天津-长岛区域有机氯污染物的相对化学组成与大气传输

为了研究持久性有机污染物(POPs)的区域分布、大气传输与来源,采用被动采样技术于2006年7月—2008年6月在山东长岛与天津同步采集大气样品.色谱/高分辨质谱(GC/HRMS)分析数据表明,有机氯污染物化学组成季节变化明显.天津-长岛区域的大气样品主要按照季节聚类,表现出有机氯污染的区域性特征.天津和长岛相距约400 km,两地化学组成的相似性归因于有效的大气扩散和长距离传输.同时,天津点位的源区特征,长岛渔港和船厂含DDTs船舶防污漆的使用作为一种重要的DDTs排放,在化学组成和聚类结果中,均得到了客观的反映.有机氯污染物相对化学组成可以作为一种“指纹”和“探针”技术,研究大气污染物的传输和区域分布.      

四川西部山区土壤和大气有机氯污染物的区域分布

为研究持久性有机污染物（POPs）的长距离传输和边远山区POPs的区域分布与来源,于2005年10月—2008年4月在四川西部山区的卧龙自然保护区内沿巴朗山迎风坡1个海拔梯度（1 242～4 475 m）采集表层土壤和大气被动采样样品.对色谱-高分辨质谱（GC-HRMS）的数据分析表明,在卧龙山区2 800 m以上的高海拔地区,土壤和大气中HCB,HCHs和DDTs具有浓度低、分布均匀的特点,这可归因于大气长距离传输的贡献;在有人居住和活动的地区,也观测到HCHs和DDTs的浓度异常和污染情况.通过对有机氯污染物浓度水平、相对化学组成、浓度空间分布特征和季节变化等情况的综合分析,可以区分大气长距离传输和局地污染源排放2种源贡献.大气被动采样技术能够提供边远山区有机氯污染物大气浓度水平和时空分布的信息. 结合大气和土壤的现场数据,可以综合观测和表征山区环境有机氯污染物的浓度异常现象.      

鄱阳湖持久性有机污染物（POPs）长距离传输潜力模拟

利用TaPL3模型模拟研究了鄱阳湖5种典型持久性有机污染物(POPs)的长距离迁移潜力(LRTP)和总持久性(Pov),比较了不同污染物特征迁移距离(CTD)和Pov的大小,并以p,p’-DDT为例对关键参数进行了灵敏度分析.结果表明,p,p’-DDT、γ-HCH、HCB、PCP和2,3,7,8-TCDD排放到大气中,特征迁移距离(CTDAir)在432 km(2,3,7,8-TCDD)~86479 km(HCB)之间,总持久性(PovAir)在85.6 d(PCP)~2231 d(HCB)之间,土壤相是POPs的主要归宿,约占72.0%;排放到水体中,特征迁移距离(CTDWater)在4207 km(PCP)~1.19×105km(γ-HCH)之间,总持久性(PovWater)在103 d(PCP)~2890 d(HCB)之间,沉积物相是POPs的主要归宿,约占52.5%.环境介质中的半衰期和辛醇-水分配系数的对数是影响污染物CTD和Pov的主要理化性质参数.与同类研究相比,相关POPs在鄱阳湖的CTDAir处于中间水平,但CTDWater偏高,这与鄱阳湖的水体深度和水体流速这两个对CTDWater影响显著的参数较其它研究区域高有关.研究结果可为该地区POPs的环境过程及环境风险的研究提供科学依据.     

