V2O5/TiO2催化剂脱除NO的研究

采用了等体积浸渍法制备二氧化钛负载钒氧化物催化剂（V2O5/TiO2）,研究了V2O5负载量、反应温度、烟气流量、氨氮比以及运行时间各因素对NH3选择性催化还原NO反应（SCR）效率的影响.研究结果表明：经过500℃温度下煅烧,烟气流量为200ml/min,负载量为7wt％的V2O5/TiO2催化剂,在400℃温度下反应,NO脱除率可达70.5％.     

V2O5/CeO2催化剂用于低温NH3-SCR的性能研究

采用浸渍法制备了系列V2O5/CeO2催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO.同时,考察了催化剂中V2O5负载量和煅烧温度对催化活性的影响,并运用SEM,BET和XRD物理化学技术对催化剂进行了表征.结果表明,V2O5/CeO2催化剂对模拟烟气中的NO转化呈现出较高的活性,但是V2O5负载量和催化剂的催化活性并不呈线性递增的关系.当V2O5负载量超过10%时,催化剂的催化活性开始下降.随着煅烧温度的升高,由于钒酸铈的生成,催化剂的催化活性下降.400℃为最佳煅烧温度.     

MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的制备及低温催化还原NO的研究

采用共沉淀法制备了TiO2-ZrO2复合氧化物,以其为载体采用等体积浸渍法制备了不同负载量的MnOx/Ti02-Zr02催化剂.低温下以NH3为还原剂考察了催化剂选择性催化还原(SCR)NO的活性.借助N2吸附、XRD、热重-差示扫描量热法(TG-DSC)对催化剂进行微观表征和分析.结果表明,负载量为5%时,生成的MnO2高度分散,NO的转化率较高;负载量为10%和15%时,出现MnO2晶相,NO的转化率有所下降.120-240℃、体积空速为10000 h-1的条件下,3种负载量的催化剂上NO转化率均大于90%.     

V2O5/TiO2催化剂用于烟气同时脱硫脱硝的研究

研究了用V2O5/TiO2催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO,考察了H2还原温度及其它反应条件对SO2和NO脱除率的影响。结果表明,经H2还原后所制得的V2O5/TiO2催化剂可以提高脱硫脱硝活性,最佳还原温度为700℃;在450～500℃的烟气温度范围内,该催化剂有较佳的脱硫脱硝活性;在相同反应温度下,空速越大,SO2和NO的脱除率越低;烟气中的氧气可大大提高V2O5/TiO2的脱硫脱硝活性,且氧气体积含量在5%～10%范围内变化时,对SO2和NO脱除率的影响较小。     

CuO负载在TiO2和CeO2-TiO2上对NO+CO反应的催化作用

用N0＋C0微反流动法、TPR、XRD、BET和NO-TPD等技术研究了CuO在Ti02和Ce02-Ti02上对N0＋CO的催化还原作用。实验表明，不同负载量的Cu0在Ti02上，其N0＋CO的反应活性以Cul2-Ti为最佳，在反应温度为400℃时，NO的转化率达到100%；且CuO负载在CeO2-TiO2上其活性随CeO2含量的增加而提高，Cul2-CelO-Ti在300℃时就能使NO达到100℃转化。XRD和TPR结果显示，该体系催化活性的高低，与CuO在TiO和CeO2/TiO2上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系；NO-TPD结果显示，催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关。     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

钴-铁氧化物复合催化剂催化脱汞的试验研究

采用钴-铁氧化物制备复合催化剂,研究烟气中零价汞的催化氧化脱除性能。考察了催化剂制备的焙烧温度、不同活性组分及不同负载量、烟气温度、NH3/NO及SO2浓度对零价汞催化去除效率的影响规律。结果表明:以Co和Fe作为活性组分的复合催化剂脱汞效率明显高于单一金属催化剂,8%Co-2%Fe的催化剂活性最好,催化剂最佳活性温度为300℃,焙烧温度为400℃时活性最好,烟气中NH3/NO及SO2抑制催化剂的脱汞活性。温度为300℃时可获得86.7%的零价汞脱除效率。     

