利用SPAMS研究景谷县春季细颗粒物污染特征

2022年4月11日—4月25日期间,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对景谷县城区春季大气细颗粒物化学成分和来源进行分析,并结合县城空气自动站监测PM_2.5质量浓度研究了该地区大气细颗粒物污染特征。结果显示,景谷县春季细颗粒物成分主要为钾离子、硫酸盐、元素碳、硝酸盐、有机碳、氯离子;主要污染源为燃煤源、机动车尾气源、工业工艺源。监测期间捕捉到5个短时污染天气时段,此时燃煤源常为主要污染源;燃煤源占比峰值多出现在14:00—16:00,机动车尾气源白天占比高于夜间,工业工艺源占比峰值多出现在21:00—次日9:00。景谷县城区工业工艺源、生物质燃烧源、二次无机源占比随PM_2.5质量浓度升高而增大,餐饮源占比随PM_2.5质量浓度降低而增大。     

天津市大气PM10中碳组分垂直分布特征研究

针对天津市大气颗粒物PM10中碳组分的垂直分布特征开展研究,结果显示天津市含碳组分垂直分布特征明显,OC和EC浓度随高度升高而减少.各高度中,近地面10 m处大气OC和EC浓度最高,碳颗粒污染最重,近地面SOC污染亦较重,与机动车尾气排放有较大关系;40 m高度处OC和EC的相关系数最小,该高度处碳颗粒来源较复杂,近地面机动车和高架源燃煤排放等源均对碳颗粒有贡献;120 m处OC和EC的相关性最高,碳组分同源性较高,与该高度处碳颗粒主要受高架源排放影响有关;220 m处OC与EC相关性较低,OC含量最高,OC/EC比值较高,可能与220 m处区域输送燃烧的碳颗粒较多有关.     

中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征综述

文章对中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的研究进行了综述,包括有机碳和元素碳的实验室分析方法和来源解析方法;中国含碳气溶胶的排放源,主要为燃煤、机动车尾气和生物质燃烧;气溶胶中有机碳和元素碳的时空分布特征;物理和化学特性;秸秆焚烧和灰霾等特殊污染过程对其浓度的影响以及有机碳和元素碳对人体健康的危害。     

太原市采暖期PM_(10)中PAHs的碳同位素组成及源贡献率

在太原市7个点位采集采暖期PM10样品,用气相色谱-同位素质谱仪测定环境空气PM10和污染源(煤烟尘和机动车尾气)中9种多环芳烃(PAHs)的碳同位素组成(δ13C),并根据碳同位素质量平衡原理定量环境空气PAHs的源贡献率.结果表明:煤烟尘中PAHs随环数增加贫13C,机动车尾气中PAHs随环数增加富13C;各点位PAHs的δ13C值差别不大,变化趋势与煤烟尘基本一致,煤烟尘是城市PAHs的主要污染源;煤烟尘对各点位荧蒽和苯并[a]蒽的贡献率都大于机动车尾气,对的贡献率与机动车尾气相当,煤烟尘是各点位荧蒽和苯并[a]蒽的主要来源,是二者共同作用的结果;煤烟尘和机动车尾气对全市环境空气中荧蒽、苯并[ghi]荧蒽、苯并[a]蒽和苯并[b+k]荧蒽贡献率比都约为7:3,太原市环境空气PAHs污染属于煤烟尘和机动车尾气的复合污染.     

鞍山市大气PM10中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其来源

2005年3月和8月在辽宁省鞍山市8个采样点采集PM₁₀样品,用液相色谱-质谱法分析了PM₁₀上负载的11种多环芳烃(PAHs),并探讨了其分布特征和来源.结果表明:鞍山市PM₁₀中ρ(PAHs)时空变化特征显著,冬季高于夏季,且工业区PAHs污染最严重;在PAHs中4环以上的组分占主导,冬季ρ(4环PAHs)较高,而在夏季ρ(5～6环PAHs)较高.运用比值法和主成分分析法对PAHs来源进行分析,发现冬季的主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放;夏季主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和炼钢工业排放等,来源较冬季复杂.机动车尾气排放对PAHs的贡献在2个季节都较为明显,冬季燃煤排放的贡献比重明显增加.      

