华北地区南部城市秋冬季黑碳来源解析——基于改进后的黑碳仪模型

为分析华北地区南部城市漯河市秋冬季黑碳(BC)浓度和来源的变化特征,使用7波段黑碳仪(AE33)于2022年9月1日～2023年2月28日在漯河市测量BC浓度,并使用改进后的钾离子动态约束黑碳仪模型进行源解析.此外,对元旦及春节期间烟花爆竹燃放对e BCEC和K+的影响进行分析,以期对华北南部城市的BC污染控制提供合理的建议.结果表明,漯河市秋冬季e BCEC平均浓度为3.62μg/m³,冬季浓度(5.17μg/m³)约为秋季浓度(2.15μg/m³)的2.4倍.e BCEC昼夜浓度变化呈双峰型,峰值出现在8:00和21:00.使用改进后的黑碳仪模型解析出秋冬季BC主要来自化石燃料燃烧的贡献(74.69%±15.63%),其次为生物质燃烧贡献(25.31%±15.63%),控制化石燃料燃烧源对BC污染的改善更加有效.元旦、元宵节和春节等烟花爆竹燃放时段e BCEC的浓度均值分别为11.45、8.42和8.12μg/m3,分别为非烟花爆竹时段的2.6、1.9和1.8倍;春节、元宵节和元旦烟花爆竹燃放时段K+浓度分别为26....     

成都市黑碳气溶胶污染特征及与气象因子的关系

为系统了解成都市黑碳气溶胶(BC)的污染特征,利用四川省环境监测站提供的成都市人民南路四段2013年9月至2014年7月逐时BC监测数据,对其浓度进行了统计分析。结果表明:1)BC小时平均浓度变化范围较大,介于0.01~57.83μg/m3,浓度中值(5.17μg/m3)小于平均值(7.32μg/m3),即BC小时浓度具有偏态分布特征。2)BC日均浓度变化范围为2~28.2μg/m3,其浓度日变化在四季均呈明显的单谷型,谷值出现在16:00时附近,表现为从凌晨到10:00时变化较平稳,10:00—16:00时浓度急剧下降,16:00到夜间浓度急剧上升;浓度季变化呈现出冬高夏低,春秋平稳的基本特征。3)秋、冬、春、夏四季BC本底浓度值分别为2.49,5.05,2.89,2.43μg/m3。4)BC质量浓度与PM2.5和PM10变化趋势一致,BC浓度相对颗粒物浓度变化较快,在0.01水平上与PM2.5和PM10均呈显著正相关,相关系数分别为0.657、0.638,与温度、降水和风速均呈负相关,相关系数分别为-0.334,-0.338,-0.202。     

东莞与帽峰山黑碳气溶胶浓度变化特征的对比

将东莞(海拔30m,位于平原地区)与帽峰山(海拔550m,位于山地地区)的黑碳气溶胶(BC)浓度进行对比,结果表明,东莞地区BC浓度年均值为5.27mg/m3,帽峰山BC浓度值为2.43mg/m3,两个站点的浓度都比位于珠三角核心区的南村站浓度(8.42μg/m3)低.雨季,东莞与帽峰山BC浓度的日变化特征在中午呈现反位相,这是因为两站近地层受上升气流控制,热对流把地面的BC气溶胶带至高空,地面浓度下降,东莞出现谷值,而高空有了地面的垂直输送补充,帽峰山出现峰值.旱季,华南地区受高压控制,微弱下沉气流对于BC的垂直输送不利,BC的扩散以平流扩散为主,两地日变化情况相近.此外,受BC源远近的影响,东莞的逐月变化(标准差为0.60μg/m3)大于帽峰山(标准差为0.14 μg/m3).通过分析BC吸收系数的波长幂指数α探讨可能的污染来源,发现两地的α值均接近于1,说明两地BC的污染来源相同,均来自于化石燃料的燃烧.     

