内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

我国自然生态系统氮沉降临界负荷评估

过量的氮沉降引起了一系列环境问题并导致生物多样性损失,因此评估当前生态系统氮沉降临界负荷对区域氮管理及其污染控制至关重要.利用稳态质量平衡法估算了当前我国自然生态系统的氮沉降临界负荷,并与氮沉降数据对比,获取了我国超过氮沉降临界负荷的生态系统空间分布情况.结果表明,6%的地区氮沉降临界负荷大于56 kg·(hm²·a)^-1,67%的地区氮沉降临界负荷在14～56 kg·(hm²·a)^-1之间,27%的地区氮沉降临界负荷小于14 kg·(hm²·a)^-1.氮沉降临界负荷较高的区域主要分布在青藏高原东部、内蒙古东北部和南部部分地区.氮沉降临界负荷较低的区域主要分布在青藏高原西部、西北地区和东南部分地区.氮沉降超过临界负荷的区域约占我国的21%,主要分布在东南和东北部分地区.东北、西北和青藏高原地区超临界负荷值普遍低于14 kg·(hm²·a)^-1.因此,未来这些超过氮沉降临界负荷地区的氮素管理和控制更为值得关注.     

区域氮干沉降分布特征的数值模拟

氮沉降对全球尺度的粮食生产、碳氮循环及大气环境质量均具有重要影响.本研究采用WRF-Chem模式对区域氮沉降过程进行数值 模拟,着重分析氮干沉降的时空分布特征.结果表明：在空间场上,我国氮干沉降主要体现出东高西低的特点,华北平原和川渝地区为氮沉降高值区,这主要与排放高值区的空间分布有关,NH₃和HNO₃ 沉降量都是在东部最大,这与东部一直以来较高的经济增长速度和农业活动水平有直接联系.从氮的不同组分形式（气态/颗粒态氮或者氧化性/还原性氮）来看,气态氮较颗粒态氮对总氮沉降的贡献更大,贡献比达66%; 相较氧化性氮,还原性氮对总氮沉降的贡献较大,贡献比为57%.进一步分析不同下垫面类型的氮干沉降结果,气态氮的干沉降均是在城市和农田下垫面上更高.NH₃ 干沉降通量主要受排放源影响,HNO₃ 干沉降通量则受气象条件影响较大,而排放源和气象条件均有很强的季节性 变化.NH₄⁺和NO₃^-在森林下垫面上的干沉降通量远多于其它类型的下垫面,这主要是因为森林下垫面粗糙度比较大,相应的摩擦速度也较大,湍流比较活跃,有利于粒子污染物的沉积.     

我国西南地区氮饱和马尾松林土壤和植物15N自然丰度对长期氮施加的响应

我国快速增长的氮沉降可能造成森林生态系统的氮饱和,进而导致一系列严重的环境后果.为了深入研究氮沉降对我国森林生态系统的影响,进而评价和预测森林生态系统的氮状态,本研究选取我国西南地区典型的马尾松林生态系统,对土壤和植物的15N自然丰度(δ15N)进行了测定,探讨用15N富集因子(εp/s)作为氮状态指标的可行性.对该马尾松林连续7 a施加NH4NO3或Na NO3的控制实验结果表明,长期的高氮输入显著增加了土壤和植物的δ15N.同时,该生态系统对不同形态的氮输入有不同的响应,即在NH+4沉降下δ15N显著高于NO-3沉降下的值.15N富集因子与氮沉降量、净硝化速率和淋溶量均呈显著的正相关关系,特别是本研究与之前研究的所有马尾松林的15N富集因子与氮沉降量之间线性相关,表明15N富集因子可用来表征氮状态.由于在相同氮沉降的情况下,NH+4的效应强于NO-3,建议我国在未来控制氮氧化物排放的同时也应当重视氨的排放控制.     

火电厂大气污染物排放标准对区域酸沉降影响的数值模拟

设计了火电厂实施2003版排放标准和2011版排放标准两种排放情景,运用Models-3/CMAQ模型系统分别模拟各情景到2015年的硫、氮沉降量,探讨2011版火电排放标准对我国大陆地区酸沉降的影响.研究表明,2011版火电标准能够有效改善我国的硫沉降状况,相比于实施2003版标准,2011版标准实施后至2015年我国大陆硫沉降总量降低了18.58%,年均硫沉降强度大于3.2t/km2的面积减少了86.40%;2011版火电标准对我国氮沉降状况也起到了一定的改善作用,标准实施后到2015年我国大陆氮沉降总量降低了9.28%,年均氮沉降强度大于4.0t/km2的面积减少了27.27%.     

