气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

南京市城区气溶胶粒度分布特征

以九段串级式撞击采样器对南京市气溶胶进行采样测定。经统计分析发现，气溶胶呈双峰分布，粒度分布规律明显，峰值粒径在0.37μm-0.65μm和4．3μm-5.6μm之间，气溶胶浓度季节变化显著，秋季＞夏秋，秋季颗粒物中细粒子质量百分比较夏季的多，两季质量中位位直径分别为6．5μm,4,4μm，说明与季节变化密切相关。     

气溶胶散射吸湿增长因子的BP神经网络模型

气溶胶组分、结构以及形态的复杂性对高湿条件下气溶胶散射吸湿增长因子统计模型的适用性提出了挑战。基于成都市2017年10—12月浊度计和黑碳仪的逐时观测资料,结合同时次的环境气象监测数据,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子。以相对湿度(RH)、C_BC、C_BC/C₍PM_2.5)、C_PM1/C₍PM_2.5)以及C₍PM_2.5)/C₍PM₁₀)作为输入因子[C_BC、C_PM1、C₍PM_2.5)、C₍PM₁₀)分别为黑碳(BC)、PM₁、PM_2.5、PM₁₀的质量浓度],构建了气溶胶散射吸湿增长因子的BP神经网络...     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

北京地区气溶胶水溶性组分粒径分布特征

2016~2017年,分别在夏季和冬季在北京城区利用微孔均匀分级采样器(MOUDI-122),采集环境气溶胶,并对其中水溶性离子和水溶性有机物开展了定量分析,对主要水溶性组分质量浓度粒径分布特征,以及季节和不同污染状态下的差异进行了讨论。结果表明,NH4+、NO3-、SO42-、K+和冬季Cl-主要分布在积聚模态,Mg2+和Ca2+主要分布在粗粒子模态,NH4+、NO3-、SO42-在积聚模态的质量浓度最高,二次离子仍是北京地区PM2.5污染的主要组分。SO42-在夏季浓度较高,而NO3-、K+、Cl-在冬季明显高于夏季,Mg2+和Ca2+来源较为独立,与气溶胶其他主要组分的相关性较低。夏季NO3-和SO42-浓度昼夜差异显著,白天SO42-浓度水平明显高于夜晚,夜晚NO3-浓度明显高于白天,且主要表现在积聚模态。污染状况下,二次离子在积聚模态和粗模态浓度增加明显,但在爱根模态中浓度降低。冬季随着污染加重,二次离子液滴模态质量中值粒径明显增大。夏季积聚模态WSOC浓度粒径分布峰值粒径明显大于冬季,0.056~0.32μm粒径段WSOC在不同污染状态下浓度水平基本一致,在0.32μm以上区间,污染状态下WSOC平均浓度明显高于清洁时段。     

天津城区2019年2~3月气溶胶粒径分布特征观测分析

气溶胶粒径分布是反映气溶胶粒子来源、形成过程和污染特征的重要物理参数,为研究天津城市地区气溶胶数浓度和谱分布特征及其影响因素,利用扫描电迁移率颗粒谱仪（SMPS）对2019年2~3月天津河西区10~600 nm气溶胶数浓度粒径分布进行了采样分析.结果表明,冬末春初天津市10~600 nm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数分别为22188.22 cm^-3、1581.08 μm²·cm^-3和70.76μm³·cm^-3,气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数谱均为单峰分布,峰值粒径分别位于109.40、269.00和429.40 nm.核模态（10~20 nm）、爱根核模态（20~100 nm）和积聚模态（100~600 nm）粒子数浓度分别占气溶胶总数浓度的1.40%、52.44%和46.16%.气溶胶数浓度日变化具有明显的周末效应,工作日为三峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰和午后,周末呈双峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰且出现时间比工作日推迟1~2 h,汽车尾气排放对城区气溶胶浓度增加起重要作用.气象条件对天津城区气溶胶粒径分布有明显影响,气溶胶在偏东风和西南风条件下数浓度较高,非降水日相对湿度（RH）增加导致气溶胶谱分布向大粒径方向移动,随着RH由小于20%升高到50%~60%,气溶胶数浓度谱峰值粒径由50nm增大到131 nm,降水对100~200 nm气溶胶粒子有明显的清除作用,降水过程导致气溶胶谱峰值粒径减小到98 nm.     

免疫进化算法反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子

通过对大气消光系数进行组分分解,并借助米散射理论,构建了以均匀混合气溶胶吸湿增长因子为唯一变量的目标函数.进一步利用免疫进化算法优化该目标函数,提出了一种针对均匀混合气溶胶吸湿增长因子的反演算法.基于成都市2017年10～12月浊度计,黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度,相对湿度RH和NO₂质量浓度),评估了算法的性能及其适用性.结果表明:对所有测试样本而言,反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子的免疫进化算法均能快速收敛到全局最优解.建立了成都地区秋冬季均匀混合气溶胶吸湿增长模型,该模型显著提升了环境条件下气溶胶散射系数的模拟精度,其模拟值与实测值之间的平均相对误差仅为12.7%.该反演算法的普适性可为气溶胶吸湿性及其辐射强迫效应的后续研究提供算法保障.     