济南市秋末冬初大气颗粒物和气体污染物污染水平及来源

2009年11月23日─12月7日在济南市区对PM2.5、BC(黑碳)和污染物(SO2、NOx、NO、NO2和CO)进行实时监测与分析.观测期间ρ(PM2.5)、φ(SO2)和φ(NOx)分别为171μg/m3、54.3×10-9和107×10-9.其中,φ(SO2)与GB 3095─1996《环境空气质量标准》日标准值相当,φ(NOx)是标准的2.2倍,ρ(PM2.5)是美国环境空气质量标准(35μg/m3)的4.89倍.污染事件期间ρ(PM2.5)、φ(SO2)和φ(NOx)分别达到222μg/m3、74.4×10-9和158×10-9,是非污染期间的1.78、1.67和1.77倍.观测期间SO2主要来源于燃煤排放.在11月25─26日的污染事件中,NOx、BC和PM2.5主要来源于机动车尾气排放,除局地源外,东北风经过济南东北部工业区时也将污染物传输到采样点;而在12月1─2日的污染事件中,以静风为主,污染物积聚,NOx和BC主要来源于机动车尾气排放,PM2.5除了一次污染物,很可能包含一定比例的二次污染物.在非污染事件中,NOx和BC主要来源于机动车尾气排放,部分NOx很可能来源于燃煤排放,而PM2.5主要来源于一次源排放.     

杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

2011年7月~2012年6月对黑碳气溶胶(BC)、PM2.5、污染气体及气象因子进行同步观测,以评估杭州市BC污染特征、来源分布及对大气能见度的影响.结果表明:杭州市大气BC日均浓度范围为1.3~16.5μg/m3,年均值达到(5.1±2.5)μg/m3.BC呈明显的季节变化趋势,秋冬季高,夏季低.BC也呈典型的日变化趋势,交通高峰期高,下午低,同时与NOx呈较好的相关性,表明城市中BC受到机动车尾气排放的重要影响;而BC/CO低于其他城市则表明生物质燃烧排放可能是杭州BC的另一大重要来源.BC随风速下降呈上升趋势, BC超过10μg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s,北-西北-西风对高浓度BC的输送作用明显.观测期间BC的吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,占到总消光比例的10.4%.灰霾和重度灰霾天气下,吸收系数分别为(66.2±30.1),(100.2±49.2)Mm-1,达到非霾天气的2.2和3.4倍, 表明BC吸收消光作用是影响杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的重要因素之一.     

南京春夏秸秆焚烧期间大气黑碳气溶胶来源解析

黑碳气溶胶(black carbon,BC)严重影响大气空气质量和气候效应。在中国,每逢农作物收获期间在因秸秆焚烧产生的烟羽中会观测到高浓度的BC。然而,定量解析BC的来源仍是一大难题。该研究运用七波段黑碳仪(Aethalometer)实时在线观测,结合Aethalometer模型,对春夏秸秆焚烧期间南京地区3个观测点(城市、郊区、乡村地区)的BC进行来源解析,分析化石燃料和生物质燃烧分别对BC的贡献。结果表明,BC在南京城区、郊区和乡村整个观测期间的平均质量浓度分别为4.28、5.10、4.56μg/m~3;其中,化石燃料和生物质燃烧排放的BC其平均占比分别是是82.5%和17.5%、82.9%和17.1%、85.5%和15.5%。可见观测期间化石燃料燃烧排放源是南京地区大气中BC的主要来源。而在高浓度BC时期(~19.46μg/m~3),化石燃料和生物质燃烧排放源对BC的贡献分别为69.0%~75.6%和24.4%~31.0%;同时结合潜在源贡献函数分析发现与生物质燃烧有关的潜在源主要分布在安徽南部地区并会对南京地区大气中高浓度的BC产生很大的贡献。     