黄河流域有机氯农药的浓度水平及污染特征

有机氯农药(OCPs)在中国大量的生产和使用给生态环境安全和人群健康造成了严重的威胁,但目前关于黄河全流域OCPs的污染状况还不清楚。该研究从青藏高原到黄河入海口采集了黄河流域10个采样点的表层水及沉积物样品,分析了样品中16种OCPs的浓度水平。黄河流域表层水体∑_(16)OCPs的浓度为0.67~4.9 ng/L,其中滴滴涕(DDTs)、六六六(HCHs)和六氯苯(HCB)是最主要的OCPs,分别占∑_(16)OCPs的55%、28%和15%;黄河流域沉积物中∑_(16)OCPs的浓度为0.17~1.4 ng/g干重,DDTs和HCB是最主要的污染物,分别占∑_(16)OCPs的67%和28%。DDT工业品的输入可能是黄河流域DDTs污染的主要来源,其中p,p’-DDT是黄河流域最主要的DDTs污染物。对于HCHs、HCB、硫丹和氯丹而言,部分地区可能存在一定的新源输入,但总体而言黄河流域HCHs、HCB、硫丹和氯丹的污染以历史残留为主,新源输入相对有限,而沉积物的释放可能是水中上述污染物的重要来源。     

青藏高原牛粪燃烧PM2.5排放因子及组成特征

牛粪是青藏高原常用的生活燃料,其燃烧排放的大气污染物影响着青藏高原大气环境,该文为获得不同季节、不同海拔牛粪燃烧PM_2.5排放因子及组成特征,在林芝市、那曲市、拉萨市林周县开展了牛粪燃烧研究,利用稀释通道法采集牛粪燃烧排放的PM_2.5,并分析其组成特征。结果表明,春季林芝牛粪燃烧PM_2.5排放因子为(6.260±0.870) g/kg、林周为(8.204±2.085) g/kg、那曲为(8.281±0.300) g/kg。夏季林芝牛粪燃烧PM_2.5排放因子为(6.426±1.761) g/kg、林周为(7.669±2.005) g/kg、那曲为(11.912±1.741) g/kg;夏季的相对湿度大于春季,在春夏两季林芝与林周的PM_2.5排放因子差异较小,而那曲夏季排放因子略大于春季;随着海拔增高,空气中含氧量降低,牛粪燃烧PM_2.5排放因子增大。牛粪燃烧PM_2.5中碳组分占比为59.7%～77.8%、水溶性无机离子为17.8%～31...     

被动采样技术在监测大气有机氯污染物中的应用

为了研究大气被动采样技术的可行性,评价其技术性能、特色和应用价值,采用以XAD-2树脂为吸附介质的被动采样器,对北京市和四川卧龙自然保护区大气中的典型持久性有机氯污染物分别进行了为期5个月和半年的样品采集,利用气相色谱-高分辨质谱方法对HCB,HCHs,DDTs和PCBs等进行了测定.结果表明:数据重现性良好,检测下限的范围为0.2～8.0 pg/m3;北京市有机氯污染物检出质量浓度相对较高,其中ρ(HCB)最高,为1 910 pg/m3,ρ(p,p′-DDT)最低,为21 pg/m3;卧龙自然保护区有机氯污染物检出质量浓度相对较低,其中ρ(HCB)最高,为254 pg/m3,ρ(PCB52)最低,为1.3 pg/m3.初步表征、比较了北京市和四川卧龙自然保护区大气中HCB,HCHs,DDTs和PCBs等化学组成特征.以XAD-2树脂为吸附介质的大气被动采样器,可以应用于城市和边远地区持久性有机氯污染物的长期采样和监测.      

南京冬季一次重霾污染事件PM2.5区域传输收支分析

利用WRF-Chem模式对2015年12月21—23日南京一次重霾污染过程进行模拟.基于合理的模拟评估,采用大气传输通量计算法,着重分析了此次霾污染过程中模拟的南京地区PM_(2.5)的传输收支特征,以及周边地区大气污染物传输对南京市PM_(2.5)变化的贡献.结果表明,此次霾污染过程中,本地源与外来源区域传输共同影响着南京市的空气质量.PM_(2.5)的跨区域传输是此次重霾污染发生和消亡的重要因素.在霾污染事件的形成维持阶段,南京地区是作为周边地区PM_(2.5)的接收区,大气污染物主要由南京的西边界输入,大气污染物的外源输入是南京PM_(2.5)污染的主要贡献来源,占南京PM_(2.5)污染的84%.在霾污染事件的消亡阶段,南京地区则是作为周边地区PM_(2.5)的源,大气污染物主要由南京的东边界持续向外输出.     

