富氧空位MoO2强化Fe2+/过一硫酸盐体系降解四环素

采用NaBH₄超声还原法合成了富含氧空位的MoO₂,并通过多种表征方法证明了氧空位的存在.10-MoO₂作为助催化剂显著增强了Fe²⁺/过一硫酸盐体系催化性能,构建的10-MoO₂/Fe²⁺/PMS体系可快速降解四环素（TC）,10 min内对TC的降解率接近100%.系统研究了各种影响因素对TC降解效果的影响,探讨了助催化剂的稳定性及该体系的实用性.电化学、铁离子循环及自由基捕获实验的结果表明,由于氧空位（O_vacancy）的存在,降低了MoO₂的电阻,增强了电子转移能力,加速了Fe³⁺/Fe²⁺循环,提高了活性氧物种的产率,从而增强了Fe²⁺/PMS类芬顿体系的催化活性.本研究为类芬顿法处理抗生素废水提供了一种新的视角.     

放牧对草原土壤N2O产生及微生物的影响

利用AIM乙炔抑制法,首次测试了我国内蒙古放牧和非放牧羊草草原土壤N₂O产生的微生物过程;通过分析不同类型草原土壤N₂O产生的微生物过程和相关微生物菌群的季节变化,研究了放牧行为对于草原土壤N₂O微生物产生过程的影响.放牧行为改变了土壤结构,有利于土壤微生物反硝化作用的发生,在一定程度上降低了草原土壤N₂O的排放.揭示了内蒙古草原土壤N₂O产生是以异养硝化作用过程为主的微生物过程,解释了内蒙古典型草原土壤N₂O通量较低和其季节变化的微生物学机理.     

Cu/Al-Ce-PILC在丙烯选择性催化还原NO反应中的失活研究

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC,经SO^2-₄改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC,并将其应用于C₃H₆选择性催化还原NO的反应,350℃时NO转化率达到最大值56％,700℃时下降至22％.为探究催化剂高温失活的原因,采用XPS、TPR、TGA、Py-IR和DSC对反应前后催化剂的物化性能进行了表征.结果表明,经过H₂预处理活化后活性组分Cu物种以Cu⁺形式存在,而高温反应后Cu物种除以Cu⁺和Cu²⁺ 2种形式存在外,还出现了少量CuO物种;高温反应过程中Al-Ce-PILC上结构羟基和SO^2-₄流失导致催化剂表面酸性减弱;此外,还存在表面积炭覆盖了部分活性中心并堵塞了催化剂孔道的现象.这三者的共同影响促进了C₃H₆深度氧化,抑制了NO还原,从而导致催化剂的失活.     

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

乌鲁木齐市大气降尘中重金属的分布特征

本文对乌鲁木齐市不同区域的大气降尘中的重金属进行了分析测试,结果表明:大气降尘中重金属含量的大小依次为Zn>Mn>As>Ni>Cr>Cu>Pb>Cd。降尘中重金属的空间分布为商业区>工业区>居民区>文化区>郊区。利用地积类指数法,分析结果表明,元素As受到了严重污染,Cd在工业区受到了重污染。     

2011年春季辽宁一次沙尘天气过程及其对不同粒径颗粒物和空气质量的影响

利用2011年5月11—12日辽宁沙尘天气过程的相关资料,分析了沙尘天气对不同粒径颗粒物及空气质量的影响及此次沙尘过程的天气成因.结果表明:沙尘天气发生前后可吸入颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM₁的浓度变化很大,沈阳、鞍山、本溪和丹东4城市PM₁₀、PM_2.5的小时浓度最大值都增大了1.5~20倍;粗粒子PM_(2.5~10)的数量浓度分别增加了30~41倍,质量浓度分别增加了27~30倍;细粒子PM_(1~2.5)的质量浓度分别增加了30~35倍,数量浓度分别增加了15~30倍;微粒子的数量浓度和质量浓度各城市表现不同,沈阳微粒子的数量浓度和质量浓度最大值增大了3倍和5倍,而鞍山PM₁的数量浓度和质量浓度分别减少了50%和10%.受蒙古气旋的影响内蒙古地区产生大风降温天气,大风将内蒙古地区的沙尘带到高空并随西风带向东移动进入辽宁,由于辽宁地区风速比较小,造成了辽宁大部分地区的浮尘天气,并对辽宁各地空气质量造成了严重影响,除丹东外辽宁其他13个城市空气质量都达到了轻微污染到重度污染的级别,铁岭、阜新、沈阳和抚顺的污染指数分别超过了300,达到了重度污染的级别.     

