天津夏季边界层低层大气中PAN和O_3的输送特征分析

采用在线仪器监测分析2017年夏季天津气象铁塔220m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯(PAN)和O3的体积浓度,并结合气象观测资料和后向轨迹分析PAN和O3的输送特征.观测期间PAN和O3体积浓度平均值分别为(0.73±0.56)×10-9和(53±25)×10-9,最大小时浓度分别为3.49×10-9和137×10-9,PAN和O3体积浓度具有相似的日变化特征,白昼PAN和O3浓度高于夜间,且PAN和O3浓度相关系数(R2=0.52)显著高于夜间(R2=0.21).观测期间偏南风下PAN和O3浓度最高,偏东风下最低,风玫瑰图和后向轨迹聚类分析都表明,来源于西南方向的气流轨迹对应的污染物浓度最高,途径渤海和河北、辽宁沿海地区的偏东气流对应的PAN和O3浓度最低,边界层内输送对PAN和O3的浓度分布起到了重要作用.     

天津夏季边界层低层大气中PAN和O3的输送特征分析

采用在线仪器监测分析2017年夏季天津气象铁塔220 m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯(PAN)和O_3的体积分数,并结合气象观测资料和后向轨迹分析PAN和O_3的输送特征.观测期间PAN和O_3体积分数平均值分别为(0.73±0.56)×10~(-9)和(53±25)×10~(-9),最大小时体积分数分别为3.49×10~(-9)和137×10~(-9),PAN和O_3体积分数具有相似的日变化特征,白昼PAN和O_3浓度高于夜间,且PAN和O_3浓度相关系数(R2=0.52)显著高于夜间(R2=0.21).观测期间偏南风下PAN和O_3浓度最高,偏东风下最低,风玫瑰图和后向轨迹聚类分析都表明,来源于西南方向的气流轨迹对应的污染物浓度最高,途经渤海和河北、辽宁沿海地区的偏东气流对应的PAN和O_3体积分数最低,边界层内输送对PAN和O_3的体积分数分布起到了重要作用.     

广西北海涠洲岛春季大气颗粒物浓度特征及影响因素

为了解我国北部湾区域大气环境特征和可能的跨界输送,于2015年3~4月在涠洲岛开展了对大气颗粒物浓度水平和粒径分布特征的外场观测研究,并结合气象因子和后向轨迹探讨了颗粒物浓度变化原因和来源.结果表明涠洲岛大气PM_1、PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度分别为(21±12)、(35±19)、(43±20)μg·m~(-3).PM1、PM_(1~2.5)和PM_(2.5~10)质量浓度分别占PM10的50%、32%、18%.0.5~1、1~2.5和2.5~20μm粒径段颗粒物数浓度分别占总数浓度的93.5%、6.1%和0.4%.颗粒物数浓度与能见度和气压呈弱负相关.后向轨迹模拟分析发现,来自涠洲岛西南方向东南亚一带的气团影响频率最高(45.9%),0.5~1μm、1~2.5μm数浓度和PM_(2.5)浓度最低但NO浓度最高;其次为来自正东方向气团(34.1%),SO2浓度最低但O3浓度最高;来自正南方向的气团(12.5%)NO2、NOx、O3和CO浓度最低;来自东北方向的大陆气团影响频率最低(7.4%),但颗粒物数浓度、质量浓度和气体污染物浓度(除O3和NO)最高.涠洲岛大气细颗粒物和气态污染物主要受大陆和东南亚地区输送影响,来自大陆方向的输送以工业污染为主,来自东南亚方向的输送以港口船舶及航运污染为主.     

