成一些脂肪族物质。谱图在250~350 nm波长范围内并无其他吸收峰出现,说明溶液在降解过程中并没有生成其他大分子物质。从而证实了三维电极电化学反应器对邻氯苯胺有很好的降解效果。     

三维电极体系对SDBS模拟生活污水的电催化降解

采用三维电极体系对十二烷基苯磺酸钠(SDBS)模拟生活污水进行了降解。考察了分别以阳离子表面活性剂、阴离子表面活性剂和非离子表面活性剂改性高岭土为粒子电极的电催化氧化效果,并探讨了实验过程中吸附与电解的协同作用。实验证明阳离子表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵,CTAB)改性时降解效果最好。在CTAB浓度为0.2 g/L,粒子电极投加量为13 g,SDBS浓度为300 mg/L,不调节pH(pH=9),电流密度50 mA/cm2,Na2SO4投加量2 g时,SDBS去除率和COD去除率分别为92.31%和84.41%。同时还用环境扫描电镜和物理吸附仪对CTAB改性前后的高岭土粒子电极进行了结构表征。     

Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备及可见光光电催化协同降解RhB

制备Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极,应用于可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)光电催化体系中,以RhB为目标污染物,研究了可见光光电催化对RhB的协同降解.实验优化了Fe-Ni-TiO2/AC粒子电极的制备条件,并与活性炭粒子电极、活性炭负载TiO2粒子电极在Vis-3D/EF体系中的光电催化性能进行对比,结果表明:TiO2浸渍液浓度为2g/L,Fe-Ni掺杂比为5:5,Fe:Ni:TiO2物质的量比为0.5:0.5:100的条件下制备的粒子电极在Vis-3D/EF体系中表现出最优的光电催化性能,60min对RhB的去除率达92.58%,优于活性炭粒子电极和活性炭负载TiO2粒子电极.自制粒子电极在Vis-3D/EF体系比在3D/EF体系对RhB的去除率提高29.46%,表现出明显的光催化和三维电极/电Fenton协同处理效果,协同指数为1.18,说明了自制粒子电极应用在Vis-3D/EF组合技术中,实现对RhB的可见光光电协同降解是可行的.     

三维Pd/OMC粒子电极体系电催化泛影酸盐还原脱碘研究

以泛影酸盐(DTZ)的高效还原脱碘为目标,通过硼氢化钠还原法制备钯负载有序介孔碳(Pd/OMC)作为粒子电极,以碳纤维(CFP)电极作为主阴极,建立了三维电极电催化还原体系.该体系在低阴极电位下(-0.6～-0.8 V)可实现电化学/感应电化学的耦合还原,其脱碘速率是单独阴极体系的2.38～3.65倍;在阴极电位高于析氢电位(-1.5 V)时,可实现电化学/感应电化学/化学催化加氢多还原过程协同去除碘代有机物,其反应速率为单独阴极体系的1.27～4.69倍.进一步研究了DTZ初始浓度、Pd/OMC投加量及Pd的负载量对DTZ还原去除的影响.电化学测试结果表明三维电化学体系具有良好的电子传递能力与电还原性能.利用自由基淬灭实验与ESR自由基捕获对活性还原物种分析,表明原子H~*在三维电化学还原脱碘过程中起重要作用.     

F-SnO2/GAC粒子电极的制备及其电催化性能

以颗粒活性炭（GAC）为载体,通过溶胶-凝胶法制备了经F^-掺杂改性的F-SnO₂/GAC粒子电极.采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱（EDS）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、循环伏安曲线（CV）对粒子电极进行了表征.并以罗丹明B（RhB）为目标污染物,考察该粒子电极的电催化性能.结果表明：F-SnO₂纳米颗粒均匀分布在GAC的内外表面,且结晶完整;经F^-掺杂改性后的SnO₂活性组分能够增加反应体系中的转变电荷量,提高电催化活性.当RhB质量浓度为300mg/L、初始pH 3、槽电压为9V、处理30min时,在500℃下煅烧2h的10% F-SnO₂/GAC粒子电极对RhB的脱色率和COD去除率达到了97.6%和89.0%.运用电子自旋共振技术（ESR）确定了电催化过程主要是以羟基自由基（·OH）的间接氧化来实现对污染物的去除.     

Pd/Ti电极上2,4,6-三氯酚还原脱氯:条件优化及降解途径

利用电沉积法制备了Pd/Ti电极,用于2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)的电还原脱氯.采用单因素实验和响应面分析法,探讨了2,4,6-TCP脱氯试验条件;根据实验结果,拟合出了脱氯中各步骤的反应速率常数.结果表明,2,4,6-TCP初始浓度为80mg/L时,优化的脱氯参数为电流为5mA,支持电解质Na2SO4浓度为0.05mol/L,阴极电解液初始pH值为2.40.在优化条件下, 2,4,6-TCP在80min内完全脱氯; 2,4,6-TCP的还原脱氯符合准一级反应动力学,主要脱氯途径为2,4,6-TCP→2,6-DCP→2-CP→苯酚.     