生物质型煤固硫添加剂的固硫增强作用

在管式炉中进行了生物质型煤的燃烧固硫试验,考察了Al₂O₃、Fe₂O₃和MnO₂共3种添加剂对钙基固硫剂的固硫增强作用.结果表明,只有Al₂O₃增强了型煤的固硫作用.通过TGA试验进一步证实,在还原性气氛下Al₂O₃可有效地抑制固硫产物CaSO₄的高温分解.XPS和XRD分析表明,Al₂O₃通过与CaSO₄和CaO作用,形成了热稳定性高的复盐CaSO₄·3CaO·3Al₂O₃,并包裹在CaSO₄晶体的表面,从而抑制了CaSO₄的分解.     

秸秆还田对外源氮在土壤中转化及其微生物响应的影响

秸秆还田是农业生产上提高土壤肥力的重要措施,而秸秆中较高的碳氮比,使秸秆碳的利用率较低,温室气体排放较高,因此配施无机氮磷肥能够调控土壤中元素计量比,增加微生物活性和元素利用率,促进土壤肥力提升.本研究选择在模拟秸秆还田条件下,添加¹⁵ N标记的无机氮肥,研究不同养分肥料添加对土壤中外源氮转化与分配的影响,以及微生物响应特征.结果表明,秸秆添加增加了土壤和土壤溶液中铵态氮和总氮含量;秸秆与无机氮肥配施条件下,土壤中¹⁵ N-TN在100 d培养时期内基本保持在28~33 μg,¹⁵ N-NH₄⁺在前30 d培养时期内逐渐增加,而后逐渐降低;施P增加了土壤中¹⁵ N-TN和¹⁵ N-NH₄⁺的含量,却使土壤溶液中¹⁵ N量降低了28%.无机氮肥在土壤中的分配表明,¹⁵ N在土壤中的比例基本保持在52%~61%,磷肥的添加使¹⁵ N在土壤中的分配比例最大提高了16.5%,而土壤溶液中¹⁵ N的比例由第5 d的36%降低至100 d时30%,使外源¹⁵ N损失量减少了1.2倍.秸秆添加促进了微生物活性,显著提高了土壤MBN的量;而无机肥料的添加进一步促进了土壤微生物的活性,100 d培养实验后,秸秆与无机氮、磷肥同时添加使MBN增加到对照处理的2.0和2.2倍.磷肥添加促进了微生物对¹⁵ N的利用,使¹⁵ N-微生物生物量氮（¹⁵ N-MBN）的量比添加秸秆和氮肥处理的提高了1.5倍.对土壤氮转化酶活性（β-1,4-N-乙酰葡糖氨糖苷酶,NAG）的研究结果表明,氮肥降低了土壤酶活性和底物亲和性,而氮磷肥同时添加时,酶活性较单加秸秆处理提高了48.1%.本研究可为深入了解稻田土壤生态系统氮循环、实现农田土壤肥力提升和温室气体减排提供理论依据.     

H2O/CO2污染对煤油燃料超声速燃烧影响数值研究

在纯净空气与H₂O/ CO₂污染空气来流对比试验结果基础上,采用数值计算方法和化学动力学方法,研究了H₂O和CO₂污染组分对煤油燃料超声速燃烧的影响,获得了试验手段难以得到的燃烧室流场参数和性能数据。完成了相应的煤油燃料超声速燃烧室二维数值计算,其中匹配了进口总温、总压、马赫数、氧气摩尔分数和工作当量油气比。将数值计算结果与相应试验测量值进行了对比分析,并结合燃烧室流场数据、性能参数分析了H₂O和CO₂污染的动力学影响、以及对燃烧室性能的影响。研究表明:(1)数值计算结果与实验测量值总体上吻合,两种手段均体现了纯净空气来流时不同煤油当量油气比的燃烧室性能,并反映了一致的“污染效应”影响趋势;(2) H₂O污染、H₂O+ CO₂污染的存在降低了煤油燃料超声速燃烧室性能,体现在燃烧诱导压升、燃烧效率、流向冲量增量的下降,而且随着污染组分含量的增加,燃烧室性能下降越加显著。      