V_2O_5/ACF低温选择性催化还原烟气中NO的研究

文章对V2O5/ACF(活性炭纤维)进行低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究。实验表明:ACF用硝酸处理形成ACFN,然后采用等体积浸渍法制备V2O5/ACFN催化剂,NO脱除率明显增加。同时研究了V2O5负载量、反应温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响,发现V2O5/ACFN在180℃低温时,在NH3/NO为1.1、NO初始体积分数1000×10-6和O2体积分数5%时NO脱除效率较高。     

Mn-Ce-Fe/TiO2低温催化还原NO的性能

采用浸渍法制备了Mn-Ce-Fe/TiO2.研究了其组分配比、焙烧温度等制备条件和NO进口浓度、空速、O2含量、NH3/NO摩尔比等操作条件对Mn-Ce-Fe/TiO2 NH3低温还原NO活性的影响,并探讨了H2O、SO2对Mn-Ce-Fe/Ti O2活性的影响.结果表明,Mn:Fe:Ce摩尔比为5:2:4、500℃下焙烧的Mn-Ce-Fe/TiO2在无H2O、SO2,NO体积分数为0.1%,空速为5000h～,反应温度为130℃、O2含量为6%、NH3/NO摩尔比为1.1的条件下,NO转化率接近98%,Fe的加入大大提高了催化剂的单独抗水和同时抗硫抗水性能,130℃下,体积分数10%的H2O对该催化剂的活性基本没有影响,转化率保持在96%以上;通硫、水后的400min内,活性仅下降3%.单独通人S02时,该催化剂中毒程度较深.该催化剂有望应用于基本不含SO2的燃气锅炉烟气和不含SO2的硝酸尾气等NO,工业废气的低温脱硝.     

Ce改性Mn系催化剂结构及低温催化活性影响研究

采用浸渍法制备了Ce改性负载型Mn系TiO 2催化剂,考察了Ce负载量、反应温度等因素对催化剂效率以及选择性的影响,利用扫描电镜、氮气物理吸附(N 2-TPD)等表征手段分析了Ce/TiO 2催化剂催化活性影响机理。结果表明:改性催化剂在Ce/Ti摩尔比为0.08的条件下表现出最佳的脱硝效率及NO选择性;MnCe(0.08)Ti催化剂在180℃条件下的脱硝效率超过85%,而N 2 O体积分数仅为24×10-6(47.1 mg/m 3);Ce的加入优化了催化剂表面的孔隙结构,比表面积与和孔容积分别达到121.11 m 2/g、1.71 cm 3/g;MnCe(0.08)Ti催化剂在210℃通入体积分数为300×10-6(857.1 mg/m 3)的SO 2和8%的水蒸气,连续运行180 h过程中的脱硝效率均可保持在80%以上,具有良好的抗硫性和稳定性。     

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂样品,对样品NH3选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1%升高到8%时,催化剂比表面积下降了16 m2/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1%时,钨负载量从0升高到6%,催化剂比表面积仅下降了3 m2/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VOx物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

制备条件对低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-Ce/TiO_2结构与性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,通过程序升温反应考察其选择性催化还原NO的催化性能.同时,着重探讨了焙烧温度、焙烧时间、活性物质负载量及Mn、Ce负载比例对催化剂结构和性能的影响,并用BET、XRD等对催化剂进行了表征.结果表明,活性组分负载量由0增至20%时,NO转化率随着负载量的增加而提高,当(Mn+Ce)质量分数为20%,催化剂活性最高,此后随着活性组分负载量的增加,NO转化率明显下降;Mn与Ce的负载比例为0.85∶0.15时,催化剂比表面积最大,为112.31m2·g-1;焙烧温度500℃时催化剂晶相均为TiO2锐钛矿型结构,焙烧温度升高至600℃,催化剂晶相为TiO2锐钛矿型和金红石型混合结构,且催化剂比表面积急剧减小;焙烧时间对催化剂晶相结构影响不大,焙烧时间为5h时,Mn-Ce/TiO2的脱硝性能最好.     