北京夏末秋初不同天气形势对大气污染物浓度的影响

根据2007~2008年地面、850hPa和500hPa天气图,结合主要气象要素将夏末秋初(8月和9月)影响北京地区的主要天气系统分为高污染的积累天气型(包括槽前无降水、槽后脊前、脊、副高4种基本型)和清洁的清除天气型(包括槽或槽前有降水、槽后有降水或偏北风2种基本型).北京地区4站2007年在积累天气型控制时NOx、O3(日小时均值最大值)、PM2.5和PM10浓度分别为38.1×10-9(体积分数),115.2×10-9(体积分数),90.6μg/m3,212.5μg/m3,清除天气型控制时4种污染物浓度分别为36.3×10-9(体积分数),68.9×10-9(体积分数),39.3μg/m3,125.4μg/m3;2008年施行北京奥运空气质量保障措施期间,上述4种污染物在积累天气型控制时分别为19.3×10-9(体积分数),87.1×10-9(体积分数),66.3μg/m3,99.6μg/m3,清除天气型控制时分别为19.0×10-9(体积分数),62.5×10-9(体积分数),41.0μg/m3,65.2μg/m3;尽管施行了源减排措施,积累天气型控制时北京地区污染物浓度仍相对较高,因此需关注此天气形势下污染物的变化.     

北京市黑碳气溶胶浓度特征及其主要影响因素

为探究北京市黑碳(black carbon,BC)气溶胶时空分布特征及其主要影响因素,对4个站点2019年的ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和φ(NOx)及同期气象因子进行比对分析.结果表明,背景区(BA)、城区(UA)、城区路边(UR)和外环路边(HR)的平均 ρ(BC)分别为(1.58±1.15)、(2.27±1.67)、(3.35±2.13)和(3.57±2.40)μg·m-3,o(BC/PM2.5)分别为(5.3±1.6)％、(6.0±2.3)％、(9.0±3.6)％和(8.1±3.5)％;除 UR 站点 ρ(CO)高于 HR 站点以外,4个站点的ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和ψ(NOx)由低到高排序均为:背景区＜城区＜城区路边＜外环路边,且采暖季是非采暖季的1.1～1.7倍;用最大频率法估算各站本底ρ(BC),UR站点最高,BA站点最低,分别为0.56 μg·m-3和0.19 μg·m-3;交通排放导致路边站点本底ρ(BC)、平均ρ(BC)和ω(BC/PM2.5)均高于其他站点.ρ(BC)日变化曲线呈双峰型结构,非采暖季早高峰时段(07:00～08:00)峰值较高,采暖季全天浓度高于非采暖季且凌晨时段(00:00～02:00)峰值较高,谷值均在午后(14:00～16:00)出现.4个站点的平均吸收埃斯特朗指数(AAE)为1.38、1.34、1.26和1.26,表明全市BC主要来自化石燃料燃烧;采暖季平均AAE为1.46,高于非采暖季的1.23,主要是由于采暖季生物质燃烧排放占比增加;非采暖季各站点AAE日变化曲线主要受机动车活动时间影响,一致呈凌晨低、午后高的分布特点,采暖季曲线各异.BC与PM2 5、CO、NOx、风速和相对湿度的Pearson相关系数(r)为0.86、0.81、0.69、-0.37和0.34;由于燃煤源作为4种污染物的共同来源贡献增加,采暖季较非采暖季| r |更高.4个站点的△BC/△CO值分别为3.1×10-3、3.5×10-3、3.9×10-3和4.1×10-3.一次污染过程中,城区站点BC以区域传输为主要来源,路边站点局地排放BC积累过程较明显,易发生颗粒物二次生成过程.     