叶酸对厌氧氨氧化细菌脱氮性能的影响研究

考察了叶酸对厌氧氨氧化细菌对污水脱氮性能的影响,并从胞外聚合物（EPS）、血红素及细胞合成等方面进行了机理分析.结果表明,在叶酸添加量分别为0.5、1.0和1.5 mg·L^-1时,均可提高厌氧氨氧化细菌的污水脱氮性能,且当叶酸浓度为1.5 mg·L^-1时,脱氮性能最好.与对照组相比,在1.5 mg·L^-1的叶酸添加量时,总氮去除率（TNRR）提高到45.3 mg·g^-1·d^-1,增加了32.1%;总EPS提高到175.9 mg·g^-1,增加了66.6%;血红素含量提高到2.35 mg·g^-1,增加了26.4%;厌氧氨氧化细菌功能基因总拷贝数提高到（2.87×10⁸±1.79×10⁷）copies·g^-1,增加了11.1%.经叶酸刺激培养后,污泥系统中的浮霉菌门相对丰度增加了3.5%,系统中占主导地位的厌氧氨氧化细菌为Candidatus Brocadia.     

铜锰镧铈复合催化剂的制备及其降解对二甲苯的机制

采用溶胶凝胶法制备了镧掺杂的铜锰镧铈催化剂,研究了其对对二甲苯的催化性能.通过BET、SEM、H₂-TPR、XRD和XPS等对不同元素比例的催化剂进行表征,探讨了催化剂结构和性能的关系;同时,研究了不同影响因素（初始浓度、空速、O₂含量和混合物）对其催化氧化性能的影响;最后,利用FT-IR、XRD和 GC-MS对降解产物进行分析,探究了其催化降解对二甲苯的机理.结果表明,La掺杂增加了催化剂的比表面积和孔体积,以及表面氧含量,抑制了晶体形成,增强了催化活性.Cu-Mn-La-Ce（1：2：1：1）催化剂性能最好,在初始浓度为600 mg·m^-3,空速为15000 h^-1,20% O₂的条件下,其T₉₀为230 ℃.对二甲苯的降解率随着初始浓度、空速的增加而降低,随着O₂含量的增加而增加.气流中混入苯提高了对二甲苯的降解率.对二甲苯催化反应后催化剂表面的 O—H、C＝O、C—H和金属—氧键都相应减少,降解中间产物主要为对甲基苯甲醛和对甲基苯甲酸.降解反应涉及MVK机理,对二甲苯先氧化成对甲基苯甲醛,再氧化成对甲基苯甲酸,最终生成CO₂、H₂O.     

宁波市地表水重金属时空分布特性和健康风险评价

分别在丰水期和枯水期,从宁波市工业区和商业区地表水中采集了120个水样,检测了6种重金属(Cd、 Cr、 Ni、 Pb、 Zn和Fe)的浓度水平,分析了它们的时空分布特征,计算了重金属间的斯皮尔曼相关系数;结合时空特征和斯皮尔曼相关系数推测了主要污染源;通过计算健康风险指数和致癌风险指数评价了地表水中重金属对暴露人群存在的风险.结果表明,宁波市工业区和商业区不同季节地表水重金属的污染特性有很大的差异.工业区丰水期和枯水期重金属浓度平均值的大小顺序分别为：Fe>Zn>Ni>Pb>Cr>Cd和Fe>Zn>Cr>Ni>Pb>Cd,超标的严重性顺序分别为：Cr>Cd?Pb和Pb>Cr=Cd,含重金属工业废水是工业区地表水重金属的主要污染源之一.商业区丰水期和枯水期重金属浓度平均值的大小顺序分别为：Fe>Pb>Ni>Zn>Cd>Cr和Fe>Pb>Ni>Zn>Cr=Cd,丰水期超标的严重性顺序为：Cd>Pb;枯水期仅有Pb超标,超标率60%,公路源污染物是商业区地表水...     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al₂O₃催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al₂O₃活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al₂O₃的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al₂O₃复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

武汉冬季典型月份PM2.5浓度变化的观测分析与模拟追因

1月是武汉市发生重霾污染最为频繁的月份之一.本文利用地面观测数据对比分析了2014年1月与2018年1月武汉PM_2.5污染的变化与差异,进而利用嵌套网格空气质量预报模式系统（NAQPMS）对其差异进行了模拟追因分析.分析结果表明,2018年1月武汉PM_2.5污染依旧严峻,出现了17个污染天,月均浓度达到了91.6 μg·m^-3,但污染程度与2014年1月相比有了大幅改善.其污染天比2014年1月减少了13 d,月均浓度下降了90.8 μg·m^-3,浓度峰值下降了154.6 μg·m^-3.通过设计基于气象场敏感性分析的数值模拟试验,发现在区域污染物排放强度保持不变的情形下,2014年1月和2018年1月气象场的变化对武汉月均PM_2.5浓度的影响较小,差异小于3 μg·m^-3.基于2018年1月的排放情景模拟2014年1月的武汉PM_2.5浓度会导致显著的低估现象.这表明气象条件变化不是武汉2018年1月相比2014年1月PM_2.5浓度显著下降、重污染天数显著减少的关键原因,而武汉本地、周边以及京津冀等重点城市群的排放量显著下降应是最为关键的主导因子.     