Fenton法氧化脱除烟气中NO的影响因素的实验研究

在自制反应器中,研究了烟气温度、Fenton试剂温度、初始p H值、NO初始浓度、烟气流量、n(Fe~(2+))/n(H_2O_2)和溶液中Cl~-等对Fenton法氧化脱除NO的影响。从单因素不同取值带来的NO氧化率的波动幅度来看,烟气流量对NO的氧化效率影响最为显著,试剂温度、NO初始浓度和n(Fe~(2+))/n(H_2O_2)的影响次之,而烟气温度和初始p H值影响较小。分别选取烟气温度为70℃,Fenton试剂温度为25℃,烟气流量为400~600 m L/min,NO初始浓度为982 mg/m~3,初始p H值为3,以及n(Fe~(2+))/n(H_2O_2)为0.05∶1时,对应的NO氧化效率较好。而溶液中Cl~-的存在,则会降低NO的氧化效率。此外,以原位滴加方式获得的Fenton体系,有效提高了寿命极短的(·OH)自由基的产出率和利用率,从而提高了NO的氧化效率。     

CuO负载在TiO_2和CeO_2-TiO_2上对NO CO反应的催化作用

用NO CO微反流动法、TPR、XRD、BET和NO TPD等技术研究了CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上对NO CO的催化还原作用 .实验表明 ,不同负载量的CuO在TiO2 上 ,其NO CO的反应活性以Cu12 Ti为最佳 ,在反应温度为 4 0 0℃时 ,NO的转化率达到 10 0 % ;且CuO负载在CeO2 TiO2 上其活性随CeO2 含量的增加而提高 ,Cu12 Ce10 Ti在 30 0℃时就能使NO达到 10 0 %转化 .XRD和TPR结果显示 ,该体系催化活性的高低 ,与CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系 ;NO TPD结果显示 ,催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关 .     

黄磷乳浊液脱硝及改性研究

采用黄磷乳浊液为吸收剂,考察了黄磷浓度、反应温度、搅拌速度、氧气浓度、烟气流量等影响因素对脱硝率的影响,并且通过添加碳酸钙进行改性,提高了体系的脱硝率。结果表明,脱硝率随黄磷浓度增大、反应温度升高、搅拌速度增大而升高;随烟气流量的增大而下降;加入碳酸钙改性可以明显提高体系脱硝效果;烟气流量400 m L/min,反应温度50℃,搅拌速度1 200 r/min,氧气浓度12%,黄磷浓度6 g/L,碳酸钙浓度2 g/L的条件下,处理NO浓度为0.06%的烟气,反应30 min体系脱硝率可达到84.76%。     

制备参数对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

以锐钛矿型TiO₂为载体,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂,通过考察不同活性组分前驱体、焙烧温度以及活性组分负载量对催化剂样品脱硝性能的影响,以确定最佳制备参数;结合XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱分析）、BET比表积等表征手段研究制备参数对催化剂性能的影响.结果表明:无定型态MnO₂含量越多,越有利于提高催化剂的脱硝活性;催化剂样品表面原子浓度比Mn/Ti[或（Mn+Ce）/Ti]越高,催化剂表面有效活性组分越多,催化剂脱硝活性越好.以自制Mn盐（MX）为前驱体,在Mn-Ce活性组分负载量为16%时,经500℃焙烧的催化剂样品脱硝活性最高;反应空速为10000 h-1,反应温度为80℃时,其脱硝效率可达80%,150℃时脱硝效效率可达99%.      

ACF负载催化剂制备对烟气脱硝影响的研究

介绍了采用浸渍法在活性炭纤维(ACF)上负载铜盐制备烟气脱硝催化剂的方法,探索了催化剂制备过程中焙烧温度、催化剂的负载方式、铜盐负离子的种类、催化组分负载量对催化剂催化活性的影响规律,实验结果表明,最佳焙烧温度范围为250～300℃,多次浸渍负载比一次浸渍负载效果要好,采用Cu(NO3)2作为负载铜离子的溶液,催化性能更好。     

