民用燃煤源中多环芳烃排放因子实测及其影响因素研究

民用燃煤是我国目前关注较多的多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)排放源.根据我国民用燃煤所涉及的煤种、燃烧方式和炉灶类型,利用全流稀释采样系统对5种不同成熟度的煤种,分别以散块煤和蜂窝煤形式在3种炉灶类型中燃烧产生的烟气进行了采样和分析,初步获取了我国民用燃煤烟气中PAHs排放因子(EFPAHs)的实测数据.结果表明,烟煤的EFPAHs在块煤燃烧方式下的变化范围为1.1～3.9 mg.kg-1,在蜂窝煤燃烧方式下的变化范围为2.5～21.1 mg.kg-1,无烟煤的EFPAHs在块煤与蜂窝煤燃烧方式下分别为0.2 mg.kg-1与0.6 mg.kg-1.在民用燃煤的EFPAHs的各种影响因素中,煤的地质成熟度起主导作用,不同成熟度煤种的EFPAHs差异幅度高达1～2个数量级.其次是燃烧形态(块煤/蜂窝煤),主要表现为同一种地质成熟度的煤在蜂窝煤燃烧方式下排放的PAHs比块煤高2～6倍.炉灶类型的影响最小.     

陕西省民用散煤燃烧气态污染物排放因子研究

为深入了解陕西省民用散煤燃烧烟气中气态污染物(CO、NOx、SO_2)的排放因子,选取陕西省居民家庭使用频率较高的块煤及蜂窝煤,利用自行设计的采样系统对燃烧烟气中的CO、NOx、SO_2排放因子进行实测研究。结果表明,在充分燃烧条件下,烟煤、无烟煤、蜂窝煤气态污染物CO排放因子分别为:64.1、38.4、35.1g/kg;NOx排放因子分别为:1.49、1.21、0.50g/kg;SO_2排放因子分别为:3.48、1.35、1.23g/kg。NOx排放因子大小顺序为:烟煤蜂窝煤无烟煤,CO、SO_2排放因子大小顺序为:烟煤无烟煤蜂窝煤。获得了2016年陕西省民用散煤的气态污染物排放清单;块煤CO、NOx、SO_2的排放量分别为13.13、0.346、0.61万t,贡献率均超过了85%;农村生活领域散煤三种气态污染物的排放量占陕西省生活领域散煤排放总量近80%。因此,农村地区散煤的治理是陕西省改善空气质量、加强大气污染治理工作的关键。     

民用燃料燃烧排放PM2.5和PM10中碳组分排放因子对比

在实验室中模拟民用燃料在家庭炉灶中的燃烧,应用稀释通道系统采集颗粒物,获得玉米秸秆、薪柴、蜂窝煤和块煤四种常用民用燃料燃烧排放PM10,PM2.5及载带碳组分的排放因子.结果表明,民用燃料燃烧排放的颗粒物以细颗粒为主, PM2.5占PM10的70%~90%.颗粒物排放因子最大的为块煤,其PM2.5和PM10的排放因子分别为9.837和11.929g/kg,分别是蜂窝煤的12.6和13.7倍;玉米秸秆和薪柴PM2.5和PM10的排放因子稍低于块煤,为7.359~10.444g/kg.4种燃料燃烧OC排放因子块煤最高,其在PM2.5和PM10中分别为5.29和5.19g/kg.薪柴燃烧EC的排放因子最高,其在PM2.5和PM10 中的排放因子分别为1.065和1.126g/kg.块煤两种粒径上EC的排放因子略低于薪柴.蜂窝煤EC的排放因子最低,比薪柴低300倍左右,玉米秸秆EC的排放因子也要比薪柴低10倍左右.碳组分是块煤,秸秆,薪柴排放颗粒物的主要成分,其含量在40%~60%之间,该值比蜂窝煤高3倍.四种燃料对应的OC/EC比值差异很大,薪柴和块煤燃烧排放颗粒该值为3~6,秸秆和蜂窝煤燃烧排放颗粒其值高达30~50.     

