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1.
张聪  王灿  赵欣  潘爽 《中国环境科学》2021,41(1):185-191
采用原位生长法制备V2O5,并将其与Ag2O/g-C3N4水热复合制备V2O5-Ag2O/g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V2O5成功掺杂在Ag2O/g-C3N4上,与Ag2O/g-C3N4相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V2O5掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h+)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag2O与g-C3N4复合界面形成p-n异质结,并与V2O5之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.  相似文献   

2.
利用水热和原位沉淀法将Ag3PO4纳米颗粒负载于Cu2+掺杂的单斜相BiVO4微球上成功制备了Ag3PO4/Cu-BiVO4异质结构, 并作为可见光下高效降解四环素(TC)的光催化剂.通过XRD、SEM、TEM、XPS、FTIR、UV-Vis DRS、PL和EIS等手段对样品进行了表征.结果表明, Cu2+和Ag3PO4纳米颗粒的修饰增加了比表面积和可见光响应性能, 为催化反应提供更多的异质结界面活性点位.铋(Bi)/银(Ag)物质的量比为2:1的Ag3PO4/Cu-BiVO4催化剂在120min内对TC (20mg/L)显示出最高的光催化性能(91.68%), 5次连续循环后降解率保持86.1%, 表现出优异的光催化活性和稳定性.结合捕获实验和电子自旋共振(ESR)光谱证实h+和·O2-为主要活性物种.光催化活性的增强主要归因于Cu-BiVO4和Ag3PO4间p-n异质结构的形成和Cu2+掺杂的能带调控作用, 有效提高了光催化反应过程中载流子的分离和迁移效率.  相似文献   

3.
文章采用水热法制备出CeO2/g-C3N4复合光催化剂,利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS、PL等方法对其进行了表征。选择四环素(TC)为模拟污染物,考察了CeO2/g-C3N4复合光催化剂的可见光催化降解性能。结果表明,CeO2/g-C3N4复合材料可拓宽CeO2对可见光的响应,有效抑制g-C3N4光生电子-空穴的复合,使得CeO2/g-C3N4复合光催化剂的活性比单纯g-C3N4和CeO2有显著提升,其中质量比为4∶1时的复合光催化剂活性最高,在可见光照射90 min后,对质量浓度为50 mg/L TC的光降解率达到96.4%。并且经过5次循环使用后复合材料降解TC的效率为76.5%,表...  相似文献   

4.
将三聚氰胺、三聚氰胺聚磷酸盐和SBA-15热共聚成功制备了磷掺杂的介孔石墨类氮化碳(P-mpg-C3N4),并通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描透射电镜能谱(EDS)和紫外可见光漫反射光谱(UV-vis-DRS)等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.结果表明,磷元素成功地掺杂在氮化碳的结构上,呈均匀分布,相对于石墨相氮化碳(g-C3N4),其比表面积可达198.3m2/g,并因此提供大量的活性位点而提高光催化活性.P-mpg-C3N4对亮丽春红5R的光催化降解速率是g-C3N4的31.3倍,其光催化性能增强的机理是禁带宽度的减小,可见光吸收范围从440nm延伸到了460nm,其次,改性后的光催化剂能显著抑制光生电子空穴对的复合,从而有更多的活性点位以及活性物种能参与光催化反应过程.循环实验表明,经过5个循环降解后光催化性能仍保持在初始状态的91.67%,表明P-mpg-C3N4具有很好的光催化稳定性.  相似文献   

5.
以冰乙酸作为模板剂,采用溶剂热法制备了一种Bi2WO6/UiO-66复合光催化剂,探究了不同UiO-66掺杂量对其光催化性能的影响,通过XRD、FTIR、SEM、N2吸附-脱附、UV-Vis DRS、PL等手段对复合材料进行表征,以有机染料罗丹明B(RhB)作为目标降解物评价复合材料的光催化性能.结果表明,该复合材料在可见光下光催化降解RhB时具有很强的活性.经过4次循环实验,光催化剂的催化活性没有明显降低.通过自由基捕获实验证明起主要作用的活性物质为空穴(h+),并提出了可能的光催化降解机理为:UiO-66均匀分布在Bi2WO6的表面,增大了复合材料的比表面积,Bi2WO6光生电子转移到UiO-66的表面,降低了电子空穴复合率,h+则位于Bi2WO6表面,直接氧化有机物达到净化效果.  相似文献   

6.
以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C3N4进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C3N4-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N2吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C3N4-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C3N4-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min-1,是纯g-C3N4的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-),并推测了可能的反应机理.  相似文献   