太原市采暖期PM10中PAHs的碳同位素组成及源贡献率

在太原市7个点位采集采暖期PM10样品,用气相色谱-同位素质谱仪测定环境空气PM10和污染源(煤烟尘和机动车尾气)中9种多环芳烃(PAHs)的碳同位素组成(δ13C),并根据碳同位素质量平衡原理定量环境空气PAHs的源贡献率.结果表明:煤烟尘中PAHs随环数增加贫13C,机动车尾气中PAHs随环数增加富13C;各点位PAHs的δ13C值差别不大,变化趋势与煤烟尘基本一致,煤烟尘是城市PAHs的主要污染源;煤烟尘对各点位荧蒽和苯并[a]蒽的贡献率都大于机动车尾气,对 的贡献率与机动车尾气相当,煤烟尘是各点位荧蒽和苯并[a]蒽的主要来源, 是二者共同作用的结果;煤烟尘和机动车尾气对全市环境空气中荧蒽、苯并[ghi]荧蒽、苯并[a]蒽和苯并[b+k]荧蒽贡献率比都约为7:3,太原市环境空气PAHs污染属于煤烟尘和机动车尾气的复合污染.     

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

抗战胜利70周年大阅兵期间石家庄大气细颗粒物在线来源解析

抗战胜利70周年阅兵纪念活动空气质量保障前后,利用位于石家庄市大气自动梯度站20 m处单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对大气细颗粒物来源进行了解析.结果表明,阅兵活动当日,大气细颗粒物的首要污染源为机动车尾气(20.9%)和燃煤(20.6%),与空气质量保障前后相比,两类源的贡献均出现不同程度的降低,且颗粒物数浓度处于较低水平,保障措施起到了较好的效果,其中"控车"和"控煤"效果更为显著.来自机动车尾气的颗粒以短链元素碳和Mn为主,来自燃煤源的颗粒物以有机碳为主,来自工艺工业源的颗粒物以有机碳和金属为主,来自扬尘源的颗粒物以硅酸盐和钙为主.保障措施结束后,颗粒物浓度迅速攀升,是低压静稳不利气象条件和东南方向低空传输共同作用结果,其中扬尘和机动车尾气的贡献增长较为突出.     

南宁市区交通环境空气颗粒物中碳组分的污染特征分析研究

含碳颗粒物是大气颗粒物的重要组成部分,对人体健康产生很大的威胁.分别于2012年夏季及2013年冬季在南宁市选取六条主要交通干道采集了PM10、PM2.5样品,分析测定了其中的碳组分.结果表明,碳组分浓度季节变化明显.碳组分在细颗粒物中占有比重比在可吸入颗粒物中大.存在二次有机碳污染.对8种碳组分丰度分析说明南宁市大气颗粒物中碳组分的主要来源是燃煤、机动车尾气及生物质样品燃烧.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

太原市工、商业区PM10中PAHs碳同位素组成及来源

利用中流量大气综合采样仪采集太原市工业区和商业区PM₁₀样品,使用GC/IRMS技术分析了PAHs的δ13C值(碳同位素组成),并根据碳同位素质量平衡计算了煤烟尘和机动车尾气对2类功能区的贡献率. 结果表明:工业区PM₁₀中PAHs的δ13C值在-26.0‰~-24.5‰之间,随环数增加呈贫13C趋势,与煤烟尘δ13C值的变化趋势一致,表明煤烟尘是工业区的一个主要污染源;商业区PAHs的δ13C值在-26.6‰~-26.2‰之间,较工业区显著贫13C,商业区与工业区的污染源有明显差异;除机动车尾气和煤烟尘外,工业区和商业区还有其他污染源输入,其中工业区有生物质燃烧排放输入,商业区有机动车曲轴箱润滑油残渣输入;煤烟尘和生物质燃烧对工业区的贡献率分别为59.3%~70.8%和29.2%~40.7%,表明工业区煤烟污染严重;机动车对商业区PAHs的贡献率在86.1%~95.8%之间,是商业区PM₁₀中PAHs的主要排放源,其中润滑油残渣的贡献率(在40.9%~85.3%之间)最大,机动车尾气的贡献率在8.3%~54.9%范围内,而煤烟尘的贡献率(在4.2%~13.9%之间)最小.      