甘肃省及其周边地区土壤六氯苯污染特征

2011年3月采集甘肃省及其周边地区城区、农村和背景区三类采样区32个采样点的表层土壤样品,应用GC-MSD对其六氯苯含量进行分析测定.结果表明,研究区土壤六氯苯(HCB)检出率高达96.9%,平均污染水平为1.21ng/g,检出范围为n.d.~11.7ng/g;空间污染特征为:城区>农村>背景;研究区内大部分地区土壤中HCB来源是大气长距离迁移沉降,庆阳地区表现为工业和农业源,西宁、兰州地区主要是工业源,张掖、金昌地区主要是农业源;研究区土壤HCB与土壤有机质含量之间呈显著正相关;对HCB土壤生态系统风险进行初评表明:除庆阳和西宁地区外,其余采样点土壤环境处于相对安全状态.     

中原城市冬季两次重污染形成机制及来源

为揭示郑州市冬季空气污染过程及形成原因,选取郑纺机国控站点为采样点,探讨2019年12月郑州大气污染物浓度和主要气象参数特征,对比不同污染阶段PM_2.5水溶性离子、元素和碳质组分浓度变化,并利用空气质量模型模拟结果,分析采样期间污染源排放与区域传输对采样点PM_2.5质量浓度的贡献.结果表明,采样期间第一次和第二次重污染形成和消散过程略有差异,分别呈现出"缓慢累积、缓慢清除"和"缓慢积累、快速清除"的特征.第一次和第二次重污染时段NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺质量浓度占PM_2.5比值达到41.5%和46.2%,OC/EC比值分别为4.0和4.5,二次气溶胶颗粒的大量生成是两次重污染形成的主要原因.采样期间本地、东部、南部、西部和北部区域对采样点PM_2.5浓度贡献占比均值分别为58.0%、2.4%、6.7%、6.9%和12.7%,第一次重污染是本地污染物排放和外来源区域传输共同作用的结果,期间西部和南部区域及外来工业源贡献占比有所升高;而第二次重污染则主要受到本地大气污染物累积的影响,期间交通源、扬尘源和燃煤源污染贡献骤增,外部区域对采样点PM_2.5浓度的影响有所减弱.     

偏远地区大气中持久性有机污染物研究进展

持久性有机污染物(POPs)在偏远地区大气中的分布与迁移已经成为大气POPs研究的热点.基于被动采样技术的大尺度POPs监测网络已经应用于偏远地区大气POPs的研究之中.其研究成果显示,最近50～60年以来,大气中POPs浓度的最大峰值出现在80年代左右,而80年代之后大气中POPs的浓度日趋减小.这说明各国陆续禁用POPs之后,大气中POPs的浓度有显著降低的趋势.受温度和季节性使用的影响,大气POPs的浓度呈现明显的季节性变化特点:有机氯农药的浓度主要表现为夏季高而冬季低;多环芳烃的浓度则主要表现为冬季高而夏季低.基于POPs高挥发性和长距离大气传输的特点,POPs可以在全球范围内广泛分布,而高海拔地区由于气温较低,使其相对于低海拔地区成为了POPs的"接收器".大气POPs分布和迁移受温度、降水、气候事件的影响.而且POPs在大气与不同下垫面之间的界面交换的方向、速度和通量也主要受环境温度和POPs的挥发能力的制约.综合大气POPs迁移与气候因素、界面特点之间的关系建立了多介质、大尺度的大气POPs归趋模型.模型的建立和POPs来源的明确使大气POPs传输机制的研究逐渐深入.此外还讨论了目前大气POPs研究中存在着的一些亟待解决的问题,并提出该领域未来可能的发展趋势.     