九龙江流域大气氮湿沉降研究

通过2004～2005年对位于我国东南沿海的九龙江流域及周边共17个站点的实地观测,运用GIS技术定量揭示了大气氮湿沉降强度和时空分布特征,并利用氮稳定同位素分析雨水硝态氮的主要来源.结果表明,①17个站点雨水总氮平均浓度为(2.20±1.69)～(3.26±1.37) mg·L-1(以N计,下同),铵态氮、硝态氮和有机氮分别占39%、25%和36%;②雨水氮浓度随降雨强度的增大呈降低趋势,旱季浓度明显大于雨季,降水对大气具有清洗作用;③低δ15N值表明雨水硝态氮主要来源于汽车尾气排放、化石燃料燃烧和化肥施用;④九龙江流域大气氮湿沉降量平均9.9 kg·hm-2,春夏2季约占全年的91%,大气氮湿沉降占沉降总量的66%,揭示了该地区1∶2的大气氮干湿沉降结构.大气氮湿沉降时空差异与降雨量和氮的排放直接相关.     

南海东部大气湿沉降中无机氮的研究

通过分析2000至2014年菲律宾马尼拉(Manila)和洛斯巴诺斯(Los Banos)大气湿沉降资料,初步探讨近15年湿沉降中无机氮含量特征以及对南海东部海域水生生态系统的影响。结果显示,湿沉降中NO-3-N和NH+4-N的浓度均为旱季高雨季低;NO-3-N浓度在近15年虽有波动,但并无明显变化趋势;而洛斯巴诺斯区域的NH+4-N浓度自2009后稍有波动上升。NO-3-N和NH+4-N的沉降通量与浓度相反,表现为雨季高而旱季低,年际上总体表现为NH+4-N的沉降通量大于NO-3-N,马尼拉无机氮的沉降通量大于洛斯巴诺斯,并且在2003年之后,马尼拉和洛斯巴诺斯NH+4-N的沉降通量均呈明显上升趋势,菲律宾经济的快速增长及人类活动是主导其上升的主要因素。马尼拉和洛斯巴诺斯湿沉降中NO-3-N/NH+4-N值分别为0.33和0.41,该比值和无机氮浓度与南海东部各海区表层海水的值有明显的差别,因此降水可能改变该海域表层水体无机氮的组成结构,进而影响水体中浮游植物的生长及其群落结构。     

基于“质心”迁移的典型城市群氮排放-干沉降输送过程研究

含氮化合物的排放、输送和沉降是生物地球化学氮循环的关键过程，对生态系统和气候变化具有重要影响.其中输送过程的定量化表征一直是困扰沉降来源识别的突出难点之一.为此，本研究采用WRF-EMEP模型模拟2015年我国大气氮干沉降时空分布特征，通过标准差椭圆（SDE）"质心"迁移法定量分析京津冀地区（BTH）、长江三角洲（YRD）和珠江三角洲（PRD）3大典型城市群的氮排放-干沉降输送过程，评估不同区域大气氮干沉降输送过程的季节差异和影响因素.研究结果表明，我国典型城市群氮干沉降通量呈现出散布于城市群周边50~200 km地区的空间分布格局，其中氧化态氮（NO_y）和还原态氮（NH_x）沉降的年平均通量水平分别为8.5 （6.0~22.0） kg ·hm^-2·a^-1和10.2 （6.0~31.0） kg ·hm^-2·a^-1.氧化态氮和还原态氮的输送方向均受大气环流运动主导：在同一城市群，各季节氧化态氮和还原态氮的输送方向保持一致；在不同城市群，二者的输送方向具有季节性差异：京津冀地区氮沉降春秋冬三季多向东及东南方向迁移，夏季向南迁移；受西太平洋副热带反气旋环流影响，长三角地区春夏季氮沉降向西迁移；珠三角地区氮沉降在春夏季往偏北方向迁移，秋冬两季向西南方向迁移.氧化态氮和还原态氮的输送距离受其化学性质主导：在相同气象条件下，氧化态氮传输距离约为还原态氮传输距离的1~2倍，使得氧化氮多沉降在城市群的域外，而还原态氮主要沉降在排放源周边区域.其中，不同城市群氮沉降的输送距离有一定差异，除夏季外，京津冀地区（127~541 km）和长三角地区（108~374 km）的输送距离高于珠三角地区（57~285 km），其中京津冀地区和珠三角地区沉降主要在域外，即两地的氮排放更易输送到周边地区.因此，在开展氮沉降生态效应相关研究时，应关注周边地区对本地氧化态氮输送的影响.     