Quantification of carbon dioxide and methane emissions in urban areas: source apportionment based on atmospheric observations

Anthropogenic emissions of carbon dioxide (CO₂) and methane (CH₄) in the atmosphere constitute an important component of the related carbon budget. The main source of anthropogenic CO₂ is burning of fossil fuels, especially in densely populated areas. Similar emissions of CH₄ are associated with the agricultural sector, coal mining, and other human activities, such as waste management and storage and natural gas networks supplying methane to large urban, industrial centers. We discuss several methods aimed at characterizing and quantifying atmospheric loads and fluxes of CO₂ and CH₄ in Krakow, the second largest city in Poland. The methods are based on atmospheric observations of mixing ratios as well as isotopic composition of the investigated gases. Atmospheric mixing ratios of CO₂ and CH₄ were measured using gas chromatography (GC) and cavity ring-down spectroscopy (CRDS). The isotopic composition of CO₂ and CH₄ was analyzed using isotope ratio mass spectrometry (IRMS), accelerator mass spectrometry (AMS), and CRDS techniques. These data, combined with auxiliary information characterizing the intensity of vertical mixing in the lower atmosphere (height of the nocturnal boundary layer [NBL] and atmospheric ²²²Rn concentration), were further used to quantify emission rates of CO₂ and CH₄ in the urban atmosphere of Krakow. These methods provide an efficient way of quantifying surface emissions of major greenhouse gases originating from distributed sources, thus complementing the widely used bottom-up methodology based on emission statistics.

     

基于重庆本地碳成分谱的PM2.5碳组分来源分析

为了解重庆主城PM2.5中碳组分特征和来源,2012-05-02~2012-05-10日在商业区、工业区和居民区进行了PM2.5采样.利用TOR方法分析了8种碳组分,对3个不同功能区大气环境PM2.5以及燃煤尘、尾气尘(机动车尾气、船舶尾气、施工机械尾气)、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘这6类源PM2.5中的8种碳组分进行了特征分析.在源的碳成分谱基础上,利用化学质量平衡(CMB)模型得到重庆本地PM2.5的碳来源指示组分,利用因子分析法解析出各类源对不同功能区内PM2.5碳组分的贡献率.结果表明,重庆地区燃煤尘、机动车尾气尘、船舶尾气尘、施工机械尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘的OC/EC值分别为6.3、3.0、1.9、1.4、12.7和31.3.EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气排放,OC2、OC3、OC4、OPC的高载荷指示燃煤排放,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1指示汽油车尾气排放,OC3指示餐饮业排放,OPC指示生物质燃烧排放.商业区OC/PM2.5为17.4%,EC/PM2.5为6.9%,估算得到,二次有机碳(SOC)/OC为40.0%;工业区OC/PM2.5为15.5%,EC/PM2.5为6.6%,SOC/OC为37.4%;居民区OC/PM2.5为14.6%,EC/PM2.5为5.6%,SOC/OC为42.8%.工业区PM2.5中碳组分的主要来源为燃煤和汽油车尾气、柴油车尾气;商业区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、柴油车尾气和餐饮业油烟;居住区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、餐饮业油烟、柴油车尾气.     