黄山顶夏季气溶胶数浓度特征及其输送潜在源区

利用轨迹聚类方法对2011年6~8月黄山光明顶的气团轨迹进行聚类分组,得到2011年夏季到达黄山顶的主要气团输送轨迹,结合黄山顶的气溶胶数浓度观测资料,分析不同类型输送轨迹与黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的关系.利用潜在源贡献因子分析法PSCF(potential source contribution function analysis)定性分析了不同气团背景下黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区,最后结合浓度权重轨迹分析法CWT(concentration weighted field)定量分析不同潜在源区对黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的贡献.结果表明,积聚模态颗粒物(0.5~1μm)数浓度约占0.5~20μm颗粒物数浓度的94.9%;黄山顶6~8月大陆气团的发生频率最高,约43.4%;影响黄山光明顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区主要来自一些工业发达人口密集的城市群:湖北东部、安徽中部、河南、江西境内、两广交界处、湖南南部以及浙江北部地区.而垂直方向上,来自西北和西南方向高度约2~5km的自由对流层气团对黄山顶积聚模态粒子数浓度贡献较大.     

区域传输对华东森林及高山背景点位大气污染物浓度的影响

利用HYSPLIT4.8轨迹模式和2011年6月～2012年5月NCEP气象再分析资料计算每日抵达华东森林及高山背景区域的后向气流轨迹并进行聚类,探讨该区域的大气污染物传输特征.同时结合国家大气背景监测福建武夷山站同期大气污染物监测数据,进一步分析不同气团的污染特征及高污染气团的主要来源.结果表明,有65%的轨迹输送污染气块,主要来自我国东部高污染负荷区、江西省以及西北部沙漠地区的高空,有35%的海洋性气团对站点污染物起清除作用,且各气团在各季节对污染物浓度的贡献有一定差异;SO2较高浓度主要受北方城市冬季采暖期燃煤影响,CO较高浓度主要受安徽省煤炭生产和消费过程中的污染物排放影响,NOx、O3、PM10和PM2.5较高浓度主要受我国东部高污染负荷区影响.     

天津滨海新区秋冬季大气污染特征分析

为了解天津滨海新区大气污染物浓度水平和污染来源,2009年9月1日~2010年2月28日对NOx、CO、SO2、O3、PM2.5、PM10进行了连续在线观测,并同步观测了气象要素.结果表明,秋冬季上述污染物最高日均值(秋冬平均值±标准差,O3为日小时均值最大值)分别达到300.7(65.4±52.9)×10-9、7.278(1.324±1.169)×10-6、53(13±12)×10-9、95(28±21)×10-9(体积分数)和287.4(62.3±53.6)μg/m3、1421.4(161.9±136) μg/m3. NOx和SO2秋季低于冬季,O3和PM10反之. CO和PM10相对国家二级标准超标率为2%和38%,PM2.5相对WHO标准(75μg/m3)超标率为31%.季节统计日变化显示CO和NOx为早晚双峰型,SO2为中午的单峰型,O3为午后单峰型,且秋季日变化振幅远大于冬季, PM10为早晚双峰型,但冬季比秋季晚出峰2~3h.除冬季PM10,大气污染物浓度49%~74%的逐日变化由气象要素影响.滨海新区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,西南方向气流易造成污染物积累,其次是东北方向,而东和东南气流最有利于污染物扩散;各污染物具体表现为NOx主要受局地源控制;SO2主要受外来输送影响;CO和PM2.5同时受本地源和外来源的共同影响;PM10秋季表现为本地源污染,而冬季为本地源和外来源的共同影响.     

南京北郊夏季近地层臭氧及其前体物体积分数变化特征

南京北郊,钢铁、石化等重工业集中,大气污染现状不容乐观.为了研究此类重工业地区夏季光化学污染特征,于2013年5月18日~8月31日连续观测了臭氧及其前体物的浓度并同时记录了常规气象要素.结果表明,观测期间臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量二级标准14.1%.对污染物进行浓度频率分布近似得到观测期间O3、NOx和VOCs背景体积分数分别为(5.71±2.51)×10-9、(12.20±0.36)×10-9和(22.44±0.38)×10-9,CO为(0.28±0.01)×10-6.观测点污染物受周边排放源的影响较大.在风速为2~3 m·s-1的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数容易累积达到高值;偏东风主导下主要来自周边工业源和交通源的NOx、CO和VOCs体积分数易出现高值.南京亚青期间对工业生产和部分机动车采取了调控措施,O3体积分数未明显减少,并有4 d超过国家二级标准.     