黄河源区鄂陵湖中多环芳烃的百年沉积记录

为研究黄河源区多环芳烃（PAHs）的污染历史,于2016年7月在鄂陵湖中采集了沉积物柱芯,采用²¹⁰Pb定年,利用气相色谱串联三重四级杆质谱仪（GC-MS/MS）分析了16种PAHs,运用有序聚类分析对PAHs的垂向分布进行分带,并采取主成分分析及多元线性回归定量分析了PAHs的来源.结果表明,鄂陵湖沉积柱的沉积速率为0.176cm/a,慢于青藏高原多数湖泊.总PAHs的含量为11.3~54.7ng/g,平均值为29.2ng/g,与其他高原和偏远地区湖泊沉积物相比,处于较低水平,可被视为PAHs的全球沉积物背景值.PAHs的垂向变化分为1948年以前、1948~1976和1976~2016年3个时间段,5~6环PAHs在1948~2016年间呈上升趋势,与青海省人口及大型牲畜数量显著相关,反映了鄂陵湖地区近70a来的人类活动以农牧业为主.PAHs来源分为本地源（23%）以及长距离迁移与本地混合源（77%）.本地源的垂向变化与5~6环PAHs一致,代表了青藏高原地区以牛粪饼为主要燃料的生物质燃烧源.     

若尔盖高原湿地地表水与大气湿沉降中有机氯农药和多氯联苯研究

采用高分辨率气相色谱-高分辨率质谱联用法分析位于青藏高原东缘的若尔盖高原牧场地表水和大气湿沉降中有机氯农药(OCPs)和多氯联苯(PCBs)异构体含量的季节分布特征,探讨持久性有机污染物(POPs)在边远清洁地区的地球化学行为.结果表明,若尔盖地区地表水中∑HCHs、∑DDTs、HCB、∑6PCBs平均浓度分别为0.90,1.36, 0.95,1.35ng/L.大气降水中OCPs和PCBs平均浓度分别为0.363,0.118ng/L,最大值出现在11月初冬的降雪样品中.异构体按平均浓度排序为HCB > PCB28 > p,p’-DDD > p,p’-DDE > α-HCH > γ-HCH.PCBs以PCB28和PCB52为主,除少量的PCB101外,其余高氯代PCB化合物都未在沉降样品中检出.∑HCHs、∑DDTs、∑PCBs的大气沉降通量分别为0.058~0.268,0.087~0.311,0.049~0.188ng/(m2·d).高海拔地区POPs大气沉降模式可分为“海拔梯度降水型”和“高原型”2类.类似于极地冷凝作用,高原型降雪中的POPs的沉积通量高于降雨沉降通量,但持久性较强的PCB138、PCB153和PCB180则缺失.这一结果验证了高空大气远程迁移和局地的高山冷凝效应的区别.     

Levels, distributions, and source identification of organochlorine pesticides in the topsoils in Northeastern China

Seventeen topsoil samples (9 urban, 4 suburban, 3 rural and 1 background) were collected in/around Harbin, a typical city in northeast of China, to measure concentration levels of organocholrine pesticides (OCPs) in topsoil of Northeastern China in 2006. Hexachlorohexanes (HCH), dichlorodiphenyltrichloroethane (DDT), and hexachlorobenzene (HCB) were detected in soil samples with mean concentrations (in pg/g dry weight (dw)) of 7120, 5425, and 1039, respectively. The mean concentrations for other OCPs were very low, 4.8 pg/g dw for chlordane and 3.3 pg/g dw for endosulfan. Source identification analysis reveals that all OCPs found in soil samples were due to historical use of these chemicals or from other source regions through long- and short-range atmospheric transport. DDT was mainly used in the rural sites, whereas the sources of HCB, chlordane and endosulfan were mainly in the urban area. HCH was found almost equally in both urban and rural area. Soil concentrations of all detected OCPs, except HCHs, in and around Harbin were much lower than those in the southeast of China, which is expected since the use of these OCPs in the former was much lower than that in the latter, however higher HCH concentrations in and around Harbin than those found in most places of the Southeast China is not expected. It is suggested that high HCH concentration in soil of Northeast China was most likely due to long-range atmospheric transport (LRAT) from Southeast China and the cold condensation process.     

