络合吸收脱除NO体系中FeⅢ(EDTA)的生物还原

利用驯化得到的微生物还原Fe^Ⅲ(EDTA)的研究结果表明,葡萄糖比乙醇和甲醇更适合于作为该体系的碳源;由于硝酸盐在反应过程中对Fe^Ⅲ(EDTA)的微生物还原形成抑制,选择铵盐为微生物生长的氮源;反应最适pH值范围为6~7;温度在30℃~40℃范围之间变化,Fe^Ⅲ(EDTA)还原率相差不大,温度大于40℃以后,还原率随温度升高而下降.碳源量和菌体接种量满足还原反应需要即可,过量碳源或菌体接种量对还原率没有明显的促进作用.在实验考察的浓度范围内,FeⅢ(EDTA)的生物还原符合1级反应动力学,最大反应速率γ_max=1.3 mmol·(L·h)^-1,半饱和速率常数k_m=53.5 mmol·L^-1.     

MoS2强化Fe2+活化单过硫酸盐去除磺胺甲恶唑和还原六价铬的研究

采用二硫化钼（MoS₂）作为助催化剂加入到亚铁离子（Fe²⁺）/单过硫酸盐（PMS）体系,去除溶液中的磺胺甲恶唑（SMX）和还原六价铬（Cr（Ⅵ））,分别对SMX及SMX与Cr（Ⅵ）共存情况下的去除效果进行研究,并考察了MoS₂、Fe²⁺、PMS、SMX投加量对SMX和Cr（Ⅵ）去除效果的影响.结果表明,在[MoS₂]₀=0.9 g·L^-1,[Fe²⁺]₀ =0.3 mmol·L^-1,[PMS]₀=1 mmol·L^-1,[Cr（Ⅵ）]₀=100 μmol·L^-1,[SMX]₀=25 μmol·L^-1,初始pH为3.0的条件下反应30 min时,SMX的去除率和Cr（Ⅵ）的还原率分别达到98.8%和99.2%;实验中MoS₂和Fe²⁺浓度与Cr（Ⅵ）还原率呈正相关,而PMS浓度过高则会抑制Cr（Ⅵ）的还原;MoS₂/Fe²⁺/PMS体系下Cr（Ⅵ）的还原机理不仅与MoS₂还原生成的亚铁离子有关,Cr（Ⅵ）也能够被MoS₂或PMS直接还原.EPR实验表明,MoS₂/Fe²⁺/PMS体系中主要的自由基是SO₄^·-和HO^·.     

硫酸盐还原菌还原U(Ⅵ)的影响因素与机制

在厌氧环境下,改变温度、U(Ⅵ)的初始浓度、pH值、共存离子等因素,进行硫酸盐还原菌（SRB）还原U(Ⅵ)试验,以了解其特性.结果表明,SRB的最佳还原条件为温度35℃、pH值7.0、U(Ⅵ)初始浓度25 mg·L^-1.SRB的最大还原能力为179.1 mg·g^-1.共存离子Mo(Ⅵ)或Ca²⁺初始浓度小于或等于5 g·L^-1时,对SRB还原U(Ⅵ)影响不大;但当其浓度达到20 　g·L^－１时,它们对SRB还原U(Ⅵ)均具有很强的抑制作用.Mo(Ⅵ)对SRB的抑制主要是生理抑制,Ca²⁺是通过和U(Ⅵ)形成稳定的Ca-UO₂-CO₃络合物竞争抑制.试验结果还表明,Ca^2＋浓度低于5 　g·L^－１时未出现停滞期,但其浓度超过20 　g·L^－１时出现了1 d的停滞期.     

膜吸收法脱除电厂模拟烟气中的CO2

以氨基乙酸钾、一乙醇胺和甲基二乙醇胺水溶液为吸收液,研究了聚丙烯膜接触器分离模拟烟气中CO₂的技术.分析了气液流速、吸收剂浓度、烟气CO₂浓度和吸收液CO₂负荷等对传质速率和脱除率的影响.结果表明:1mol·L^-1MEA在流速0.1m·s^-1,烟气流速0.211m·s^-1时,CO₂传质速率高达7.1mol·(m²·s)^-1;1mol·L^-1氨基乙酸钾在流速0.05m·s^-1,烟气流速0.211m·s^-1时,脱除率为93.2%;4mol·L^-1氨基乙酸钾在同样条件下脱除率达98%;而且在试验的较广烟气CO₂浓度范围内,氨基乙酸钾CO₂脱除率保持在90%以上.试验证明膜吸收法既适合目前最为普遍的PF和NGCC烟道气脱除CO₂,也是一种应用广泛、有良好发展前景的CO₂分离法.     