北京市民用燃煤烟气中气态污染物排放特征

以北京远郊农村居民常用的蜂窝煤、煤球、烟煤散煤为实验用煤,开展燃烧实验.研究了烟气无机污染物排放因子、VOCs释放情况.结果表明在充分燃烧的条件下,蜂窝煤、煤球、烟煤气态污染物SO2排放因子分别为1.50、1.91、1.62kg·t~(-1);NOx排放因子分别为0.420、0.901、2.20 kg·t~(-1);CO排放因子分别为22.4、37.3、87.3 kg·t~(-1).燃烧排放的NOx和CO的排放因子顺序关系为:烟煤煤球蜂窝煤;SO2的排放因子大小顺序分别为:煤球烟煤蜂窝煤.获得了北京市2014年3种民用煤燃烧排放的气态污染物的排放清单,烟煤散煤排放的SO2超过了0.55万t,NOx超过了0.75万t,CO超过了29万t.3种煤质燃烧过程中点火和封火阶段VOCs排放浓度相对较高,各阶段VOCs排放因子为点火阶段最高,封火阶段次之.     

国内民用燃煤烟气中多环芳烃排放因子研究

模拟国内民用燃煤过程.确定燃煤排放烟气中PAHs的排放因子、PAHs在烟气气相与颗粒相之间的分配、特征排放谱以及不同燃烧方式的影响.结果表明:以15种母体PAHs加和计,燃煤排放因子的变化范围为71～882 mg·k8-1,排放因子和有毒PAHs组份排放量由高至低依次为烟煤、蜂窝煤和无烟煤,主要毒性成份存在于颗粒相中.PAH组份的气-固相分配比例与其饱和蒸汽压存在显著的正相关关系.燃煤类型和燃煤中挥发组份对烟气PAHs排放因子、气-固相分配以及排放谱分布具有决定性作用.另外,不同燃烧方式对燃煤排放因子也有一定影响,缺氧条件会导致排放系数升高.     

中国民用燃煤排放细颗粒物中水溶性离子清单及减排启示

基于稀释通道采样系统和室内模拟燃烧实验,实测采集两种民用燃煤(蜂窝煤和块煤)燃烧排放的细颗粒物(PM_(2.5)),利用离子色谱分析样品中的Na~+、NH_4~+、Mg~(2+)、K~+、Ca~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)等9种水溶性离子,计算得到相关排放因子,并结合能源统计年鉴,基于"自上而下"方法获得2013年全国(除港、澳、台地区)民用燃煤排放PM_(2.5)中水溶性离子的排放总量,以人口密度数据作为空间分布权重因子,建立全国1km×1km的网格化清单.结果表明,除Ca~(2+)和Mg~(2+)以外,蜂窝煤燃烧排放水溶性离子排放因子普遍高于块煤燃烧排放,因而需对块煤加工成蜂窝煤的多种有害组分的减排效果进行系统评估.9种水溶性离子中SO_4~(2-)离子排放因子远高于其他水溶性离子的排放因子;对于蜂窝煤和块煤,分别为494mg/kg和105mg/kg.从阴阳离子当量浓度之比(2.0~2.5)来看,民用燃煤排放一次颗粒物呈酸性.民用燃煤水溶性离子人均排放量最多的省份是山东、河北和北京,分别为520.2,401.1,362.7g/人;单位面积排放强度最高的是山东、北京和上海,分别为323.9,287.3,197.9kg/km~2.从民用燃煤离子单位面积排放强度和人均排放量来看,北京和山东均需要对该类源减排引起足够重视.高分辨率空间分布显示民用燃煤排放水溶性离子分布有以下几个特点:(1)东部高于西部;(2)平原、盆地多;山地、高原少;(3)受到自然地理环境因素和经济发展水平制约,主要集中分布于平原、盆地及河谷地区人口密布,从应对冬季大气重污染过程的角度,需加大对民用燃煤排放水溶性离子及其气态前体物的管控力度.     

不同地质成熟度家用燃煤燃烧颗粒物及多环芳烃的排放特征

选取了7种不同成熟度的原煤,模拟煤炭家用取暖燃烧过程,基于稀释通道采样方法,测定了PM_2.5、有机碳（OC）、元素碳（EC）和多环芳烃（PAHs）的排放因子（Emission factors,EFs）,分析了原煤自身特征参数与污染物排放因子的关系,并计算了原煤排放PAHs的特征比值.结果表明,地质成熟度高的无烟煤燃烧PM_2.5、OC、EC和PAHs的排放因子最低,分别为（0.28±0.07）、（0.07±0.04）、（0.003±0）g·kg^-1和（1.15±0.84）mg·kg^-1.随着地质成熟度的降低,PM_2.5、OC、EC和PAHs的排放因子呈波动上升的趋势,具有中等地质成熟度（挥发分为28.08%）的烟煤PM_2.5、OC和PAHs的排放因子最高,分别为（5.17±0.33）、（2.50±0.93）g·kg^-1、（240.39±180.55）mg·kg^-1,比地质成熟度高的无烟煤高出1～2个数量级.相关关系...     

