北京市大气中CO的浓度变化监测分析

CO是城市大气中一种重要的污染物,在城市和区域的光化学反应中起着重要的作用.用装配氢火焰离子化检测器(FID)的HP5890II气相色谱(GC)方法,以每10min的采样频率,在北京中科院大气物理研究所325m气象环境观测铁塔上(39°9′N,116°4′E),对北京城市大气CO浓度进行了连续监测,时间为2004-01～2004-12.结果显示北京城市大气CO浓度日变化呈双峰型,1d之中出现2个高峰期,早晨07:00～08:00和夜晚22:00～23:00,最高浓度值分别达到13.8mg·m-3,17.1mg·m-3.不同季节CO的日变化存在差异:冬季、秋季的日变化幅度大,而夏季、春季的日变化幅度小.秋季、冬季早晨上班高峰期后CO浓度下降快,春季、夏季上班高峰期后CO浓度下降慢.CO的这种日变化是由地表排放源和气象条件共同决定的.另外,CO存在明显的季节变化,总的表现为浓度最高值出现在冬季12月份(4.0±3.4)mg·m-3,浓度最低值出现在5月份(1.7±0.7)mg·m-3.整个观测期间1a的平均浓度为(2.6±1.9)mg·m-3,采暖期平均浓度为(3.5±2.6)mg·m-3,非采暖期平均浓度为(2.2±1.2)mg·m-3.     

珠江三角洲大气中甲基叔丁基醚的污染特征研究

应用先进的大气采样罐、大气样品预浓缩技术和气相色谱/质谱联用仪器,采取长期观测和加强观测方法详细地研究了珠江三角洲大气环境中MTBE的污染浓度水平及其时空分布特征.结果表明,①目前该地区的工业区、交通区以及居住、商业和交通混合区等大气环境中普遍能够检测出MTBE污染物,长期观测的小时浓度均值变化范围从0～1.250 μg·m^-3,夏季污染较冬季更为严重,高浓度的MTBE污染物主要集中在城区,郊区显著受到上风向城市和周边城市污染源排放的影响.②夏季加强观测期间,广州市区的日均浓度为(1.520±0.370) μg·m^-3,约为其下风向郊区花都测点的7倍和清洁区从化监测点的100倍.城区呈现早晚2个污染物浓度峰值,夜间为平均浓度最低值时段,而郊区夜间反而出现高浓度峰值.③冬季加强观测期间,广州市城区的日均浓度为(0.950±0.240) μg·m^-3,为其下风向郊区新垦测点的3.6倍,出现多个峰谷,城区在18:00～22:00点均具有较高的污染物浓度,郊区则在次日的04:00～10:00点具有相对较高的污染物浓度.④在光照比较弱的时段市区交通干线附近的大气MTBE浓度随着距地面高度增加而降低,而在光照比较强的时段则随着距地面高度增加反而有所上升,反映出市区近地面大气MTBE污染物除了主要来自机动车尾气排放之外,还有明显的大气光化学反应生成的二次污染物来源.     

北京城市大气CO2浓度变化特征及影响因素

北京大气CO₂浓度日变化强烈,全年北京时间15:00时前后为全天最低值,最高值则出现在夜间,日变化幅度为23.2～39.0μmol·mol^-1,夏季和秋季日变化幅度比冬季和春季大.北京城区大气CO₂浓度季节变化明显,最大值出现在冬季,月平均浓度为421.5～441.0μmol·mol^-1;最小值则在夏季,月平均浓度367.4～371.6μmol·mol北京CO₂浓度的季节变化幅度明显高于附近的华北兴隆区域站和瓦里关山大陆本底站等的相应值,其原因是北京CO2浓度季节变化主要受人为取暖活动控制,同时植被的季节变化也起一定作用.1993～1995年北京大气CO₂浓度上升较快,平均增长率为3.7%·a^-1,1995年平均浓度达到最高,为409.7±25.9μmol·mol,随后缓慢下降.     