DO浓度对生活污水硝化过程中N2Ｏ产生量的影响

为确定污水脱氮过程中最优的DO浓度和曝气方式,以提高污水处理效率,降低N₂Ｏ产生量,采用实际生活污水应用小试SBR反应器,重点考察了不同DO浓度条件下,硝化效率和硝化过程中N₂Ｏ的产生量.结果表明,当DO浓度恒定为0.4 mg·L^-1时,虽然硝化过程所消耗的能量最低,但其氨氮氧化的速率较低.提高DO浓度,氨氮氧化速率可随之升高.低氨氮生活污水硝化过程中仍有N₂Ｏ产生.DO浓度为0.4 mg·L^-1 和0.9 mg·L^-1时,污水N₂Ｏ产生量(以N计)分别为1.5 mg·L^-1和1.6 mg·L^-1;而DO浓度为1.5 mg·L^-1和2.0 mg·L^-1时,N₂Ｏ产生量则分别降低至0.5 mg·L^-1和0.4 mg·L^-1.当DO浓度高于1.5 mg·L^-1后,继续提高DO浓度,氨氮氧化速率升高的速率变缓,同时N₂Ｏ产生量大幅降低.因此,从提高污水脱氮效率节能降耗和控制N₂Ｏ产生量2个角度考虑,生活污水脱氮过程中控制DO浓度在1.5 mg·L^-1较为适宜.     

亚硫酸氢盐强化微量Fe2+活化过二硫酸盐降解扑热息痛

Fe²⁺可激活过二硫酸盐（PDS）快速产生硫酸根自由基（SO₄^-·），但Fe²⁺会快速转化为低活性的Fe³⁺，且Fe²⁺的投加量普遍较大，限制了该体系的广泛应用.采用亚硫酸氢盐（BS）强化微量Fe²⁺-PDS体系降解水中的扑热息痛（APAP）.结果表明，投加BS可促进Fe²⁺-Fe³⁺的循环，明显改善Fe²⁺-PDS体系对APAP的降解效果，在最优条件下（PDS=0.6 mmol·L^-1；BS=0.4 mmol·L^-1；Fe²⁺=10 μmol·L^-1；pH=4）下，APAP （4 μmol·L^-1）可在180 s内被完全降解.同时，APAP的降解速率随BS （0~0.6 mmol·L^-1）和PDS （0.2~1.5 mmol·L^-1）浓度的增大而升高，适量提高Fe²⁺浓度可促进APAP的降解，但增加BS的投加次数对降解速率影响不大.HCO₃^-与HPO₄^2-明显抑制了体系降解APAP的效率，Cl^-和NO₃^-有轻微抑制作用，腐殖酸（HA）则影响不大.通过淬灭实验和电子顺磁共振波谱检测，证实了体系中SO₄^-·、·OH和单线态氧的产生，其中SO₄^-·是降解APAP的主要活性物种.利用三维荧光光谱技术对APAP降解过程进行了表征，表明APAP降解产物具有荧光特性.此外，还鉴定出5种中间产物，并提出了3种可能的降解途径.体系在实际水体中的效能低于超纯水中的表现，但延长反应时间可明显增强降解效果，表明BS-Fe²⁺-PDS体系是一种有前景的有机污染物降解方法.     

COD/SO42-值对硫酸盐还原率的影响

研究利用 UASB反应器考察了 COD和硫酸盐浓度的比值对硫酸盐还原的影响 ,同时分析了硫酸盐还原菌和产甲烷菌对COD的竞争情况 .发现在 HRT为 3.8h,SO₄^2- 负荷为 6～7kg·( m³· d)^-1,SO₄^2- 浓度为 1000mg·L^-1 条件下 :1在 COD不足时 ,SRB与 MPB在竞争中占微弱优势 ;对于产甲烷活性比较好的厌氧污泥要经过较长的时间 ,SRB才能确立优势菌种的地位 .2 COD/ SO₄^2- 比值决定了 SO₄^2- 的去除率 .比值等于2时 ,SO₄^2- 的还原率在 95%以上 ;当比值为 1.5时 ,SO₄^2- 还原率为 75% ;当比值为 1时 ,SO₄^2-的还原率为 60 % .     