民用燃料燃烧碳质组分及VOCs排放特征

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,对燃烧产生的颗粒物及气体样品进行采集,采用Model 2001A热/光碳分析仪对不同粒径段颗粒物中的有机碳、元素碳进行测定,采用AgilentGC-MS 5977/7890B气质联用仪对燃烧烟气中的挥发性有机物进行分析.研究表明：除蜂窝煤OC、EC的排放因子在2.5~10μm粒径范围内达到最大,其他8种固体燃料燃烧产生的OC、EC的排放因子最大值均在0~2.5μm粒径范围内.薪柴（栗树枝、桃树枝、松木）、秸秆（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗）和民用煤（蜂窝煤、烟煤）3类物质燃烧排放VOCs的物种分类差异较大.薪柴和民用煤燃烧排放的卤代烃以及含氧有机物的质量分数明显高于秸秆的质量分数;在同一类别中VOCs物质分布趋势一致.3种薪柴平均总VOCs的排放系数为2.02g/kg,4种秸秆平均总VOCs的排放系数为6.89g/kg,2种民用煤平均总VOCs的排放系数为2.03g/kg,秸秆类的排放因子最大.玉米芯、玉米秆、黄豆秆和草梗的臭氧生成潜势较高,而栗树枝、桃树枝、松木、烟煤以及蜂窝煤的臭氧生成潜势较低,且分布类似.烯烃类、烷烃类、芳香烃类是固体燃料燃烧臭氧生成潜势贡献较大的VOCs物质.     

民用燃煤排放分级颗粒物中重金属排放因子

基于室内模拟燃烧和稀释通道采样,采用FA-3型9级撞击采样器采集了3种蜂窝煤（考虑明烧和闷烧）和4种块煤燃烧排放的不同粒径颗粒物,并分析其中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sb和Pb等11种重金属含量,计算得到分级颗粒中重金属的排放因子.结果如下：①Zn和Pb是民用煤燃烧排放颗粒物中主要的重金属成分,4种块煤燃烧排放Zn和Pb共占重金属总量的53.16%~65.76%;3蜂窝煤明烧排放Zn和Pb所占重金属含量最高可达96.08%（0.43 μm）;蜂窝煤闷烧使得Ni排放因子大幅度增加,Ni成为主要成分之一,共占重金属总量30.70%~52.36%.因此燃烧方式影响颗粒物中重金属组分含量.②蜂窝煤明烧与块煤重金属排放因子最高的粒径段都分布在1.1 μm以下,而蜂窝煤闷烧排放的重金属则主要分布在5.8~10 μm粒径段,因此在低温闷烧燃烧方式下,重金属多富集于粗颗粒物上,而在高温明烧状态下重金属多富集于细颗粒物上.③根据重金属富集粒径段的不同,可以将11种重金属分为三类,各自对应的峰值粒径段分别为5.8~10 μm（As和V）,1.1~2.1 μm（Cr、Mn、Cu、Ni和Co）和 ≤ 0.43 μm（Pb、Sb、Cd和Zn）,其中第二类元素均属于第四周期过渡金属元素,表现出相似的燃烧释放特征.④蜂窝煤使用会降低颗粒物的排放,但添加剂、氧化剂、黏合剂等的使用,在不同燃烧条件下,使颗粒物富集不同有毒物质,因此蜂窝煤可能不利于某些重金属的减排,蜂窝煤对多污染物的减排效果（尤其重金属）有待系统评估.     