7.
采用溶胶-凝胶法制备Fe-TiO2(Fe掺杂纳米二氧化钛)催化剂,通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电镜)、EDX(能量色散X射线光谱仪)和UV-Vis谱对其形态、结构、组成和性质进行表征. 采用Fe-TiO2催化剂脱除气态Hg0(元素汞),研究了该催化剂在紫外光和可见光下的脱汞效果,并考察了Fe3+的最佳掺杂比. 结果表明:在Fe-TiO2光催化剂中,TiO2以锐钛矿相形态存在,当Fe3+掺杂浓度〔以n(Fe)/n(Ti)计〕达到0.010时,所制备的Fe-TiO2在紫外光和可见光下的脱汞率均达到最大,分别为54.76%和18.92%. 提出了Fe-TiO2光催化脱汞的可能机制:Fe3+掺入TiO2结构中,使TiO2的导带与Fe3+的d轨道发生重叠,导致TiO2能带变窄,从而扩展了可见光的响应范围;Fe3+在TiO2中作为一个浅俘获阱,当其俘获光生电子以后,光生空穴能够继续扩散到TiO2表面发生表面化学反应,生成具有强氧化性的超氧自由基O2-和·OH,对Hg0进行氧化;当Fe3+掺杂浓度大于0.010时,由于过多的Fe3+成为了光生电子和光生空穴的俘获位,从而使俘获的电子-空穴对通过量子隧道效应复合的概率增加,同时,活性氧化物种O2-和·OH相互消耗,抑制了光催化效率.   相似文献   

8.
采用光沉积法掺杂Pt分别制备光催化剂Pt/TNTs和Pt/TiO2,采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外可见分光光度计(UV-Vis)对光催化剂进行表征,考察甲醇溶液浓度和Pt掺杂量对光催化产氢效率的影响,并在紫外光(320~400 nm)和可见光(400~700 nm)下比较TiO2、TNTs、Pt/TiO2和Pt/TNTs 4种催化剂催化甲醇溶液的产氢效率。结果显示:掺杂Pt可将光催化剂吸收波长红移至可见光区域,由于TNTs具有更大的比表面积,可负载更多的Pt,使电子有效转移至金属上,降低电子电洞对再结合的概率,并增加光催化效果;Pt/TNTs在紫外光和可见光的照射下,光催化效率均高于Pt/TiO2,在最佳Pt负载量为1%(以质量分数计),甲醇溶液质量分数为20%的条件下,Pt/TNTs在紫外光和可见光下产氢率分别为2331,137.7 μmol/h。对比可知,本研究的可见光催化产氢系统具有很大的发展潜力。  相似文献   

9.
利用弱光(紫外和可见)激发Ti O2光降解污染物是拓展多相光催化实际应用的关键之一.以吸附相反应技术为基础,利用N掺杂以及共掺杂两种方式制备多组分Ti O2光催化剂,并研究其在弱光下光降解甲基橙的过程.结合紫外可见漫反射光谱、X射线衍射、X射线电子能谱以及光致发光光谱等表征手段,探索焙烧温度、N掺杂量以及共掺杂对催化剂光吸收和可见光响应拓展的影响,进而研究弱光下催化剂活性的变化规律.结果发现,N掺杂可以显著增强催化剂的光吸收,从而显著提升其在弱紫外光下光降解甲基橙催化活性,所有N掺杂催化剂的活性均优于商用P25光催化剂.N掺杂对催化剂的可见光响应拓展作用不大,因而单一N掺杂后大部分催化剂在弱可见光下没有活性,仅5%N掺杂催化剂在900℃热处理后有微弱活性.N和Fe2O3二元耦合形成的共掺杂催化剂中,两者之间的协同作用既增强了复合光催化剂的光吸收,也显著拓展了催化剂的可见光响应,因而得到了在弱可见光下具有良好活性的复合光催化剂.  相似文献   

10.
附载型复合光催化剂TiO2.Al2O3/beads降解有机磷农药   总被引:7,自引:0,他引:7  
研究以四异丙醇钛[Ti(iso-OC3H7)4]、异丙醇铝为原料,以空心玻璃微球为载体,用溶胶-凝胶法制备可漂浮附载型复合光催化剂TiO2.Al2O3/beads的过程。用该光催化剂降解有机磷农药,并与光催化剂DegussaP-25TiO2光活性进行比较。结果表明,附载型复合光催化剂活性显著提高,最高光活性为同样降解条件下,同样含量DegussaP-25TiO2光活性的1.4倍,且TiO2.Al2O3组分摩尔比存在最佳值。同时还研究了TiO2.Al2O3/beads对有机磷农药的吸附性,并用XRD和TEM对附载型复合光催化剂进行表征。   相似文献   

11.
近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析   总被引:4,自引:0,他引:4  
利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.  相似文献   

12.
长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源   总被引:2,自引:0,他引:2  
为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO2)、ρ(O3)和ρ(NOx),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO2)和ρ(NOx)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O3)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO2)、ρ(NOx)和ρ(O3)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O3)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO2)和ρ(NOx)均未超过二级标准限值,但ρ(SO2)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO2)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O3)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NOx)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.   相似文献   