基于车载平台的济南市道路环境黑碳污染特征研究

为深入了解济南市主城区道路环境黑碳(BC)污染的时空规律,并评估机动车等对BC排放的影响,该研究利用车载平台和微型黑碳仪在济南市主城区开展了为期一个月的道路BC走航观测并分析其时空分布特征. 结果表明:①济南市主城区道路环境BC小时平均浓度为7.29 μg/m3,且昼夜呈双峰特征,双峰分别出现在04:00—08:00和18:00—22:00,该时段处于道路柴油车行驶及人群出行时段. ②源自化石燃料燃烧的BC占比为82.55%,来自生物质燃烧的BC占比为17.45%. ③BC道路环境浓度呈主干道(7.27 μg/m3)>次干道(6.56 μg/m3)的特征,柴油车占比较大的北园高架上的BC平均浓度(7.18 μg/m3)高于汽油车占比较大的经十路(5.64 μg/m3). ④BC浓度峰值多出现在清晨/深夜交叉路口附近,距十字路口5~10 m时观测的BC浓度最高,表明BC浓度除了受车流量影响外,还受到路况、车型、车速、气象条件等因素的影响. 研究显示,相比汽油车,济南市道路环境BC污染的时空分布特征主要受重型柴油车车辆数、出行时间和行驶路段的影响.      

广州市城区干湿季黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为了解广州市城区不同季节黑碳气溶胶(BC)的时间变化规律及污染特征,利用广州市天河区暨南大学大气超级监测站AE-33黑碳仪在2015年干季(10、11月)和2016年湿季(4、5月)观测得到的BC数据及常规气象资料,针对BC在不同时间段的污染特征及来源进行了分析.结果表明:广州城区干季和湿季的BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39)μg·m~(-3),本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49)μg·m~(-3),干季BC污染较湿季严重,干季BC变化范围大于湿季;广州城区BC浓度呈白天低,夜间高的特点,BC波动在夜间更加剧烈;干湿两季的BC日变化特征有明显差异,干季呈现"双峰形",湿季呈现"单峰形";基于AAE的分析得出广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧,干季AAE值大于湿季,是由于干季广州周边地区生物质燃烧事件增多,导致干季生物质燃烧对广州城区BC的贡献大于湿季.     

长沙大气中VOCs研究

应用大气采样罐采样技术和色谱-质谱联用（GC-MS）技术,对2008年长沙市大气中76种挥发性有机物（VOCs）的组分及其质量浓度水平进行测试,比较了各组分对臭氧产生的影响潜势,同时对其主要来源进行简单分析.结果表明,长沙大气总VOCs在上午和下午的浓度分别是38.4×10-9（体积分数）和22.7×10-9（体积分数）,下午大气中VOCs浓度显著低于上午;季节变化呈现VOCs冬季浓度远高于夏季VOCs浓度,组分中以卤代烃最高,烷烃、芳烃次之,烯烃最低,OH消耗速率最高的物质是间、对二甲苯（10.71×10-9 C,碳单位体积比,下同）;其次为1,2,4-三甲苯（6.04×10-9 C）和1,3,5-三甲苯（2.23×10-9 C）.芳烃对大气O3生成贡献最大（66%）,其次是烯烃（26%）,烷烃最低（8%）.高浓度的异戊烷和丙烷说明了机动车排放和液化石油气是VOCs来源之一,苯/甲苯的特征比值接近0.8,远高于机动车尾气排放特征比值0.5;说明溶剂和涂料挥发是其主要来源之一.     

天津滨海新区秋冬季大气污染特征分析

为了解天津滨海新区大气污染物浓度水平和污染来源,2009年9月1日~2010年2月28日对NOx、CO、SO2、O3、PM2.5、PM10进行了连续在线观测,并同步观测了气象要素.结果表明,秋冬季上述污染物最高日均值(秋冬平均值±标准差,O3为日小时均值最大值)分别达到300.7(65.4±52.9)×10-9、7.278(1.324±1.169)×10-6、53(13±12)×10-9、95(28±21)×10-9(体积分数)和287.4(62.3±53.6)μg/m3、1421.4(161.9±136) μg/m3. NOx和SO2秋季低于冬季,O3和PM10反之. CO和PM10相对国家二级标准超标率为2%和38%,PM2.5相对WHO标准(75μg/m3)超标率为31%.季节统计日变化显示CO和NOx为早晚双峰型,SO2为中午的单峰型,O3为午后单峰型,且秋季日变化振幅远大于冬季, PM10为早晚双峰型,但冬季比秋季晚出峰2~3h.除冬季PM10,大气污染物浓度49%~74%的逐日变化由气象要素影响.滨海新区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,西南方向气流易造成污染物积累,其次是东北方向,而东和东南气流最有利于污染物扩散;各污染物具体表现为NOx主要受局地源控制;SO2主要受外来输送影响;CO和PM2.5同时受本地源和外来源的共同影响;PM10秋季表现为本地源污染,而冬季为本地源和外来源的共同影响.     