北京地区大气氨时空变化特征

在北京城区和上甸子本底地区分别开展了为期3a和1a的NH₃在线观测,并结合风向、风速、温度、相对湿度等气象因素的变化特征,分析了北京地区NH₃浓度水平、年季特征及影响因素.结果发现,北京城区和本底地区的NH₃年均浓度分别为（32.5±20.8）×10^-9V/V和（11.6±10.3）×10^-9V/V,北京城区的NH₃浓度高于大多数国内外主要城市和地区的NH₃浓度水平.城区和本底地区NH₃浓度年变化特征为夏季高,分别为（34.1±6.8）×10^-9V/V和（11.1±2.2）×10^-9V/V,冬季低,分别为（19.7±9.3）×10^-9V/V和（2.4±0.6）×10^-9V/V.NH₃的日变化特征受气象因素影响明显,其结果表明,春季城区NH₃浓度峰值出现在15：00,而本底地区受西南风影响在20：00达到峰值;夏季城区NH₃浓度最高值在7：00出现,本底地区则呈现双峰值（分别在09：00和22：00）;秋季城区和本底地区的日变化规律一致,均在22：00出现峰值;冬季城区的峰值出现时间晚于本底地区,峰值分别出现在23：00和20：00.西南风是造成本底地区NH₃浓度升高的主要原因,春季和夏季,随着西南向风速的增大,NH₃浓度显著升高.城区的NH₃浓度则主要受到局地排放的影响.浓度权重轨迹法的研究结果发现,北京、天津、河北及河南北部地区是影响北京地区大气NH₃的主要源区.     

兰州城市和远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2010年9月至2011年8月的黑碳气溶胶观测资料,分析了兰州市区和郊区黑碳气溶胶的浓度变化特征.结果表明:市区的年平均黑碳浓度要远大于郊区.日变化都呈明显的双峰结构,最大值出现在08:00~10:00,最小值出现在16:00左右;对于月最大频数浓度的年变化,市区和郊区均是5月黑碳浓度最小,其值分别为1143和932ng/m3,1月黑碳浓度最大,分别为10230和5063ng/m3;市区的周变化较郊区明显;沙尘条件下黑碳气溶胶浓度值低于当月的日均值.     

北京大气中BTEX的观测分析与研究

采用二步深冷浓缩与气相色谱/质谱联机对北京大气中的苯类物质(BTEX) 进行了长期连续观测.最近4年观测数据表明:日变化有双峰和3峰变化,冬、春季呈现与交通高峰期吻合的双峰变化,即上午08:00至10:00和下午17:00前后各出现一个高值;秋季日变化中,夜间22:00出现第3峰值;夏季日变化呈3峰型,最大峰值在正午前后.2000～2002年BTEX月平均总浓度为(44.1±24.5) nmol/mol(碳单位),季变化峰值出现在夏季.年际变化趋势中,北京大气BTEX的总平均浓度从 1999 年到2002年大幅度下降.     

2016年长三角城市群O3浓度的时空变化规律

基于2016年长三角城市群40个城市的监测数据,利用空间内插、空间自相关分析、热点分析等地统计分析方法,研究了2016年长三角城市群O₃浓度的时空变化规律.结果表明：2016年长三角城市群O₃平均超标天数比例为8.8%,O₃已成为造成长三角城市群空气污染的仅次于PM_2.5的重要污染物;夏、春、秋、冬季O₃浓度依次递减,由于梅雨的影响,O₃月均浓度变化曲线呈M型分布,2个峰值出现在5月和8月,谷值出现在6月;O₃超标主要发生在4~9月,超标天数占全年的98.1%,月均超标天数比例为17.3%;O₃浓度具有明显的空间分异规律,大体呈东北高西南低的态势,过杭州和马鞍山的直线可将长三角城市群O₃浓度划分为高值区和低值区,杭州-马鞍山线以东是O₃高污染城市聚集区,尤以环太湖经济圈最为严重.O₃浓度的空间分布格局与长三角城市群经济发展格局大体一致;O₃浓度具有空间集聚规律,4~7月O₃热点集中分布在环太湖经济圈至上海区域,受东南季风加强的影响,8~9月热点西移至以南京为中心的区域.     