过量无机氮造成的富营养化对孔石莼存在下海水无机碳体系的影响

通过室内模拟培养,研究了孔石莼存在下过量无机氮对水体无机碳体系变化的影响及其机制.结果表明,无机氮的添加均会导致水体DIC、HCO^-₃和P(CO₂)的减少,pH和CO^2-₃的增加.当NO^-₃-N和NH⁺₄-N浓度分别低于71 μmol·L^-1和49.7 μmol·L^-1时,随着营养盐浓度的增加,水体无机碳体系各组分的变化幅度增大,其中以NO₃-3和NH₄-3组变化最为明显,至实验结束DIC分别较空白组下降了151 μmol·L^-1和232 μmol·L^-1;当NO^-₃-N和NH⁺₄-N浓度分别高于355 μmol·L^-1和248.5 μmol·L^-1时,则随着浓度的增加无机碳各组分的变化幅度减小.对无机碳的减少与孔石莼的生长(Δm)做相关性分析发现,二者密切相关(R=-0.91, P<0.000 1,n=11),当营养盐浓度促进孔石莼的生长时,水体DIC浓度下降,孔石莼干重增加;反之,当营养盐过量时,则会对其产生毒性作用,抑制其对无机碳的吸收.NH⁺₄-N对海水无机碳体系的影响较NO^-₃-N明显.     

Ag/Fe催化还原体系处理水体中氯代烃的研究

研究了水体中的三氯甲烷(CF)、四氯化碳(CT)、1,1,1-三氯乙烷(1,1,1-TCA)、1,1,2,2-四氯乙烷(1,1,2,2-TeCA)、六氯乙烷(HCA)、三氯乙烯(TCE)、四氯乙烯(PCE)在Ag/Fe以及Fe⁰还原体系中的还原脱氯反应.结果表明,Ag的加入会明显提高氯代烃的还原脱氯速率,铁表面积浓度为150 m²·L^-1时,如果单独使用Fe⁰,CF、CT、1,1,1-TCA、1,1,2,2-TeCA、     

Fenton试剂处理废水中各影响因子的作用机制

以洗胶废水为研究对象初步研究了 Fenton试剂处理有毒有机废水时各影响因子的作用机制 ,通过正交实验确定了 Fen-ton反应各种影响因子的最佳操作条件为 :[H₂O₂]=0.2 mol· L^-1、[Fe²⁺]=40 mmol· L^-1、反应温度 85℃ ,反应时间 60 min、反应体系的 pH值为3左右 .此条件下废水 COD的去除率普遍大于 80% .试验发现紫外光和配体络合物可提高 Fenton试剂对有机物的降解能力 .在各影响因子与 COD去除率的关系曲线基础上 ,分析了混合废水中各影响因子的作用机理和综合反应机理的关键及控制步骤 ,提出了改进的思路 .     

烟气脱氮体系中络合吸收剂的氧化还原过程

在填料吸收塔中,考察NO和O₂共存时,NO浓度、O₂含量对脱氮效率、Fe^II(EDTA)氧化速率以及Fe^III(EDTA)生物还原速率的影响,并对该系统的主要反应过程进行了分析.结果表明,同时吸收NO可促进Fe^II(EDTA)的氧化,当进气NO浓度由0增至500cm³/m³时,表观氧化反应速率常数由0.00451min^-1增至0.00604min^-1;Fe^II(EDTA)的氧化反应对于O₂含量为1级反应,表观氧化速率常数与O₂含量成线性关系;增加气体中NO浓度或O₂含量均会使Fe^III(EDTA)的生物还原反应速率下降;微生物对氧化中间产物的还原可以减缓NO对Fe^II(EDTA)氧化的促进作用,因而气相中NO和O2共存时对Fe^III(EDTA)生物还原的影响小于各单一组分存在时的影响之和.     