模拟氮沉降对内蒙古克氏针茅草原N2O排放的影响

随着工农业和社会的快速发展,我国成为全世界氮沉降最高的国家之一,温带草原地区的氮沉降水平局部可能超过3g·(m~2·a)~(-1).为研究氮沉降对我国典型草原生态系统氮循环的影响,在内蒙古太仆寺旗的克氏针茅草原,对土壤氧化亚氮(N_2O)的排放进行了为期1 a测定;同时,对该天然草地施加Na NO_3~-N以模拟氮沉降增加,进行了6个水平:CK(对照)、N_2[2g·(m~2·a)~(-1)]、N5[5 g·(m~2·a)~(-1)]、N10[10 g·(m~2·a)~(-1)]、N_25[25 g·(m~2·a)~(-1)]和N50[50 g·(m~2·a)~(-1)]的野外控制实验.结果表明,在自然氮沉降条件下,该生态系统N_2O的排放主要取决于土壤含水量和土壤温度,通过参数拟合估计全年N_2O-N排放量为0.10 g·(m~2·a)~(-1),约为当地氮沉降量的3%.而提高氮沉降可以显著提高N_2O的排放,特别是在高氮处理下(N_25和N50),N_2O的年排放量与模拟氮沉降量呈线性关系.我国温带典型草原较高的温室气体N_2O排放值得关注.     

东亚沙尘分布、源汇及输送特征的模拟研究

采用全球气溶胶模式(GOCART)模拟结果,讨论了东亚地区沙尘气溶胶时空分布、排放与沉降以及区域输送特征.结果表明,中国境内沙源主要位于塔克拉玛干沙漠、河西走廊及河套地区.排放强度春季最大,夏季和秋季逐渐减小,冬季最弱,且强度逐年减弱,区域年平均排放为581Tg/a.模拟的沙尘光学厚度(AOD)分布与卫星观测具有很好的一致性,其中塔克拉玛干沙漠AOD大值与沙尘暴活动密切相关,其出现时间最早,持续时间最长.区域平均而言,干沉降和湿沉降可以分别清除77%和22%的沙尘排放,其中沙尘源区干沉降起主导作用,远离源区的东北及西北太平洋,湿沉降更加重要.沙尘大粒子主要通过重力干沉降移出,而湿沉降对小粒子贡献超过60%.重力干沉降全年(特别是春季)起主导作用,对流降水湿沉降在夏季作用显著增强,总体来说,沙尘总沉降速率逐年减小.东亚沙尘气溶胶通过3条输送带自西向东传输,可以影响我国华北、华中和华南.对散度的研究表明,气溶胶平流项对沙尘源区气溶胶辐散作用较大,沙尘排放显著影响该地区沙尘的输送和AOD;而塔里木盆地西侧沙尘辐合中心是风场辐合辐散项导致的,说明地形和风场对该地区沙尘输送和AOD很重要.     

广东省农业氮足迹分析

为对农业生产氮素利用和排放情况简单直观而又全面地评估,基于修正的N-Calculator模型的基础上,结合农业生产系统中的氮素流动过程,计算了广东省农业氮足迹.研究发现,该省农业氮足迹的主要来源是化肥施用和养殖业饲料,2010年,两者合计占约81%以上.近20年来,农业氮足迹总量上升了45%,按用地平均更增长了88%,增速最快的是来自非农业部门的大气沉降氮,年增速8.5%,农业能源氮足迹是另一增长较快的项目,增幅为107%.污染氮足迹已占到总足迹的31%,主要是因为土壤的氮素流失.另外,2010年,与农业活动相关的其他部门的农业隐含氮足迹为207209.79t,约为农业氮足迹的17%.     

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降（TDN）浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/（hm²·a）.来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9%,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）和有机氮（DON）沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH₄⁺-N排放能有效控制流域氮沉降量.     