北京城区冬季空气污染时期C2~C6碳氢化合物含量特征

本研究于2015年冬季,在北京市东南城区开展了C2~C6碳氢化合物大气环境浓度在线监测,研究共检出25种C2~C6碳氢化合物,但鉴于分析仪器的局限性,未包含苯这一重要物种.检出的25种碳氢化合物含量之和(C2~C6 HCs)在12.4~297.5×10~(-9)范围内,不同的空气质量条件下,C2~C6 HCs平均含量分别为29.4×10~(-9)(Ⅰ级,PM_(2.5):35μg·m~(-3))、63.2×10~(-9)(Ⅱ级,PM_(2.5):35~75μg·m~(-3))、85.5×10~(-9)(Ⅲ级,PM_(2.5):75~150μg·m~(-3))、94.9×10~(-9)(Ⅳ级,PM_(2.5):150~250μg·m~(-3))、131.8×10~(-9)(Ⅴ级,PM_(2.5):250μg·m~(-3)),且碳氢化合物的化学组成亦有所差异,烷烃、烯烃、乙炔的摩尔比分别从Ⅰ级条件的47%、45%、7%,变为Ⅴ级条件的59%、30%、12%,烷烃和乙炔的比重上升;烯烃的比重下降.碳氢化合物日变化规律显示,C2~C6 HCs在优良日(PM_(2.5)小时浓度均低于75μg·m~(-3))和污染日(PM_(2.5)小时浓度均高于75μg·m~(-3)),均在08:00~09:00、17:00~18:00存在两个明显的峰值,与日交通峰值时间一致,显示了道路源对局地碳氢化合物浓度的显著影响.通过HCs与CO浓度比值研究,发现随着污染情况的加重,HCs/CO(×10~(-9)/×10~(-6))呈显著下降趋势:90.6(Ⅰ级)、63.8(Ⅱ级)、56.9(Ⅲ级)、37.4(Ⅳ级)、36.4(Ⅴ级).具体化合物与CO比值在污染条件(Ⅲ~Ⅴ)与优良条件(Ⅰ~Ⅱ)的变化率,与各化合物的OH反应速率关联性很差(R=-0.31),由此判断污染时期C2~C6碳氢化合物并未发生强烈的化学衰减.HCs/CO比值变化更多反映了污染源贡献的变化,后向轨迹分析表明,在优良日北京城区多受北部和西北部清洁气团影响,北部地区燃烧源较少,其气团HCs/CO比值较高;而在污染日北京城区受南部和西南部污染气团输送,南部地区工业燃烧源和散煤燃烧源均偏多,其气团HCs/CO值偏低.综上所述,本研究认为重污染过程,北京城区C2~C6碳氢化合物(未包含苯)未体现出显著的化学衰减,碳氢化合物浓度的大幅提升,不仅源于本地污染源的排放累积,还受到南部污染气团的输送贡献.     

嘉峪关市大气污染物传输特征与潜在源分析

利用Meteoinfo软件中的Trajstat插件对2019-03—2020-02期间抵达嘉峪关市的气团进行后向轨迹模拟,并结合各类大气污染物数据,对嘉峪关市四季的后向轨迹进行聚类分析,研究抵达嘉峪关市的主要气团输送路径及对应路径的污染物浓度特征。通过潜在源贡献因子法（PSCF）及权重浓度轨迹分析法（CWT）来分析PM₁₀与O₃的输送来源及主要潜在源区。结果表明:输送至嘉峪关市的气团中,西北方向气团轨迹数目和污染轨迹数目占比均大于其余方向,嘉峪关市四季的大气污染更易受到西北方向气团的影响。嘉峪关市春季PM₁₀污染相对严重,更易受到新疆东部地区潜在源区的影响,其余三季PM₁₀污染相对较轻,潜在源区主要集中在新疆东部地区,少数位于嘉峪关市东北方向。嘉峪关市春、夏季的O₃污染相对严重,强潜在源区主要集中在新疆东部地区及甘肃河西走廊地区,秋、冬季O₃污染相对较轻,其中秋季潜在源区主要位于甘肃河西走廊地区,冬季潜在源区主要位于新疆东部地区。     