电厂燃煤锅炉排放烟尘粒径和多环芳烃的分布及致突变特性

本文研究电厂UG-35/39-M型工业锅炉分别燃烧原煤和型煤时排放烟尘的径和多环芳烃的分布及其直接致突变特性.按粒径的大小将烟尘分成降尘、飘尘和烟气三部分收集,结果表明,多环芳烃主要分布在飘尘和烟气中,其中飘尘内集中了大部分高环的多环芳烃,烟气内集中了大部分低环的多环芳烃;飘尘和烟气的Ames试验致突变性之和比降尘高5—6倍,锅炉燃烧型煤排放烟尘的总量比烧原煤低50—60％,而且直接致突变性也比较低,由此看来,型煤燃烧技术是目前防治煤烟型大气污染的一种重要方法。     

Emission factors of polycyclic aromatic hydrocarbons from domestic coal combustion in China

Domestic coal stove is widely used in China, especially for countryside during heating period of winter, and polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） are important in flue gas of the stove. By using dilution tunnel system, samples of both gaseous and particulate phases from domestic coal combustion were collected and 18 PAH species were analyzed by GC-MS. The average emission factors of total 18 PAH species was 171.73 mg/kg, ranging from 140.75 to 229.11 mg/kg for bituminous coals, while was 93.98 mg/kg, ranging from 58.48 to 129.47 mg/kg for anthracite coals. PAHs in gaseous phases occupied 95% of the total of PAHs emission of coal combustion. In particulate phase, 3-ring and 4- ring PAHs were the main components, accounting for 80% of the total particulate PAHs. The total toxicity potency evaluated by benzo[a]pyrene-equivalent carcinogenic power, sum of 7 carcinogenic PAH components and 2,3,7,8-tetrachlorodibenzodioxin had a similar tendency. And as a result, the toxic potential of bituminous coal was higher than that of anthracite coal. Efficient emission control should be conducted to reduce PAH emissions in order to protect ecosystem and human health.     

新疆原煤中汞含量分布及燃煤大气汞排放量估算

通过对新疆不同地区45个煤矿进行采样,分析新疆煤炭汞含量的空间分布特征,同时对燃煤大气汞释放量进行估算,确定新疆煤炭消费对大气汞排放的贡献。结果表明新疆原煤中汞含量处于较低水平,平均含量为5.43×10-2 mg/kg,远小于我国其他地区,新疆原煤汞含量空间分布具有明显的地域差异性,最高点位于奇台地区,原煤汞含量为17.05×10-2mg/kg,最低点位于塔城地区,原煤汞含量为2.03×10-2 mg/kg,总体呈北疆地区高南疆地区低的特点。初步估算显示,2008年新疆各行业燃煤大气汞排放总量为2039.02kg,其中民用燃煤汞排放量约占5.13%,远小于14%～15%的全国平均值,在全国处于较低水平。     

民用固体燃料及烹调油烟杂环胺排放及健康风险评价

模拟了典型固体燃料的民用燃烧及家庭烹饪食用油过程,分别采用烟尘罩稀释采样系统和小型烟尘罩采集烟气.利用高效液相色谱-紫外检测法测定了5种典型致癌杂环胺的排放特征.估算了2012年杂环胺排放量及不同情景下妇女炊事吸入杂环胺的致癌风险.结果表明,秸秆、薪柴、烟煤、无烟煤燃烧2-氨基-3-甲基-9H-吡啶[2,3-b]吲哚（MeAaC）排放因子均值为5.2~142.9μg/kg、2-氨基-9H-吡啶[2,3-b]吲哚（AaC）排放因子为0.6~37.8μg/kg,2-氨基-1-甲基-6-苯基咪唑并[4,5-b]吡啶（PhIP）排放因子为1.5~25.9μg/kg.植物油烹调MeAaC和2-氨基-3-甲基咪唑并（4,5-f）喹啉（IQ）排放因子均值分别为6.8μg/kg和1.5μg/kg.动物油烹调MeAaC、2-氨基-3,4-二甲基-3H-咪唑并喹啉（MeIQ）和AaC排放因子均值分别为6.2μg/kg、2.0μg/kg和1.1μg/kg.秸秆使用分别占PhIP、MeAaC和AaC 排放的93.0%、76.2%和76.2%.薪柴使用占AaC、MeAaC和PhIP排放的22.1%、7.7%和4.0%.烟煤使用占MeAaC、 PhIP和AaC排放的15.9%、2.8%和1.8%.健康风险评价表明,在缺乏有效排烟的情况下,使用烟煤（哈尔滨）或秸秆炊事的家庭妇女暴露于杂环胺总致癌风险分别为4.60×10^-5和1.84×10^-5,超过EPA建议值.使用薪柴或烟煤（包头）炊事的家庭妇女暴露于杂环胺总致癌风险分别为4.50×10^-6和4.31×10^-6,略高于EPA建议值.使用无烟煤及电能炊事妇女暴露于杂环胺总致癌风险为可忽略水平.     