沙尘和灰霾期间中国近海大气氮沉降通量估算

利用WRF-CMAQ模型估算了2011年4月26日~5月3日沙尘事件和2016年1月1日~7日灰霾事件在中国近海引起的总无机氮（TIN）沉降通量,分析了两类事件对中国近海海洋初级生产力的贡献,探究了灰霾事件时中国近海无机氮沉降的可能来源.结果表明：典型沙尘和灰霾过程中,中国近海TIN干沉降通量均值分别为6.77,3.01mg N/（m²·d）,是晴朗天的6.84,3.04倍,可提供38.5,17.1mg C/（m²·d）的海洋初级生产力;沙尘期间无机氮沉降以还原态氮（NH₃和铵态氮,占TIN的62.2%）为主,灰霾期间则以氧化态氮（HNO₃和硝态氮,占TIN的84.3%）为主.典型沙尘事件TIN沉降对黄海影响最大,对渤海影响最小;典型灰霾事件对黄海和东海TIN沉降影响相当,高于对渤海的贡献.典型灰霾期间,京津冀和山东西北部（区域一）对渤、黄、东海TIN干沉降的贡献均大于长江三角洲及周边地区（区域二）,区域一对3个海域TIN干沉降的贡献约为38.7%~74.6%,区域二的贡献约为1.14%~12.1%.     

太湖氮磷营养盐大气湿沉降特征及入湖贡献率

2009年8月—2010年7月在太湖流域不同区域10个采样点收集降水样品230多个,测定其中不同形态N,P营养盐的质量浓度,分析太湖大气湿沉降中N,P营养盐沉降特征,计算N,P营养盐湿沉降率及其占太湖河流入湖负荷的贡献率. 结果表明:湿沉降中ρ(TN)年均值为3.16 mg/L,DTN(溶解性总氮)占TN的70%以上,其中以NH₄+-N为主;湿沉降中ρ(TN)年均值最高值出现在南部湖区,最低值出现在北部湖区. 湿沉降中ρ(TP)年均值为0.08 mg/L,相对较低. 5个区域湿沉降中不同形态N的质量浓度均表现为冬季高、夏季低,而不同形态N,P的湿沉降量均为夏季最大. 南部、东部湖区TN的湿沉降率相对较大. 各采样点湿沉降中NH₄+-N沉降率约占DTN沉降率的30.4%～52.0%,NO₃--N沉降率约占DTN的31.6%;各区域间湿沉降中DTP(溶解性总磷)占TP的比例差异较大. 大气湿沉降中TN和TP的年沉降总量分别为10 868 和247 t,为同期河流入湖负荷的18.6%和11.9%,湿沉降对太湖富营养化的贡献及可能带来的水生态系统的影响不容忽视.      

汉江上游金水河流域氮湿沉降

汉江上游金水河流域是南水北调工程的重要水源涵养区,但是氮污染已成为该流域水质的主要威胁因素.该研究对汉江的金水河流域开展了为期1 a(2012-02~2013-02)的氮湿沉降观测,并利用氮输出模型估算了氮湿沉降对河流氮负荷的贡献量.结果表明雨水中总氮(DTN)的浓度在0.24~2.89 mg·L-1之间,铵态氮(NH+4-N)、硝态氮(NO-3N)及有机氮(DON)分别占42.8%、13.3%和43.9%;雨水氮浓度随降雨量增大而变小,明显受到降雨的稀释作用.流域内氮湿沉降主要来自人类活动,沉降负荷在4.97~7.00 kg·(hm2·a)-1之间,受降雨量的主要影响,上游地区的氮湿沉降负荷>下游地区>中游地区,春夏两季约占全年氮湿沉降的81%.流域氮湿沉降对河流氮负荷贡献量约为34 000~46 000 kg,只占流域氮肥贡献量的5.05%~6.78%,远小于流域内农业活动化肥氮的贡献量,不是河流氮的主要来源.     