2019年昆明市一次臭氧污染过程特征及成因分析

针对2019年4月22—26日昆明出现的臭氧污染过程,利用昆明空气质量数据、气象观测数据、NCEP及ERA5再分析资料,综合气象条件、天气形势、外源输送条件,分析本次污染过程的特征及其成因.结果表明：(1)本次臭氧污染过程O₃浓度呈“单峰型”变化,7:00—8:00出现每日的谷值,13:00—15:00出现每日的峰值.(2)高温低湿条件利于O₃的形成,温度为24～29℃,相对湿度为15%～35%,风向为东南风和西南风时O₃浓度易超标.(3)此次污染过程中存在O₃的水平和垂直外源输送,在天气系统的作用下,近地层静稳天气导致污染物的积累和生成,并利于将云南以西区域高浓度O₃向昆明上空水平输送;平流层下层-对流层上层的垂直入侵使高层含高浓度O₃的空气向对流层及近地层输送.(4)HYSPLIT后向轨迹进一步验证,污染过程外源输送的气团来源于云南以西的中低纬度地区,污染物浓度与气团移动路径及天气系统相吻合.     

北京夏末秋初不同天气形势对大气污染物浓度的影响

根据2007~2008年地面、850hPa和500hPa天气图,结合主要气象要素将夏末秋初(8月和9月)影响北京地区的主要天气系统分为高污染的积累天气型(包括槽前无降水、槽后脊前、脊、副高4种基本型)和清洁的清除天气型(包括槽或槽前有降水、槽后有降水或偏北风2种基本型).北京地区4站2007年在积累天气型控制时NOx、O3(日小时均值最大值)、PM2.5和PM10浓度分别为38.1×10-9(体积分数),115.2×10-9(体积分数),90.6μg/m3,212.5μg/m3,清除天气型控制时4种污染物浓度分别为36.3×10-9(体积分数),68.9×10-9(体积分数),39.3μg/m3,125.4μg/m3;2008年施行北京奥运空气质量保障措施期间,上述4种污染物在积累天气型控制时分别为19.3×10-9(体积分数),87.1×10-9(体积分数),66.3μg/m3,99.6μg/m3,清除天气型控制时分别为19.0×10-9(体积分数),62.5×10-9(体积分数),41.0μg/m3,65.2μg/m3;尽管施行了源减排措施,积累天气型控制时北京地区污染物浓度仍相对较高,因此需关注此天气形势下污染物的变化.     

氯苯紫外光降解产物对生物过滤塔运行性能的影响

生物过滤技术对难生物降解VOCs的处理效果较差,构建紫外光降解-生物过滤联合处理工艺是解决难生物降解VOCs处理的一个有效手段.已有研究表明,紫外光降解预处理对氯苯生物过滤塔的去除性能有促进作用.为了考察紫外预处理对生物过滤塔的影响机理,本研究分别考察了氯苯紫外光降解主要产物氯酚、乙酸以及副产物臭氧对生物过滤塔运行性能的影响.研究结果表明,加入乙酸降低了生物过滤塔的氯苯去除性能,在增加喷淋量后去除性能有所恢复.加入邻氯酚使生物过滤塔的氯苯去除性能略有降低.臭氧明显促进了生物过滤塔的氯苯去除性能,当进口臭氧浓度在60～120mg.m-3时,氯苯平均去除率可由70%提高到90%以上.因此,臭氧是紫外预处理促进生物过滤塔运行性能的主要因素.     