民用低阶烟煤的半焦化洁净利用

为了降低民用劣质煤散烧造成的大气污染,采用低阶烟煤热解半焦为原料,再黏结制成半焦质民用洁净型煤。型煤性质检测结果显示:型煤收到基热值达到26.8 MJ/kg,干基全硫含量≤0.22%。半焦质民用洁净型煤在普通炉具和节能炉具测试结果显示,SO_2、NO_x和烟尘排放分别达到和接近重点地区的新建燃气锅炉排放标准。与普通烟煤在节能炉具中对比测试结果表明,烟尘浓度降低了88.14%,排放量减少86.21%;SO_2浓度降低了70.91%,排放量减少70.83%;NO_x浓度降低了83.08%,排放量减少86.08%。与其他无烟煤型煤在相同条件下的测试对比结果表明:半焦质民用洁净型煤的烟尘排放浓度与其他无烟煤相当,排放烟气成分中SO_2和NO_x的浓度远低于其他无烟煤型煤的排放浓度。     

民用煤排放PM2.5中碳组分与水溶性离子特征

研究4种典型民用煤燃烧排放PM_2.5中的碳组分以及水溶性离子含量特点,并通过PAM-OFR(潜在气溶胶质量-氧化流动反应器)模拟了大气老化过程(2d)对煤球与烟煤燃烧PM_2.5中碳组分与水溶性离子含量的变化影响。结果表明,烟煤燃放PM_2.5中碳组分含量最高,达到57.96%,其EC含量是其他煤种的4.3~9.6倍。民用煤燃烧产生PM_2.5中水溶性离子以Na⁺与SO₄^2-为主,其在总水溶性离子中占比合计约47%~76%。经历了大气老化试验后,煤球与烟煤燃烧排放PM_2.5中NH₄⁺和NO₃^-离子含量大幅增加,与之相比,TC占PM_2.5比例分别下降了12.03%与19.99%。     

民用燃煤含碳颗粒物的排放因子测量

通过烟尘罩稀释通道系统采样,实验室模拟民用燃煤的燃烧方式,获取了不同成熟度的散煤、蜂窝煤的PM2.5、EC和OC的排放因子.民用燃煤的排放与煤炭成熟度有很大相关,不同煤种排放因子差距很大.在6种实验煤炭中,烟煤散烧的排放因子较大,其中S3煤种的排放因子最大,其PM2.5、EC和OC的实测值分别为11.06、3.51和5.39 g·kg-1;无烟煤散烧排放因子较少,S1煤种的排放因子最小,其PM2.5、EC和OC分别为0.78、0.02和0.49 g·kg-1;蜂窝煤的颗粒物以及OC排放因子与相似成熟度的散煤燃烧相当,但是EC排放相对散煤较低.EC、OC源清单工作需要对民用燃煤源进行更详细的分类,结合相应的排放因子,才能更加准确的估计这一重要排放源的贡献率.     

Chemical signature and fractionation of trace elements in fine particles from anthropogenic and natural sources

The health effects of trace metal elements in atmospheric fine particulate matter (PM_2.5) are widely recognized, however, the emission factor profiles and chemical fractionation of metal elements in different sources were poorly understand. In this study, sixteen metal elements, including Cd, Pb, V, Zn, Ba, Sb, As, Fe, Sr, Cr, Rb, Co, Mn, Cu, Ni and Sn from biomass burning, bituminite and anthracite combustion, as well as dust, were quantified. The results show different emission sources were associated with distinct emission profiles, holding important implications for source apportionment of ambient particulate metals. Specifically, Fe was the dominant metal species (28-1922 mg/kg) for all samples, and was followed by different metals for different samples. For dust, Mn (39.9 mg/kg_dust) had the second-highest emission factor, while for biomass burning, it was Cr and Ba (7.5 and 7.4 mg/kg_biomass, respectively). For bituminous coal combustion, the emission factor of Zn and Ba was 6.2 and 6.0 mg/kg_bituminous, respectively, while for anthracite combustion the corresponding emission factor was 5.6 and 4.3 mg/kg_anthracite, respectively. Moreover, chemical fractionation (i.e., the exchangeable, reducible fraction, oxidizable, and residual fraction) and the bioavailability index (BI) values of the metal elements from different sources were further investigated to reveal the link between different emission sources and the potential health risk. The findings from this study hold important implications for source apportionment and source-specific particulate metal-associated health effects.