我国4个WMO/GAW本底站大气CH4浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2009～2010年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙凤山这4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CH4进行了在线观测.临安站在所有季节中CH4浓度都表现出类似的日变化趋势,即浓度在每日～05:00(北京时间)达到最高值,在～14:00为最低.夏季龙凤山站CH4浓度表现出类似的规律,但其日变化振幅较大,达到216.8×10-9(摩尔分数,下同).上甸子站春、秋、冬季CH4浓度呈现类似变化趋势,但夏季日平均值较高,在晚间～20:00达到最高值,瓦里关站四季CH4浓度日变化均不明显.3个区域本底站(临安、上甸子和龙凤山)全年CH4本底浓度存在明显的变化,临安站CH4本底浓度在7月达到全年最低水平.龙凤山站则表现出相反的趋势,在8月达到全年最高值,其全年浓度表现出"W"型变化.冬季龙凤山和上甸子站CH4浓度高于春季和秋季.瓦里关站全年浓度变化较小,月平均浓度振幅仅为11.5×10-9.临安、上甸子和龙凤山3个区域本底站夏季CH4非本底数据占总数据的比例>70%.为分析气团传输的影响,对4站夏季高浓度时刻(瓦里关:CH4>1 870×10-9,龙凤山CH4>2 100×10-9,临安CH4>2 150×10-9,上甸子CH4>2 050×10-9)对应的气团轨迹进行聚类分析表明,夏季出现的高浓度CH4观测数据可能主要由气团传输所引起.     

Characteristics of indoor/outdoor PM2.5 and elemental components in generic urban, roadside and industrial plant areas of Guangzhou City, China

Quantitative information on mass concentrations and other characteristics, such as spatial distribution, seasonal variation, indoor/outdoor （I/O） ratio, correlations and sources, of indoor and outdoor PM2.5 and elemental components in Guangzhou City were provided. Mass concentration of PM2.5 and elemental components were determined by standard weight method and proton-induced X-ray emission （PIXE） method. 18 elements were detected, the results showed positive results. Average indoor and outdoor PM2.5 concentrations in nine sites were in the range of 67.7-74.5μg/m^3 for summer period, and 109.9-123.7 μg/m^3 for winter period, respectively. The sum of 18 elements average concentrations were 5362.6-5533.4 ng/m^3 for summer period, and 8416.8-8900.6 ng/m^3 for winter period, respectively. Average concentrations of PM2.5 and element components showed obvious spatial characteristic, that the concentrations in roadside area and in industrial plant area were higher than those in generic urban area. An obvious seasonal variation characteristic was found for PM2.5 and elemental components, that the concentrations in winter were higher than that in summer. The I/O ratio of PM2.5 and some elemental components presented larger than 1 sometimes. According to indoor/outdoor correlation of PM2.5 and element concentrations, it was found that there were often good relationships between indoor and outdoor concentrations. Enrichment factors were calculated to evaluate anthropogenic versus natural elements sources.     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

北京大气PM10中水溶性氯盐的观测研究

氯盐是大气气溶胶中重要水溶性无机盐,对2004年全年北京大气可吸入颗粒中氯盐的变化进行了监测,结果表明北京大气中可溶性氯盐的年均值在(3.1±1.7)μg·m^-3,采暖期平均浓度为(4.6±2.1)μg·m^-3,非采暖期平均浓度为(2.6±1.6)μg·m^-3.最低值出现在5月,为(1.3±0.8)μg·m^-3;最高值出现在12月,为(5.8±5.3)μg·m^-3.日变化在秋冬季多为白天浓度低,晚上浓度高,夏春季多呈现上午高,下午低的特征;季节变化呈现秋冬季高,春夏季低的特点.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