上海地区高空气流长距离输送轨迹及其与酸雨的关系

分析了影响上海地区的高空气流输送轨迹。不同月份影响上海的高空气流来向不一。轨迹输送路径与天气系统的变化密切有关,且与上海地区出现的酸雨有关。研究表明,上海地区的酸雨,除与局地污染有关外,还与远处输送的外来污染有关。这些外来污染影响,主要来自上海西南向的北部湾和两广等地。也有部分来自东北——东方向的南朝鲜和日本西部地区。     

半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征及来源

利用2009年9月~2010年6月兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)多角度吸收分光光度计(MAAP-5012)观测数据、CO和CO2气体成分混合比数据,分析了西北半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征、影响源地,以及影响黑碳浓度的排放物类型.结果表明BC、CO、CO2平均浓度分别为1.75μg/m3、601.71×10-9、387.78×10-6.利用后向轨迹模式将从观测站西部和东部输送过来的气流区分开,气流从东部来时,BC、CO、CO2浓度分别为1.38μg/m3、462.79×10-9、383.03×10-6;气流从西部来时,BC、CO、CO2浓度分别为2.2μg/m3、768.38×10-9、393.47×10-6.对500m、1500m、3000m高度气流来向的发源地进行聚类分析,发现3个高度上气流从中东、中亚及欧洲区域传输过来时,BC、CO、CO2浓度较高,△BC/△CO、△CO/△CO2值较大,说明燃料燃烧效率较低;气流从我国华北华中地区传输过来时,BC、CO、CO2浓度较低,△BC/△CO、△CO/△CO2值较小,表明燃料燃烧效率较高.     

天津市大气污染源排放清单的建立

通过调研天津市工、农业生产和居民生活的统计资料,研究分析文献报道的各种污染源排放因子,计算出天津市各行业、各区县NOx、SO2、NMVOC、CO、NH3、PM10、PM2.5等污染物的排放量,发展了天津市2003年排放源清单.结果显示,天津市2003年各类污染物质的排放量NOx为1.77×105t,SO2为2.59 ×105t,NMVOC为2.24×105t,CO为1.33×106t,NH3为7.40×104t,PM10为2.52×105t,PM2.5为1.10×105t.从排放源的行业分布来看,燃煤源、汽车移动源、秸秆燃烧源是天津市大气污染物的重要排放源,燃煤源对各污染物的贡献分别为NOx46%,SO284%,NMVOC 1%,CO 58%,PM1018%,PM2.5 24%.火电、水泥、钢铁、炼焦、原油加工等行业依然是重要的工业污染排放源,火电对SO2的贡献为13%,钢铁对SO2的贡献为24%,对CO的贡献为30%.2003年天津市区对NO,、S02、NMVOC、CO等污染物的贡献均高于其它区县,对PM10、PM2.5的贡献也很高;塘沽区对NOx、SO2、NMVOC、CO等污染物的贡献很大,蓟县、武清区、宝坻区对NH3、PM10、PM2.5的贡献很大.     

兰-白城市群主要大气污染物网格化排放清单及来源贡献

甘肃兰-白城市群为我国西北地区重要的重工业基地,大气污染物排放总量较大.研究高空间分辨率的污染物排放清单对于区域空气质量预报预警、减排方案模拟研究及大气污染防治等具有重要的科学意义.本文以兰州和白银为主要研究区域,基于研究区域污染源排放及统计年鉴等数据资料,建立了兰（2015年）-白（2016年）城市群7种（类）主要大气污染物网格化排放清单,并对其空间排放特征以及排放源贡献进行了详尽地讨论分析.结果表明,兰-白城市群7种主要污染物年排放量分别为：NO_x 2.22×10⁵ t、NH₃ 4.53×10⁴ t、VOCs 7.74×10⁴ t、CO 5.62×10⁵ t、PM₁₀ 4.95×10⁵ t、PM_2.5 1.91×10⁵ t和SO₂ 1.37×10⁵ t.其中CO的排放量最大,NH₃的排放量最小.本清单与北大和清华MEIC清单对比结果表明,交通源排放3个清单一致性较高,CO排放总量和其工业源排放与北大和清华MEIC清单排放源相差30%~40%,推测原因主要为清单计算过程中排放因子、分辨率和数据年份的差异.本清单网格化空间分布显示除NH₃外的其他6种（类）污染物,排放主要集中在市区,排放源中工业非燃烧过程源均为最大贡献占比,NH₃的主要贡献源是氮肥的施用及禽畜排放,其污染分布受耕地分布等因素影响较大.因此,减少工业非燃烧过程源、整合优质高效电力供应、使用清洁能源、严格控制工地扬尘、工业粉尘和做好城区绿化等,能有效地降低兰-白城市群NO_x、VOCs、CO、PM₁₀、PM_2.5和SO₂这6种（类）主要污染物的排放.NH₃的减排则主要可从控制氮肥的使用及减少禽畜排放两方面考虑.本研究还利用蒙特卡洛法分析了排放清单的不确定性,NH₃的不确定性最大为-31%~30%,CO的不确定性最小为-18%~16%,清单整体可信度较高.     