青岛大气气溶胶中无机氮组分的粒径分布特征

2005年7月～2006年8月对青岛大气气溶胶进行为期1a的连续观测,分析了气溶胶颗粒以及气溶胶中无机氮组分(NO2-N、NH4-N、NO3-N)的粒径分布。结果表明:颗粒物随粒径分布全年呈现明显的双峰分布,最高峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,次峰值出现于3.3～4.7μm的粗模态,春季三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显。NO3-N的分布略微复杂,夏、春季节与颗粒物类似呈现双峰分布,在粗粒态和细粒态上各出现峰值,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态;NO2-N性质不稳定,无明显的季节变化规律,但其全年平均却表现出一定的规律,呈现多模态分布;NH4-N的粒径分布的峰值均呈现单峰分布,峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,无明显的季节变化。另外研究发现,春季沙尘天气和夏季海盐组分都对青岛大气气溶胶颗粒物及其中无机氮组分的粒径分布均有一定影响。     

南京市下关电厂周围地区气溶胶粒径分布规律研究

利用车载PC-2型气溶胶粒度分析仪流动监测南京市下关电厂周围地区,得到了电厂上、下风向不同的气溶胶粘径分布.通过比较分析,阐述了该地区悬浮颗粒物粒度分布的变化规律及电厂的影响程度,该方法快速、方便、准确,获得了较为满意的结果.     

南京北郊大气颗粒物的粒径分布及其影响因素分析

在南京北郊使用FA-3型9级采样器对2014年1~11月颗粒物的粒径分布进行了采样分析.首先将FA-3与中流量分级采样器(KC-120H)和环境保护局在线监测仪器的同期监测结果进行对比,数据相关系数均在0.95以上,对细粒子FA-3分别偏低13.9%和16.6%,而对PM_(10)偏高15.2%和13.3%,但采样偏差在大气采样可接受范围之内,说明其可以对大气颗粒物进行准确分级和采样.南京北郊颗粒物污染严重,PM_(1.1),PM_(2.1)和PM_(10)的年平均浓度分别为(65.6±37.6)、(91.0±54.7)和(168.0±87.0)μg·m-3,污染以细粒子为主,且大部分在1.1μm以下;颗粒物粒径呈双峰分布,峰值位于0.43~0.65μm和9~10μm粒径段;中值粒径为1.83μm,为积聚模态污染.颗粒物粒径分布在冬季细粒径段较高,春季粗粒径段较高,夏季细粒径段降低并不明显,粗粒径段明显低于其他季节;颗粒物浓度的昼夜变化在粗粒径段差异很小,在细粒径段基本表现出夜晚大于白天的特征.除了夏季,降水对各个粒径范围的颗粒物都有清除作用,且在细粒径段表现得更为明显;霾发生时随着霾等级的加重,0.43~2.1μm粒径段颗粒物浓度逐渐增加,该粒径段颗粒物质量浓度与能见度呈显著负相关.以相对湿度70%为界,颗粒物粒径分布发生了明显变化,湿度大于70%后,小于0.43μm粒径段颗粒物质量浓度显著降低,而0.43~2.1μm粒径段明显上升,颗粒物的吸湿增长应是主要原因.南京北郊的气团来源可以分为四类,其中西北方向快速输送的气团最为洁净,细粒径颗粒物浓度明显低于其它方向;本地和周边近距离输送的气团污染最重,粗细粒径颗粒物浓度都较高,其传输距离短,风速小,发生污染的概率最大,达到73.9%,对南京市的空气污染贡献较大.     

塔里木盆地气溶胶粒度分布研究

使用Series 210收集了塔里木盆地内6个不同地点的气溶胶,获取了该地区气溶胶的粒度分布,并计算了对应的气溶胶数量中位直径。研究发现:在自然情况下,气溶胶分布遵循双峰分布的规律,其中第一峰值通常出现在0.5μm附近,第二峰值出现在3μm附近;由于采样点的气象条件、地表情况等差异所致,不同采样地点的峰位和峰面积有一定的差异;各采样点气溶胶分布规律显示,绝大多数气溶胶粒子粒径小于1μm。自然条件下,大多数采样点气溶胶粒子数量中位直径小于1μm。     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

南京冬季大气气溶胶粒子谱分布及其对能见度的影响

2009年11～12月采用宽范围气溶胶粒径谱仪（WPS）、自动气象站和能见度仪等高分辨率仪器对南京北郊气溶胶粒子的谱分布特征与气象因子的关系及其对大气能见度的影响进行研究.结果表明,数浓度谱呈双峰分布,主峰集中在0.04～0.1μm;质量浓度谱的2个主峰位于0.5～0.7μm和2.7μm左右;表面积谱的2个主峰分别位于...     