珠江三角洲气溶胶中有机污染及控制对策

珠江三角洲5个主要城市和地区,气溶胶中类脂质产率为1.50~61.04μg/m3,广州市秋季气溶胶类脂质产率最高(平均36.85μg/m3),澳门次之,香港春季较广州春季类脂质产率稍低,而深圳夏季比广州夏季高,珠海冬季最低。区内气溶胶中检出80多种多环芳烃(PAH),优先控制PAH的浓度为1.32~228.56ng/m3,分布规律基本同类脂质产率,但是澳门和香港的优控PAH浓度较低,分别为9.02~40.52ng/m3和0.68~14.88ng/m3。与国外一些城市对比,区内有机污染比较严重,主要来自汽车尾气排放。控制有机污染的最重要的途径是给机动车安装催化净化装置和建立相应的法律。      

北京部分地区大气PM10中多环芳烃的季节性变化

采集了北京城乡结合部和郊区 2003 年 4 个季节大气 PM10样品,用超声萃取-GC/MS 技术分析了其多环芳烃的组成.结果表明,17 种母核多环芳烃总量在8.46~296.57ng/m3之间,城乡结合部的浓度是郊区的1.02~1.58倍.PAHs总量的季节性变化与采样时环境温度显示出较好的负相关性,即冬季>秋季>春季>夏季.郊区和城乡结合部冬季 PAHs 总量分别是夏季的 22.25 倍和 34.41 倍,显示了燃煤取暖对北京冬季大气 PAHs 污染的贡献极为显著.运用多种多环芳烃比值综合判断,北京大气 PM10中 PAHs 主要以燃煤和机动车尾气混合来源为主,石油源和木材燃烧源的贡献较小.     

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

奥运时段北京及近周边区域空气污染观测与比对分析

为研究奥运时段北京与近周边区域空气质量的相互影响,评价区域污染源协同减排对奥运时段北京空气质量的作用,寻求北京空气污染预警的有效途径,2008-06-01～2008-10-03在北京奥运村以及近周边的河北涿州、廊坊、香河、燕郊进行了空气污染联网观测.结果表明,夏秋季节北京和近周边首要污染物均为颗粒物,北京和周边可吸入颗粒物(PM10)平均质量浓度分别为(114±66)μg/m3和(128±59)μg/m3;细粒子(PM2.5)质量浓度则分别为(77±47)μg/m3和(81±51)μg/m3;臭氧质量浓度小时最大值的平均分别为(164±52)μg/m3和(165±55)μg/m3;NOx分别为(58±23)μg/m3和(25±14)μg/m3.相对于6月,奥运会时段(8月8日～8月24日)北京地区PM10、PM2.5、O3、NOx的浓度分别下降69%、62%、18%和41%,残奥会时段(9月6日～9月17日)PM10、PM2.5、O3、NOx的浓度分别下降56%、49%、17%和16%.北京大气中细粒子浓度受周边影响严重,而NOx有向周边扩散的潜势,夏季臭氧则表现出区域污染的特征.结合气象要素分析表明,近周边区域联网观测,有助于北京空气质量预警研究,并可为区域协同防控空气污染提供科学支撑.     

广州市大气气态总汞含量季节和日变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(tekran 2537B),于2010-11~2011-11对广州市大气气态总汞(TGM)进行了连续1a的观测.结果表明,广州市大气气态总汞的年平均含量为(4.86±1.36)ng/m3,表明该地区受到了一定程度的大气汞污染.TGM浓度按季节表现为:春季>冬季>秋季>夏季.TGM污染呈现春高夏低的现象,气象因素如边界层、静止风是影响其季节分布不同的主要原因.日变化趋势为中午最低,早晚出现2个高峰,边界层和温度对TGM日变化有很大影响.对广州市大气气态汞的可能来源分析结果表明,TGM主要来源于本地人为排放,其中市内燃煤电厂和水泥厂等人为源排放可能是广州市大气气态总汞的主要来源.     