Long-range atmospheric transport and alpine condensation of short-chain chlorinated paraffins on the southeastern Tibetan Plateau

Pristine alpine regions are ideal regions for investigating the long-range atmospheric transport and cold trapping effects of short chain chlorinated paraffins (SCCPs). The concentrations and alpine condensation of SCCPs were investigated in lichen samples collected from the southeastern Tibetan Plateau. The concentrations of SCCPs ranged from 3098 to 6999 ng/g lipid weight (lw) and appeared to have an increasing trend with altitude. For congeners, C₁₀ dominated among all the congener groups. The different environmental behavior for different congener groups was closely related to their octanol-air partition coefficient (K_oa). C₁₀ congeners showed an increasing trend with altitude, whereas C₁₃ congeners were negatively correlated with altitude. Volumetric bioconcentration factors (BCF) of SCCPs reached 8.71 in lichens, which were higher than other semivolatile organic compounds (SVOCs) such as organochlorine pesticides (OCPs), polybrominated diphenyl ethers (PBDEs), polychlorinated biphenyls (PCBs), and hexabromocyclododecane (HBCD). These results suggested that SCCPs were prone to accumulate in the lichen from the air and provided evidence for the role of lichens as a suitable atmospheric indicator in the Tibetan Plateau.     

北京地区土壤中有机氯农药类POPs残留状况研究

2004年5—7月采集了北京地区115个土壤表层样品,利用ASE萃取技术,使用GC/MS方法测定了样品中的六氯苯、氯丹、滴滴涕(DDT,DDE和DDD)、艾氏剂、狄氏剂、异狄氏剂、七氯和灭蚁灵的检出率及残留量.结果表明,北京土壤中六氯苯、滴滴涕的检出率很高,狄氏剂、异狄氏剂、七氯、灭蚁灵未检出.总有机氯农药类POPs物质质量分数平均值为77.7 μg/kg.其中滴滴涕占总有机氯农药类POPs物质的98.9%,是北京地区土壤中残留有机氯农药类POPs物质的主要成分,城市公园、园林土壤是城市滴滴涕的主要污染源.六氯苯是北京地区土壤中普遍存在的一类持久性有机污染物,但残留量很低.氯丹检出率和残留量均很低,六氯苯和氯丹没有对土壤质量造成危害.      

Effects of nature organic matters and hydrated metal oxides on the anaerobic degradation of lindane, p, p '-DDT and HCB in sediments

Effects of natural organic matters(NOM) and hydrated metal oxides(HMO) in sediments on the anaerobic degradation of γ-666,p, p‘-DDT and HCB were investigated by means of removing NOM and HMO in Liaohe River sediments sequentially. The results showed that the anaerobic degradation of γ-666, p, p‘ -DDT and HCB followed pseudo-first-order kinetics in different sediments. But, the extents and rates of degradation were different, even the other conditions remained the same. Anaerobic degradation rates of γ-666, p, p ‘-DDT and HCB were 0.020 d^-1, 0.009 d^-1 and 0.035 month^-1 respectively for the sediments without additional carbon resources. However, with addition ofcarbon resources, the anaerobic degradation rates of γ-666, p, p‘-DDT and HCB were 0.071 d^1, 0.054 d^-1 and 0.088 month^-1 in the original sediments respectively. After removing NOM, the rates were decreased to 0.047 d^-, 0.037 d^-1 and 0.066 month^-1 ; in thesediments removed NOM and HMO, the rates were increased to 0.067 d^-1 , 0.059 d^-1 and 0.086 month^-1 . These results indicated that NOMin the sediments accelerated the anaerobic degradation of γ-666, p, p‘-DDT and HCB ; the HMO inhibited the anaerobic degradation of γ-666,p, p ‘-DDT and HCB.