Dissimilatory reduction of FeIII (EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption

In the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption, it is an obstacle that ferrous absorbents are easily oxidized by oxygen in the flue gas to ferric counterparts, which are not capable of binding NO. By adding iron metal or electrochemical method, Fe^Ⅲ (EDTA) can be reduced to Fe^Ⅱ(EDTA).However, there are various drawbacks associated with these techniques. The dissimilatory reduction of Fe^Ⅲ(EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal by metal chelate absorption was investigated. Ammonium salt instead of nitrate was used as the nitrogen source, as nitrates inhibited the reduction of Fe^Ⅲ due to the competition between the two electron acceptors. Supplemental glucose and lactate stimulated the formation of Fe^Ⅱ more than ethanol as the carbon sources. The microorganisms cultured at 50~C were not very sensitive to the other experimental temperature, the reduction percentage of Fe^Ⅲ varied little with the temperature range of 30-50℃.Concentrated Na2 CO3 solution was added to adjust the solution pH to an optimal pH range of 6-7. The overall results revealed that the dissimilatory ferric reducing microorganisms present in the mix-culture are probably neutrophilic, moderately thermophiUc Fe^Ⅲ reducers.     

EDTA在植物修复复合污染河道疏浚底泥中的调控作用

通过温室盆栽试验,在黑麦草修复重金属(Zn,Pb,Cu,Cd,Ni)-有机物复合污染的城市排污河道疏浚底泥的过程中投加3mmol·kg^-1EDTA(分1次、2次、3次投加),研究了对黑麦草生长及重金属积累、底泥特性和TOC的影响.结果表明,投加EDTA:①增加了黑麦草体内积累的重金属数量,其中分3次投加的效果最为显著,Pb,Zn,Cu,Ni,Cd在地上部分的积累量分别较对照增加了2.74、1.99、1.59、1.55和7.78倍;分3次投加明显降低了黑麦草的叶绿素含量,1次投加叶绿素含量没有明显变化.②对底泥的pH没有明显的影响,但显著增加了底泥中NH₄OAc提取态和DTPA提取态的重金属量.③底泥大颗粒体积百分比变大;其中分3次投加底泥颗粒体均粒径增大、比表面积减小、晶格强度减小,有助于底泥颗粒释放吸附的重金属.④提高了底泥中微生物的数量,其中分2次、3次投加,微生物数量是对照试验的1.33和1.47倍;明显降低了底泥的脲酶活性,但对过氧化氢酶活性的影响不明显.⑤增加了底泥的TOC含量.     

海水无机碳对过量无机氮输入引起的富营养化响应的模拟研究

模拟研究了在添加过量无机氮造成海水的富营养化条件下,水体pH、无机碳体系、海-气CO2通量的变化过程,探讨了海水无机碳对过量无机氮输入引起的富营养化响应机制.结果表明, NO-3添加组中,当浓度≤37.60μmol·L-1,时, HCO-3、p(CO2)增加, pH、CO2-3下降;当浓度≥188μmol·L-1,时,则正好相反. NH 4添加组中,当浓度≤25.20μmol·L-1时能够明显促进水体HCO-3、p(CO2)减少, pH、CO2-3增加,水体表现为吸收大气CO2;当浓度≥126μmol·L-1时,水体表现为向大气释放CO2,且强度随浓度的增加而增强. N0-2添加组中,当N0-2浓度在7.90μmol·L-1时, HCO-3、p(CO2)呈明显的下降趋势, pH、CO2-3则随时间明显增加,水体表现为吸收大气CO2且强度随时间的增加而增强,而当N0-2高于和低于此浓度时,无机碳变化不明显.水体Chl-a较对照组的增加量(△Chl-a)与△p(CO2)具有很好的负相关关系(r=-0.87, p<0.0001, n=16),表明造成以上差异的原因与水体中浮游植物在不同形式不同浓度无机氮作用下对水体无机碳利用性不同有关.     

FeⅡ(EDTA)络合协同RDB去除NO废气效能及过程分析

为进一步提高一氧化氮(NO)的去除效率,在新型生物转鼓反应器(rotating drum biofilter,RDB)中,以FeⅡ(EDTA)络合协同RDB生物转鼓的耦合技术强化难水溶性NO的气液传质速率,提高生物还原效能为目标进行了研究.结果表明,适量FeⅡ(EDTA)被添加到RDB底部营养液后,能迅速吸收气相中的NO并生成FeⅡ(EDTA)-NO络合物,进而可通过反硝化实现同步脱氮和络合剂再生.在转速0.5 r.min-1、空床停留时间(EBRT)57.7 s、温度30℃、pH 7～8的实验条件下,RDB的净化效能随络合剂的投加而显著改善;FeⅡ(EDTA)质量浓度从0增至500 mg.L-1后,NO去除率从61.1%提高到97.6%,去除负荷从16.2 g.(m3.h)-1上升到26.7 g.(m3.h)-1.分析了FeⅡ(EDTA)络合协同净化NO的反应过程,建立了NO净化效率与FeⅡ(EDTA)添加浓度的关联方程,可较好地拟合实验数据.     