复极性固定床电解槽中粒子电极感应电位研究

对复极性固定床电解槽中粒子电极感应电位进行了研究。结果表明 ,粒子电极材料、无机盐含量和有机物含量均对粒子电极电位有影响。对不同的粒子电极材料 ,粒子电极电位随无机盐含量和有机物含量变化的趋势不同。结果为处理实际有机废水操作参数的选择提供了一定的理论指导     

Investigation of the hydrodynamic behavior of diatom aggregates using particle image velocimetry

The hydrodynamic behavior of diatom aggregates has a significant influence on the interactions and flocculation kinetics of algae. However, characterization of the hydrodynamics of diatoms and diatom aggregates in water is rather difficult. In this laboratory study, an advanced visualization technique in particle image velocimetry (PIV) was employed to investigate the hydrodynamic properties of settling diatom aggregates. The experiments were conducted in a settling column filled with a suspension of fluorescent polymeric beads as seed tracers. A laser light sheet was generated by the PIV setup to illuminate a thin vertical planar region in the settling column, while the motions of particles were recorded by a high speed charge-coupled device (CCD) camera. This technique was able to capture the trajectories of the tracers when a diatom aggregate settled through the tracer suspension. The PIV results indicated directly the curvilinear feature of the streamlines around diatom aggregates. The rectilinear collision model largely overestimated the collision areas of the settling particles. Algae aggregates appeared to be highly porous and fractal, which allowed streamlines to penetrate into the aggregate interior. The diatom aggregates have a fluid collection efficiency of 10%-40%. The permeable feature of aggregates can significantly enhance the collisions and flocculation between the aggregates and other small particles including algal cells in water.     

Investigation on the relationship between the fine particle emission and crystallization characteristics of gypsum during wet flue gas desulfurization process

The relationship between the fine particles emitted after desulfurization and gypsum crystals in the desulfurization slurry was investigated, and the crystallization characteristics varying with the operation parameters and compositions of the desulfurization slurry were discussed. The results showed that the fine particles generated during the desulfurization process were closely related to the crystal characteristics in the desulfurization slurry by comparison of their morphology and elements. With the higher proportion of fine crystals in the desulfurization slurry, the number concentration of fine particles after desulfurization was increased and their particle sizes were smaller, indicating that the optimization of gypsum crystallization was beneficial for the reduction of the fine particle emission. The lower pH value and an optimal temperature of the desulfurization slurry were beneficial to restrain the generation of fine crystals in the desulfurization slurry. In addition, the higher concentrations of the Fe^3 + ions and the F⁻ ions in the desulfurization slurry both promoted the generation of fine crystals with corresponding change of the morphology and the effect of the Fe^3 + ions was more obvious. With the application of the desulfurization synergist additive, it was beneficial for the inhibition of fine crystals while the thinner crystals were generated.     

珠江口三维水质与底泥耦合模型的验证及应用

基于一维河网与三维河口耦合水动力模型,建立了可描述珠江口水体-底泥中营养盐动态变化的三维水质-底泥模型,利用1999年和2006年夏季观测数据对模型进行了验证,在此基础上,模拟分析了珠江口主要水质因子和底泥营养盐通量的分布特征,以及底泥通量对珠江口营养盐输入的贡献.验证结果表明,模型能较好地反映出水体和底泥中的营养盐及溶解氧浓度的时空分布特征,各水质因子的模拟值与观测值的相对误差均小于38%;另外,底泥营养盐通量的模拟值与文献报道的实测结果较为接近,表明模型能合理地刻画出底泥主要生化过程及通量变化特征.模拟结果显示,夏季珠江口氨氮(NH_4~+-N)和活性磷酸盐(PO_4~(3-)-P)通量主要从底泥向水体输送,底泥是水体氮磷元素的源,而硝态氮和亚硝态氮(NO_3~-+NO_2~-,NO23)的通量输送方向则与之相反,底泥呈现“汇”的效应;底泥营养盐通量主要从河口向外海递减,伶仃洋NH_4~+-N、NO23、PO_4~(3-)-P的通量变化范围分别为0.24~8.88、-10.06~-0.14、-0.37~0.41 mmol·m~(-2)·d~(-1),珠江口近海的通量变化范围分别为-0.01~4.14、-1.45~0.68、-0.12~0.09 mmol·m~(-2)·d~(-1).整体而言,底泥营养盐通量对珠江口营养盐输入有明显贡献,夏季经底泥释放进入水体的NH_4~+-N和PO_4~(3-)-P最大相当于陆源总氮、总磷输入量的12%和22%.     

温度对ABR反应器处理效果和微生物群落结构的影响

采用厌氧折流板反应器(Anaerobic baffled reactor, ABR)工艺处理模拟养猪场废水,考察低温(15±1)℃、中温(35±1)℃、高温(50±1)℃等3个温度条件对ABR处理效果和微生物群落结构的影响.同时,在水力停留时间HRT为24 h,进水COD为2000 mg·L^-1的条件下,考察了不同温度条件对ABR系统出水COD、pH、挥发性脂肪酸(Volatile fatty acid, VFA)的影响.最后,采用扫描电镜和荧光原位杂交技术(Fluorescence in situ hybridization, FISH)分别考察了不同温度条件对污泥微生物形态、种群结构和相对丰度的影响.结果显示,中温条件下系统的COD去除率最高,保持在96%以上,而低温和高温条件下系统的COD去除率均在70%左右;温度变化对反应器内pH值的影响不大;VFA含量在中温条件下最低,表示反应器运行最稳定;FISH结果显示,中温条件下系统真细菌和古细菌的总相对丰度最高,比低温和高温条件下分别高出12%和27%.