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

春季黄海与渤海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和光生产的研究

在春季开展了黄海与渤海表层海水和上方大气中CO的浓度分布、海-气通量和表层海水中CO的光化学生产的研究.用顶空分析法测得表层海水中CO的浓度（[CO]surf）为（0.19～3.57）nmol.L-1,平均值为1.24 nmol.L-1（SD=0.79,n=69）;总体来看,[CO]surf的分布呈现出近岸高、远海低的...     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季（1月）和夏季（7月）在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中BC浓度及其稳定碳同位素（δ¹³C_BC）,水溶性离子浓度.结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为（1.3±0.8）,（0.8±0.3）μg/m³,δ¹³C_BC在冬季和夏季平均值分别为（-25.8±1.6）‰和（-26.3±0.7）‰,两者整体呈现冬季高夏季低趋势,可能受到不同来源影响.相关性分析和贝叶斯模型源解析结果表明：冬季受生物质燃烧贡献最大为44.3%,其次机动车尾气和煤燃烧,分别为29.3%和26.4%;夏季受机动车尾气贡献最大为58.5%,其次生物质燃烧和煤燃烧,分别为28.8%和12.7%.后向轨迹表明,中国南方乡村的BC可能受到城市污染区域的长距离输送影响.     

氯苯紫外光降解产物对生物过滤塔运行性能的影响

生物过滤技术对难生物降解VOCs的处理效果较差,构建紫外光降解-生物过滤联合处理工艺是解决难生物降解VOCs处理的一个有效手段.已有研究表明,紫外光降解预处理对氯苯生物过滤塔的去除性能有促进作用.为了考察紫外预处理对生物过滤塔的影响机理,本研究分别考察了氯苯紫外光降解主要产物氯酚、乙酸以及副产物臭氧对生物过滤塔运行性能的影响.研究结果表明,加入乙酸降低了生物过滤塔的氯苯去除性能,在增加喷淋量后去除性能有所恢复.加入邻氯酚使生物过滤塔的氯苯去除性能略有降低.臭氧明显促进了生物过滤塔的氯苯去除性能,当进口臭氧浓度在60～120mg.m-3时,氯苯平均去除率可由70%提高到90%以上.因此,臭氧是紫外预处理促进生物过滤塔运行性能的主要因素.     

2011年6~8月平流输送对黄山顶污染物浓度的影响

基于单条后向轨迹的滞留时间场和污染物排放强度场,设计了一种可以评估该轨迹对污染物的平流输送强度参数.利用2011年6~8月光明顶CO和O3浓度资料对该参数进行了验证,进而分析了该观测时段平流输送对光明顶污染物的影响;此外将O3浓度分成3档,利用改进的PSCF(Potential source contribution function)方法分析了各档浓度对应的源区分布.结果表明:(1)平流输送评估参数与污染物浓度的变化具有很好的一致性,表明平流输送对光明顶污染物浓度的变化具有重要作用.其中,安徽、湖北和江西三省交界区域的城市群向光明顶输送的污染物占到输送总量的一半以上;(2)光明顶O3浓度 >55×10-9、(30~55)×10-9、<30×10-9时所对应的主要源区分别为华北及长三角发达工业区、黄山西南方向的工业区、较远的南部沿海地区;(3)影响光明顶污染物浓度变化的输送类型可以分为秸秆燃烧输送、发达工业区气团输送、西南方向气团输送和海洋性气团输送4种类型,对应的污染物浓度(CO/O3)(×10-9)依次为474.47/72.50、221.16/57.71、86.31/30.41、51.67/27.45.