NaClO_2碱性溶液脱硝的热力学计算与实验研究

液相氧化脱硝技术被认为是最有前景的脱硝技术之一。在自制的鼓泡反应器中,进行NaClO2/NaOH溶液脱硝实验。热力学计算表明,300~380K,脱硝反应是放热反应,反应的平衡系数均非常大,但随温度的升高而减小。选取吸收时间、NaClO2浓度、初始、反应温度、模拟烟气流量以及烟气中pHNO含量为过程参数,脱硝率作为响应量,分别进行了单因素实验。结果表明:脱硝率随NaClO2浓度、反应温度的增加而升高,随吸收时间、烟气流量或NO含量的增加而降低,在pH7~10范围内,体系获得较好的脱硝效果;NaClO2浓度,初始0.02mol/LpH,10温度70℃,烟气流量0.4L/min的条件下,处理NO含量0.02%~0.05%范围内的烟气,吸收20min内体系脱硝率几乎为100%。     

FeⅡEDTA络合-Na2SO3还原吸收NO性能

为研究FeⅡEDTA络合-Na₂SO₃还原吸收NO性能,对制备参数〔pH、V(FeⅡEDTA)(FeⅡEDTA溶液用量)、初始c(FeⅡEDTA)、n(FeⅡ)∶n(EDTA)〕和操作条件〔温度、φ(O₂)、烟气流量、入口ρ(NO)〕及SO₃2-〔以c(Na₂SO₃)计〕进行了考察,并采用FT-IR(傅里叶红外光谱仪)和Raman(拉曼光谱仪)等表征手段对吸收体系进行表征.结果表明:①pH和初始c(FeⅡEDTA)对NO络合吸收量影响较显著,V(FeⅡEDTA)和n(FeⅡ)∶n(EDTA)次之.在pH为3～9的范围内,NO络合吸收量先增加后降低,pH为7时达到最大(0.502 mol/mol);初始c(FeⅡEDTA)由0.005 mol/L增至0.025 mol/L,NO络合吸收量随之增加了0.198 mol/mol.②温度和φ (O₂)的升高不利于NO吸收,当温度由30 ℃升至60 ℃、φ (O₂)从0%增至6%,NO络合吸收量却分别降低了71.69%、63.3%;此外,烟气流量和入口ρ (NO)的增加对NO络合吸收量也无显著影响.③SO₃2-的存在显著提高了FeⅡEDTA高效络合NO吸收时间.结合试验结果确定最佳反应条件:pH为7、V(FeⅡEDTA)为550 mL、初始c(FeⅡEDTA)为0.020 mol/L、n(FeⅡ)∶n(EDTA)为1∶1.0、温度为30 ℃、烟气流量为900 mL/min、无氧、c(Na₂SO₃)为0.20 mol/L,此时,NO络合吸收量为1.099 mol/mol,NO最大脱除率达到96.98%.研究显示,溶液中n(FeⅡEDTA)∶n(NO)对络合吸收NO起到主导作用,同时SO₃2-对FeⅡEDTA(NO)还原作用是促进NO吸收的重要机制.      

单斜相纳米氧化锆基低温SCR催化剂脱硝机制研究

以纳米m-ZrO2为载体,用浸渍法制备出MnOx-CeO2/m-ZrO2催化剂,考察反应温度、活性组分负载量对催化剂NH3-SCR脱硝活性影响,探讨催化剂表面织构特征,分析催化剂脱硝活性机制.结果表明,在低温脱硝温度范围,提高反应温度、增加活性组分负载量,有利于催化剂脱硝效率的增加.110℃时,2.5%MnOx-CeO2/m-ZrO2脱硝效率为55.5%,15%MnOxCeO2/m-ZrO2脱硝效率达93.5%.XRD、BET、XPS、H2-TPR表征结果表明,催化剂表面具有良好的氧化还原能力,表面织构对脱硝反应有利.NH3-TPD测试显示,MnOx-CeO2/m-ZrO2催化剂的脱硝反应机制为:NH3吸附在催化剂表面的Lewis酸性位和Brnsted酸性位上,通过反应生成相应中间产物NH2NO或NH4NO2,中间产物进一步分解最终转变为N2和H2O;催化剂总脱硝反应效率中,在Lewis酸性位上的脱硝反应占比较大.