珠三角地区利用PM2.5反演气溶胶数浓度谱方法

大气气溶胶数浓度谱分布(PNSD)对于大气辐射和光学计算至关重要,利用目前普遍观测的气溶胶质量浓度(PM_(2.5))来反演计算PNSD,能有效补充PNSD观测的不足,对于需要PNSD信息的研究工作如大气能见度计算等有重要的实用价值.本文利用2014年11月～2015年1月在广州城市站进行同期连续观测的干气溶胶粒子的PM_(2.5)、PNSD数据进行客观分析,建立了一种使用PM_(2.5)反演PNSD的方法,并评估了该方法的适用性.结果表明该反演算法具有较好地适用性和稳定性,对于积聚模态的PNSD反演效果较好,但对于PM_(2.5)高浓度的反演结果差异较大.该反演方法将为珠三角地区的大气能见度计算和应用提供有利的依据和支撑.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

天津市冬季道路颗粒物粒径分布及来源解析

使用便携式气溶胶粒径谱仪对天津市南开区道路环境颗粒物数浓度进行观测,观测时间为2018年11月9日至2019年1月6日早高峰时段（07：30~09：20）;结合温度和相对湿度,探究冬季道路环境颗粒物的粒径分布特征及来源.结果表明,天津市冬季道路环境颗粒物总数浓度平均值为502 cm^-3,主要集中在0.25~0.50 μm粒径段,呈现单峰分布,峰值在0.28~0.30 μm粒径段.不同时间尺度下颗粒物数浓度谱分布趋势相同,但相同粒径段数浓度存在差异.机动车活动水平是不同工作日道路颗粒物数浓度主要影响因素,合理的机动车尾号组合有利于降低道路颗粒物总数浓度高值出现的概率.颗粒物数浓度与温度和相对湿度呈现正相关关系,颗粒物总数浓度和峰值粒径数浓度随着温度和相对湿度的升高整体呈上升趋势.高相对湿度条件下,由于吸湿增长,数浓度峰值粒径会有所增大.使用正定矩阵因子分解模型（PMF）对道路环境颗粒物数浓度进行来源解析,得到道路尘、刹车与轮胎磨损和机动车尾气管排放老化这3个主要来源.道路尘来源对颗粒物数浓度的贡献率为8.6%,主要分布在5.00 μm以上粒径段;刹车与轮胎磨损来源对颗粒物数浓度的贡献率为2.8%,粒径集中在0.80~4.00 μm;机动车尾气管排放老化来源对颗粒物数浓度的贡献率为88.5%,贡献率占比最大,粒径集中在0.25~0.65 μm.道路旁颗粒物主要与机动车活动有关,同时温湿度也会对颗粒物数浓度粒径分布产生影响.     

海洋-大气过程对南海气溶胶数浓度谱分布的影响

利用2012年8月28日至10月13日期间走航观测的气溶胶数据,分析了南海气溶胶数浓度时空分布和粒径谱分布特征,以及海洋-大气过程的影响.结果表明,南海气溶胶数浓度的时空分布和粒径谱分布受海洋和陆地源以及当地气象条件如风速、风向、相对湿度、云量、温度等的共同影响.陆地气团影响下的海域气溶胶数浓度较大,达2 300个·cm~(-3);受陆地影响较小的海域大气较为洁净,气溶胶数浓度在1 200个·cm~(-3)以下.观测得到的气溶胶粒径谱包括积聚模态和粗模态,峰值分别位于0.08~0.2μm和0.5~2μm附近.出现频率较高的谱型有3种:陆地型,海洋背景1型和海洋背景2型.陆地型与海洋2型的谱分布形状基本一致,但后者次微米粒子数浓度非常小,是洁净海洋背景下最常见的谱型;海洋1型在0.05~0.1μm粒径段数浓度显著高于海洋2型,并且在大于0.5μm的粗粒子段,海洋1型的气溶胶数浓度超过陆地型气溶胶数浓度,暗示了海洋源对这两个粒径段的粒子数浓度的贡献.0.05~0.12μm的积聚模态粒子数浓度与低云量有明显的正相关关系,且当相对湿度达90%~95%时,0.08μm附近的粒子数浓度增加显著.0.5~6μm的粗模态海洋气溶胶对风速的依赖性较强,相关性达0.7;0.05~0.12μm气溶胶数浓度与风速呈现弱正相关;0.12~0.5μm粒子数浓度与风速呈负相关.随着相对湿度的增大,0.08~0.12μm的粒子数浓度降低,而0.05~0.08μm和0.5~6μm的粒子数浓度增大.降水过程中,各粒径段粒子数浓度逐渐降低,但在降水初期,相对湿度达到90%~95%,0.05~0.12μm和0.5~6μm的粒子数浓度显著增大,随后逐渐减小.