三峡库区典型紫色土小流域径流及氮磷流失特征

为了解三峡库区典型紫色土小流域径流污染特征,对新政小流域典型土地利用类型下降雨-径流时间过程和小流域集水区出口径流中氮磷浓度进行动态监测,监测分析库区小流域氮磷在降雨径流中的流失规律.结果表明,小流域径流氮磷损失量分别为13. 69 kg·(hm~2·a)-1和1. 50 kg·(hm~2·a)-1.农肥所含氮磷及降雨冲刷是小流域径流污染的主要原因.小流域的总氮(TN)和总磷(TP)平均浓度达10. 05 mg·L~(-1)和1. 10 mg·L~(-1),远超过富营养化发生标准,须引起关注.本研究观测的两场降雨中,8月15日降雨中硝态氮(NN)和颗粒态磷(PP)分别为69. 47 kg和6. 83 kg,分别占TN和TP的53. 91%和53. 78%; 8月26日降雨中NN、氨氮(AN)和PP分别为6. 68、5. 61和1. 36 kg,分别占TN和TP的37. 74%、31. 69%和57. 63%,表明氮素流失主要通过可溶态的方式,而磷素迁移则以颗粒态为主.小流域强降雨对于氮磷流失的影响显著.这与紫色土土层薄、耕作频繁、土壤相对疏松等性质有关.     

林地大气氮沉降通量观测对比研究

以中国科学院红壤生态实验站森林微气象分站阔叶林为研究对象,采用穿透雨量法和微气象学推论法对该阔叶林地大气氮沉降通量进行了对比研究.结果表明,穿透雨量法观测2006年10月～2007年9月林地NH4+-N干沉降通量为37.66kgN/(hm2.a),NO3--N干沉降通量为18.53kgN/(hm2·a),其中NH4+-N是氮化物干沉降的主要贡献者,占总干沉降的67.0％.该研究方法所得结果与微气象学方法观测结果具有较好的一致性,表明穿透雨量法估算林地氮干沉降通量具有一定的可靠性.微气象学法与穿透雨量法观测结果共同说明研究地大气氮沉降量较高,过量的氮输入对研究地生态系统的影响值得关注.     

黄渤海氮磷营养盐的分布、收支与生态环境效应

基于在黄渤海的综合调查结果,分析了水体和沉积物间隙水中溶解无机氮（DIN）和溶解无机磷（DIP）的分布;结合历史数据构建了黄渤海DIN和DIP的收支模型,并分析了陆源输入变化对研究区域生态环境的影响.结果表明,黄渤海DIN和DIP的含量受季节、河流输入和沉积物界面扩散作用的影响,具有秋季高于春季和近岸高于离岸的时空分布特征.收支模型计算结果表明,底界面扩散是黄渤海水体DIN的主要来源,其次是大气、周边河流、地下水和东海的输入;黄渤海水体DIN的支出主要是通过沉积埋藏和反硝化.黄渤海水体DIP的来源主要是磷酸盐吸附解吸,占91%,底界面扩散和大气输入为其次,河流和地下水的输入贡献较小.DIP的支出主要是通过沉积埋藏和向东海的输出.黄渤海每年有11Gmol的氮在水体积累,并导致其浓度提高约0.6μmol/（L·a）.近些年来陆地向黄渤海输入氮的持续增加,加剧了氮营养盐的积累,导致非硅藻类浮游植物比例以及赤潮发生频率和面积显著增加,同时还提高了水体初级生产力和海洋磷的埋藏量以及加剧了磷限制的趋势,并可能威胁生态系统的稳定.     

基于苔藓氮含量及d15N分析探讨农村大气氮沉降状况

2009~2010年在江西抚州市崇仁县10个乡镇采集了85个细叶小羽藓样品,通过对苔藓氮含量及氮同位素(d15N)的测定,估算了该地区大气氮沉降水平,并探讨了大气氮输入的主要来源.结果表明,研究区苔藓平均氮含量变化范围为2.24%~3.43%,其中农业覆盖率较大郭圩乡和礼陂镇苔藓氮含量均超过3%(平均值分别为3.07%、3.43%).研究区大气氮沉降的变化范围为29.62~54.39kg/(hm2·a),反映了大气氮沉降成为农村生态系统氮输入的重要补充.苔藓平均d15N值为-3.11‰~0.078‰,指示研究区主要受农业氨源的影响.崇仁县城区苔藓d15N为-1.7‰,低于其它农业乡镇(d15N为0‰±1‰),表明该地区还受到城市污水和人畜排泄物所释放的氨影响;孙坊镇苔藓d15N 变化范围为-5.89‰~0.61‰,提示大气氮沉降除受到农业排放的氨作用以外,还存在露天垃圾填埋场挥发氨的贡献.