线性判别分析对舟山海洋站降水中常量阳离子含量的年度、季节特征分析

通过对舟山站点2002/2003年度降水中的6种常量阳离子H⁺、NH₄⁺、K⁺、Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺近2a的连续观测,采用稳健统计分析对浓度范围及变化趋势进行了描述.利用线性判别分析对实验数据进行降维处理,得到线性判别曲面,对样本点在新正规变量空间的时间性分布特征进行了描述,依据正规变量的线性组合,解释了决定该样本点时间性特征分布的主要阳离子影响因素,并对造成异常样品点的影响因素进行了分析.     

CuNiFe LDHs/BiO2-x异质结可见光活化过硫酸盐降解环丙沙星

采用水热法成功合成了CuNiFe LDHs/BiO_2-x复合光催化剂,并在可见光照射下用于活化过硫酸盐（PMS）降解环丙沙星（CIP）.由于光催化和PMS活化的协同作用,CIP的去除率高达88.3%.利用XRD、FT-IR、SEM、XPS和UV-Vis DRS等方法对制备的光催化剂进行了表征.确定了CuNiFe LDHs的最佳负载量,并考察了PMS用量、初始pH值和无机阴离子（Cl^-、CO₃^2-和NO₃^-）对降解的影响.电子顺磁共振和自由基捕获实验表明·OH和h⁺是CIP降解的主要活性物种,并提出了该体系可能的降解机制.     

高锰酸盐预氧化对后续生物活性炭工艺去除有机物的影响

通过测定有机物相对分子质量分布与活性炭上有机物和无机盐沉积情况,分析了高锰酸盐预氧化对后续生物活性炭工艺去除有机物的影响规律.实验结果表明,相对分子质量小于3×10³的有机物是BDOC的主要组成部分;高锰酸盐预氧化强化混凝工艺对大分子有机物(相对分子质量10×10³至0.45μm)去除的同时,使小分子有机物(0～3×10³)的含量增加,提高了活性炭进水的可生化性.与单独BAC工艺对比,高锰酸盐预氧化后使活性炭上沉积的有机物和无机盐含量分别降低了5.0mg·g^-1和4.16 mg·g^-1,减少了活性炭孔径的堵塞,延长了活性炭的使用周期.     

夏季渤海NOx、O3、SO2和CO浓度观测特征

利用2000-08～2000-09渤海海上观测资料,初次揭示了渤海污染物浓度的时间变化特点,分析了光照、天气等因素对NO_x、O₃、SO₂和CO气体浓度的影响.SO₂浓度比较稳定,浓度平均值在0.006 mg·m^-3左右.O₃浓度变化主要受辐射影响.在弱天气形势下,CO和NO_x浓度分别在2.5～3.5 mg·m^-3.和0.1 mg·m^-3左右,台风天气会造成浓度在短时间内的剧烈增长.文中还简要说明了渤海大气污染与陆地污染的差异,评价了渤海夏季的空气质量.     

神经网络与模拟退火算法结合的锅炉低NOx燃烧优化

对某600MW燃煤电站锅炉进行了多工况热态NO_x排放特性测量,在利用多层前向神经网络对该锅炉的NO_x排放特性进行建模的基础上,将神经网络模型与模拟退火全局优化算法相结合,实现了锅炉的低NO_x燃烧的优化,计算得到可获得低NO_x排放浓度的具体燃烧配风方案.文中对2种不同退火参数的模拟退火算法进行了比较,结果说明采用T₀=50K,α=0.6的参数可以获得较好的寻优效果.本文研究结果为实现大型电站锅炉低NO_x燃烧控制的在线优化技术打下了基础.     

废大理石粉湿法烟气脱硫工艺实验

实验研究了废大理石粉作为脱硫剂的湿法烟气脱硫工艺,分析了其吸收SO₂的传质反应机理.试验了不同液气比(L/G)、吸收浆液pH值和进气SO₂浓度等主要参数对脱硫率的影响,并对实验结果进行了分析.结果表明,选择以下操作条件较为适宜:pH₀=5.5～6.5,L/G=3L/m³,a=2%;以上工艺条件下,在进气SO₂浓度为1000ml/m³时,脱硫率达60%以上.本文还讨论了废大理石粉作为脱硫剂的工业应用前景.