成都市PM10中碳质气溶胶长期来源特点

大气颗粒物中包含多种组分的气溶胶,其中碳质气溶胶由于对人体健康、能见度有较大影响,已受到越来越多的关注.为研究碳质气溶胶的长期变化规律,采集了成都市2009—2013年的PM₁₀样品,对其中所含的无机元素、水溶性离子及碳组分分别进行测定,并使用“PMF（正定矩阵因子分解法）-比值”模型分别对PM₁₀和所含的碳质气溶胶的来源进行分析.结果表明,1月、2月、5月和12月的碳质气溶胶浓度较高,其中1月、2月和12月的OC/EC（有机碳与元素碳质量浓度之比）较高,并且PMF-比值模型计算结果也显示冬季SOC增多,表明冬季可能有更多的二次有机碳（SOC）生成;5月的char-EC/soot-EC（二者质量浓度之比,其中char-EC=EC1-OP,soot-EC=EC2+EC3,它们可更好地区分源类）较高,K含量也较高,表明可能有更多的生物质燃烧排放.PM₁₀解析共发现6类源,依次为地壳扬尘（26.5%）、二次硫酸盐（25.1%）、燃煤&生物质燃烧混合源（17.3%）、二次硝酸盐&二次有机碳混合源（12.3%）、机动车源（11.8%）和水泥尘源（7.0%）;碳质气溶胶解析发现,OC主要来源依次为机动车源（38.2%）、燃煤&生物质燃烧混合源（33.1%）和二次有机碳（25.3%）,char-EC的主要来源是燃煤&生物质燃烧混合源和机动车源,分别占50.5%和45.4%,soot-EC则主要受机动车影响（达73.2%）.研究显示,成都市PM₁₀主要来自于地壳扬尘、二次生成和燃煤&生物质燃烧,而碳质气溶胶主要来自于机动车、燃煤&生物质燃烧.      

杭州地区大气CO2体积分数变化特征及影响因素

选取2015年8月至2016年9月杭州城区、远郊地区在线观测CO_2体积分数,分析杭州地区CO_2体积分数的城郊差异,并结合风向、CO_2体积分数周末效应、二十国集团(G20)峰会期间CO_2体积分数变化过程分析,探讨杭州城市对CO_2体积分数的影响程度.结果表明,杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的日变化分布以单峰型形态为主,植物光合作用/呼吸作用和大气输送条件的日变化是主要的影响因素;城郊CO_2体积分数差值表现为双峰形态,人为排放对城郊CO_2体积分数差值的日变化分布存在重要影响.CO_2体积分数日变化幅度在春夏季节远郊地区大于城区,秋季则反之.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的季节变化趋势基本一致,均表现为冬、春季高,夏季低;城郊CO_2体积分数差值冬季最高,夏季最低.杭州地区CO_2体积分数高值的输送方向与周边城市区域的分布方向一致.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数均呈现周末效应,尤其在城区,机动车排放对工作日-周末CO_2体积分数的日变化分布存在影响.杭州城区CO_2平均体积分数比远郊地区高9.3×10-6,G20峰会期间人为源排放的减少有效地降低了大气CO_2体积分数,尤其对市区的削减效果更为明显.     

上海市市区、郊区NO2、SO2和PM10的时空变化规律及相关性分析

在对上海市嘉定区大气污染物SO2、NOx和PM10连续1年的观测基础上，结合上海环境状况公报的数据，探讨了市区、郊区大气污染物的空间和时间变化规律。结果表明，2005年中NO2、SO2和PM10的质量浓度在市区和郊区均是冬春两季高，夏秋两季低；NO2、SO2和PM10浓度在市区要高于郊区；郊区大气污染物的月变化幅度要比市区大，市区PM10污染有增加趋势。根据气象条件分析，嘉定区周边工业污染对NO2、SO2和PM10的浓度有贡献，市区NO2、SO2和PM10的质量浓度则与机动车尾气、工业燃煤，建筑扬尘和道路扬尘等诸多因素有关。相关性分析表明，上海市NO2、SO2和PM10相互之间存在比较强的相关性。     

临安区域大气本底站CO_2浓度特征及其碳源汇变化研究

通过分析2006年8月～2009年7月临安区域大气本底站Flask瓶采样获得的CO2浓度特征,结合碳追踪模式的模拟结果,研究了长三角地区碳源汇变化对CO2浓度的影响.结果表明,临安区域大气本底站的CO2浓度分布在368.3×10-6～414.8×10-6之间,具有较明显的季节波动变化特征,冬季高、夏季低,浓度年较差接近...     