水中无机阴离子对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H₂O₂工艺对直链烷基苯磺酸钠（LAS）的去除效果以及水中常见无机阴离子对LAS降解的影响和机理.结果表明,UV/H₂O₂工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型.在H₂O₂投加量为8 mg·L^-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.018 0 min^-1和0.012 2 min^-1;NO^-₃、Cl^-、SO^２－₄和HCO^-_３对LAS光降解有抑制作用,4种离子在浓度分别为5、10、15　mmol·L^-1时,对LAS光降解的抑制程度均为HCO^-_３>NO^-₃>Cl^->SO^２－₄;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果.     

氨氧化菌混培物在O2/微量NO2下的氨氧化动力学

运用序批式试验,在无分子氧条件下,确定了好氧氨氧化菌的NO₂型氨氧化动力学方程,得到了最大氨氧化速率［q_NO2,max=0.144　mg·(mg·h)^-1］、二氧化氮半饱和常数(k_NO2=0.821 μmol·L^-1）和二氧化氮抑制性常数（k_i=1.721 μmol·L^-1）.在微量NO₂气体中添加2% O₂氧气后,氨氧化速率明显提高,最大氨氧化速率发生在体积分数2% O₂和50×10^-6 NO₂的条件下,达到0.198 　mg·(mg·h)^-1.在21%　O₂和微量NO₂条件下,氨氧化速率继续大幅度提高;在21%　O₂和100×10^-6　NO₂时氨氧化速率达到0.477 　mg·(mg·h)^-1,比无NO₂空气曝气条件下氨氧化速率高3倍.提出了NO₂表观强化氨氧化函数的概念,建立了在O₂和微量NO₂混合气体下的氨氧化动力学方程,利用2%　O₂和微量NO₂条件下的实验结果验证了动力学方程,讨论了NO₂强化氨氧化的机理.     

水体系中EDTA-Fe(Ⅱ)/Ｋ２Ｓ２Ｏ８降解敌草隆的研究

对水体系中EDTA-Fe(Ⅱ)/K2S2O8降解敌草隆的方法进行了研究.在综合考虑经济性和降解率的前提下,提出了反应的最佳条件:K2S2O8初始浓度为2.0 mmol·L-1, Fe(Ⅱ)初始浓度为1.0 mmol·L-1, EDTA初始浓度为0.5 mmol·L-1,反应时间为300 min, pH=7.0,最终0.1 mmol·L-1,敌草隆降解率可达67.6%.同时,采用分子探针竞争实验鉴定了体系中产生的硫酸根自由基和羟基自由基,并采用LC/MS法鉴定了敌草隆的主要降解产物,从而探讨了敌草隆在EDTA-Fe(Ⅱ)/K2S2O8体系中可能的降解途径.     

络合剂Fe(Ⅱ)EDTA对微藻络合体系的影响

高昂的微藻培养成本限制了微藻能源的大规模工业化生产。从降低微藻培养成本的角度出发,将能源微藻的培养与烟道气中脱除NO的两个过程耦联,并使用络合剂Fe(Ⅱ)EDTA提高NO吸收效率。研究通过设置不同的络合剂浓度来观察NO的去除效果和对藻细胞生长、油脂积累的影响。实验发现,络合剂会被系统中的氧化剂氧化而失去络合能力,但微藻可将Fe(Ⅲ)还原成Fe(Ⅱ),系统达到Fe(Ⅱ)浓度平衡,具备持续高效去除NO的能力。当络合剂浓度为20 mmol/L时,系统出口处检出的NO浓度为93 mg/L,NO去除率为76.75%。实验结果还发现,高浓度络合剂不利于微藻细胞的生长和油脂积累,系统反应24 h后两种对应的光密度(OD值)和油脂含量分别为0.82、9.93%和0.69、8.89%。因此,在构建微藻-络合剂体系中,初始络合剂浓度应兼顾NO的去除和细胞生长代谢、油脂积累,使系统效果达到最优。