广州市大气气溶胶中水溶性有机物的季节变化

采用BSTFA 衍生化预处理和GC/MS 分析技术, 于2002─2003年对广州市荔湾区大气气溶胶中的水溶性化合物进行了定量检测.结果表明,水溶性化合物呈现一定的季节变化趋势.脱水糖类在春、夏、秋、冬的质量浓度分别为132.06,160.58,301.70和244.90 ng/m3,左旋葡聚糖的秋季质量浓度达到234.9 ng/m3,表明存在大量的生物质燃烧;以葡萄糖、蔗糖为代表的糖类化合物主要来源于生长在土壤中的植物,其进入气溶胶中的主要途径是农作物的耕作和收割、风的侵蚀以及交通等,秋季质量浓度较高可能与植物落叶和秸秆燃烧有关;二酸的质量浓度在冬季达到最大值,可能与广州的气象条件有关.广州夏季盛行西南风,降雨较多,而冬季通常逆温少雨,造成二酸质量浓度升高.      

基于GF-4卫星的长三角城市群PM2.5遥感反演

基于静止卫星高分四号（GF-4）遥感数据,利用6SV辐射传输模型与暗目标算法进行高空间分辨率气溶胶光学厚度（AOD）遥感反演;在此基础上,结合地面监测站大气细颗粒物（PM_2.5）浓度、气象资料等数据,采用物理订正方法及线性混合效应模型,实现长三角城市群区域大尺度空间连续的PM_2.5浓度遥感反演;最后利用十折交叉验证法对反演精度进行验证.结果表明：GF-4反演的AOD结果分辨率较高,空间连续性好,与AERONET地基监测相关性R达到0.82;利用GF-4 AOD的PM_2.5估算模型精度较高,模型估算PM_2.5浓度与地面实测数据拟合度R²为0.74;在分春夏秋冬4个季节建模情景下,交叉验证R²依次为0.67,0.59,0.63和0.72,平均绝对误差MAE为10.40,7.42,10.10,13.34μg/m³,表明GF-4卫星适用于区域PM_2.5浓度监测.     

北京市农业大棚冬季燃煤散烧污染排放估算

选取北京农业种植的典型区域,使用高分辨率影像对2013年冬季、2014年夏季及2014年冬季的三期农业大棚进行了精细化提取,分析了污染物空间分布特征.在此基础上,通过现场调查的方式获取了蔬菜、瓜果、水果、花卉以及其他类五种不同种植类别农业大棚的燃煤系数,估算了北京市典型区农业大棚的燃煤散烧量及污染物排放量.结果表明:以面积为衡量指标,北京市农业大棚主要集中在城乡结合部,南部区域量多面广,而北部区域分布集中、规模较大,受城市扩张影响,农业大棚呈现重心向外转移的变化趋势.选取大兴、通州、昌平以及海淀4个区作为典型区,通过实地调查发现其他类农业大棚燃煤系数最大,达到15.0 kg/(m2·a),瓜果、水果、蔬菜及花卉燃煤系数依次为8.2、3.5、3.4及1.7 kg/(m2·a).北京典型区农业大棚燃煤量为3.4×104 t,全市农业大棚的燃煤总量约为5.2×104 t.结合农业大棚活动水平与污染物排放因子估算2014年北京市农业大棚燃煤散烧的PM₁₀、PM_2.5、NO_x及SO₂排放量分别为623.7、516.2、98.3及184.0 t.将2013—2014年冬季持续存在、夏季未被拆除的大棚定义为长期持续性大棚,核算发现,长期持续性大棚PM₁₀、PM_2.5、NO_x及SO₂排放量分别为399.7、482.9、76.1及142.5 t.