Wintertime peroxyacetyl nitrate (PAN) in the megacity Beijing: Role of photochemical and meteorological processes

Previous measurements of peroxyacetyl nitrate(PAN) in Asian megacities were scarce and mainly conducted for relative short periods in summer. Here, we present and analyze the measurements of PAN, O3, NOx, etc., made at an urban site(CMA) in Beijing from 25 January to 22 March 2010. The hourly concentration of PAN averaged 0.70 × 10 9mol/mol(0.23 × 10 9–3.51 × 10 9mol/mol) and was well correlated with that of NO2but not O3, indicating that the variations of the winter concentrations of PAN and O3in urban Beijing are decoupled with each other. Wind conditions and transport of air masses exert very significant impacts on O3, PAN, and other species. Air masses arriving at the site originated either from the boundary layer over the highly polluted N-S-W sector or from the free troposphere over the W-N sector. The descending free-tropospheric air was rich in O3, with an average PAN/O3ratio smaller than 0.031, while the boundary layer air over the polluted sector contained higher levels of PAN and primary pollutants, with an average PAN/O3ratio of 0.11. These facts related with transport conditions can well explain the observed PAN-O3decoupling. Photochemical production is important to PAN in the winter over Beijing. The concentration of the peroxyacetyl(PA) radical was estimated to be in the range of 0.0014 × 10 12–0.0042 × 10 12 mol/mol. The contributions of the formation reaction and thermal decomposition to PAN's variation were calculated and found to be significant even in the colder period in air over Beijing, with the production exceeding the decomposition.     

北京上甸子站气相色谱法大气CH4和CO在线观测方法研究

参照瓦里关全球大气本底站气相色谱在线观测系统的设计,通过系统调试、测试和参数优化,于2009年在北京上甸子区域大气本底站建立了高精度气相色谱法大气CH4和CO在线观测系统.该系统对CH4和CO的测量精度分别优于0.03%和0.45%,达到世界气象组织全球大气观测计划(WMO/GAW)的质量目标.研究建立了与该系统配套的标气选取方法及运行序列:选取可基本涵盖该站大气CH4和CO浓度范围的2瓶标气作为工作标气,其中CH4浓度分别为2 007.1×10-9、1 809.5×10-9(摩尔分数,下同),CO浓度分别为405.6×10-9、123.8×10-9,在高低浓度工作标气之间穿插分析3次大气样品,能够保证测量的准确度(观测浓度的标准偏差CH4<1.7×10-9、CO<1×10-9),同时可最大程度地节省工作标气.该方法已应用于华北地区本底大气CH4和CO的高精度连续观测.     

2015—2017年天水市大气污染物变化特征及来源分析

据天水市2015-2017年大气污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀）的监测数据及气象资料,分析了天水市大气污染物的浓度变化特征,并利用排放源清单和HYSPLIT模型对污染物来源进行了解析.结果表明：①天水市空气质量有所下降,总体优良率达84.9%.SO₂、NO₂、CO均达标,污染物以颗粒物和O₃为主.②一次污染物SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀浓度具有相似的季节变化和日变化特征,冬季最高,夏季最低,日变化呈早晚双峰型.二次污染物O₃夏季浓度最高,冬季最低,日变化呈单峰型.③天水市空气质量主要受污染物的本地排放和外来输送的影响,本地民用和工业部门对SO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀的贡献最大,交通和工业部门对NO_x的分担率最高,民用部门是CO的最大排放源;西北和东部气流是污染物外来的最主要输送路径.此外,污染物在城市大气中的稀释、扩散和转移也受当地气象因素（气温、降水、风向等）的影响.