上海市嘉定区大气颗粒物网格化监测

目的深入研究大气网格化监测的实际应用。方法利用2017—2018年上海市嘉定区大气网格化监测数据,对嘉定区颗粒物浓度变化趋势进行分析,同时结合颗粒物激光雷达扫描数据,对颗粒物污染过程进行解析。结果颗粒物污染浓度水平较高的区域主要集中在嘉定北部地区。2017年PM10和PM2.5浓度均表现出冬季>春季>夏季>秋季的趋势。在东北偏北风向条件下,发生区域传输污染时,污染较重区域集中在嘉定的东部和中部;在风速较小的静稳条件下,企业夜间排放的大量废气极易对周边区域空气质量产生影响,夜间到次日凌晨浓度值不断升高,次日凌晨5时45分的PM2.5的浓度值为前一日20时浓度值的3.1倍。结论大气网格化监测的实施及配套大气减排监管工作开展,使嘉定区环境质量改善明显。     

上海市大气颗粒物中有机碳（OC）与元素碳（EC）的粒径分布

分析了上海市嘉定区不同粒径大气颗粒物(0.49、0.49～0.95、0.95～1.50、1.50～3.00、3.00～7.20、7.20μm)中OC和EC质量浓度的粒径分布特征;讨论了不同粒径大气颗粒物中二次有机碳EC示踪法中(OC/EC)pri的选定方法,用改进后的EC示踪法估算出上海市嘉定区大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)质量浓度的粒径分布;通过OC和EC的相关性定性分析了上海市嘉定区大气颗粒物的主要来源.上海市嘉定区大气颗粒物中OC和SOC的质量浓度呈双峰分布,峰值出现在0.49μm与3.00μm的粒径段,EC出现双峰或三峰分布,与OC相比,更集中在0.49μm的粒径段.细颗粒(3.00μm)中OC和EC分别占总OC和EC质量浓度的59.8%～80.0%和58.1%～82.4%,OC和EC的质量浓度主要集中在3.00μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中SOC占相应粒径段内OC浓度的15.7%～79.1%,其中细颗粒物(3.00μm)和粗颗粒物(3.00μm)中SOC质量浓度占相应粒径段中OC的41.4%和43.5%.OC、EC和SOC的粒径分布显现出明显的时间依存性.OC和EC的相关性分析表明,上海嘉定区大气颗粒物的污染源主要以轻型汽油车尾气为主.     

天津市EC和OC气溶胶排放源的估算

通过调研天津市污染源,在原有NO_x,SO₂,NMVOC,CO,NH₃,PM₁₀和PM2.5等污染物的基础上,从工农业生产和居民生活方面计算了天津市各行业、各区县的元素碳(EC)和有机碳(OC)排放量,对天津市2003年大气污染源排放清单进行了发展和补充. 结果表明:天津市2003年EC排放量为1.30×104 t,OC为2.40×104 t. 从排放源的行业分布来看,燃煤源是天津市EC和OC的重要排放源,对EC和OC排放量的贡献均为42%. 移动源与秸秆燃烧也是较大排放源,移动源对EC和OC排放量的贡献分别为43%和35%,秸秆燃烧对EC和OC的贡献分别为15%和23%. 炼焦、钢铁行业是EC和OC的主要工业源,炼焦行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的47%和23%,钢铁行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的24%和18%. 2003年天津市区对EC和OC的贡献均高于其他区县,其次,武清区、塘沽区对2种污染物的贡献也很高. 民用源的EC排放量在PM_2.5中占33.7%. 集中供热的OC排放量在PM_2.5中占67.6%,在各行业中最高. EC和OC排放量在PM2.5中所占比例最高的区域均在市区,最高值分别为25.0%和43.3%,其次是大港区和塘沽区.秸秆燃烧和移动源的估算误差较小,工业燃煤源的估算误差较大. 秸秆燃烧的正负误差分别为+18%和－16%,工业燃煤源的正负误差分别为+300%和－50%.