13.
采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

14.
李航  封磊  宋萍  游凯  苏丹  刘洁  黄楠 《环境科学学报》2020,40(5):1692-1702
通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C3N4复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C3N4材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C3N4对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H2O2和·O-2是Cu-C3N4光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.  相似文献   

15.
为研究水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs(nitrogen oxides gases, 氮氧化物)排放的光控机制,在同步测定条件下,采用密闭箱法,研究了不同光质(黄、绿、白、红、蓝光)、光强〔0.00、(50.00±2.35)(75.00±2.32)(100.00±3.89) μmol/(m2·s)〕对水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs排放的影响. 结果表明:在相同氮源〔NH4NO3-N,ρ(N)为90 mg/L〕下,日间光强为(75.00±2.32) μmol/(m2·s)时,水稻成熟衰老期叶际N2O和NO的平均排放速率分别为18.09、0.39 μg/(pot·h),二者排放量分别占各自总排放量的28.88%、30.78%;在(100.00±3.89)μmol/(m2·s)光强条件下,叶际N2O和NO的平均排放速率则分别为23.27、0.50 μg/(pot·h),二者排放量分别占各自总排放量的36.74%、27.92%. 在0.00~(100.00±3.89)μmol/(m2·s)日间光强下,水稻叶际及根际N2O和NO排放随随光强增加而增强,但不同光照条件下水稻叶际及根际均无明显的NO2净排放作用. 在光强一致〔(20.00±0.48)μmol/(m2·s)〕条件下,同期黄、绿、白、红、蓝光处理的水稻叶际N2O平均排放速率分别为24.90、15.46、13.85、16.40和19.77 μg/(pot·h),红、蓝光在抑制水稻叶际N2O及根际NO排放的同时,也促进了水稻根际N2O的排放. 研究显示,水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs排放均以N2O为主,叶际N2O的排放可以反映根际N2O的排放情况. 光照越强,NOGs排放就越明显. 适度控制日间光强并增加红、蓝光比例,可抑制N2O和NO排放.   相似文献   

16.
采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂样品,对样品NH3选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1%升高到8%时,催化剂比表面积下降了16 m2/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1%时,钨负载量从0升高到6%,催化剂比表面积仅下降了3 m2/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VOx物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.  相似文献   

17.
二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英(邻二氯苯作为模拟物),二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VOx/TiO2、MnOx/TiO2以及VOx-MnOx/TiO2等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VOx/TiO2催化剂中掺入MnOx促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnOx和VOx摩尔比为3:1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH2、NxHyOz、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.  相似文献   

18.
谭叶玲  邹长伟  黄虹  魏宸 《环境科学研究》2019,32(12):2098-2107
为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO42-、NO3-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO42-、NO3-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ(SO42-)、ρ(NO3-),分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和气相ρ(SO2)、ρ(NO2),分析颗粒相中ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和气相中ρ(SO2)、ρ(NO2)的变化与分布.结果表明:①ρ(SO42-)、ρ(NO3-)在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ(SO42-)、ρ(NO3-)与气相中ρ(SO2)、ρ(NO2)在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO42-、NO3-和气相SO2、NO2均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ(SO42-)、ρ(NO3-)的贡献率分别为22%~56%(平均值为35%)、9%~49%(平均值为29%),云下冲刷颗粒相SO42-、NO3-对降水中ρ(SO42-)、ρ(NO3-)的贡献率分别为39%~69%(平均值为55%)、43%~73%(平均值为56%),云下冲刷气相SO2、NO2对降水中ρ(SO42-)、ρ(NO3-)的贡献率分别为5%~17%(平均值为10%)、5%~19%(平均值为15%).研究显示,降水中SO42-、NO3-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO42-、NO3-,而来源于云下冲刷气相SO2、NO2较少.   相似文献   

19.
养殖塘作为重要的温室气体排放源,水体中温室气体浓度的变化不仅是准确量化温室气体排放量的基础,还是明确其影响因素的重要依据.基于顶空平衡-气相色谱仪法对长三角一处典型的小型养殖塘水体中CH4、CO2和N2 O浓度的时空变化特征以及影响因素进行了分析.结果表明,除春季外,在水温影响下,CH4和N2 O浓度在午间或午后出现高值;受水温和水生植物光合作用影响,CO2浓度的高值出现在晨间光合作用较弱的时候.养殖塘水体中CH4和CO2浓度呈现秋季最高、冬季最低的季节变化特征,c(CH4)在秋季和冬季的均值分别为176.34 nmol·L-1和32.75 nmol·L-1,主要受气温、水温和溶解氧(DO)影响;c(CO2)秋季和冬季的均值分别为134.37 μmol·L-1和23.10 μmol·L-1,主要受水生植物光合作用和pH影响;c(N2 O)在夏季最高,冬季最低,均值分别为97.05 nmol·L-1和19.41 nmol·L-1,主要受气温和水温影响.在空间上,垂直方向上,夏季养殖塘c(CH4)随水深的加深而降低,表层与底层、中间层的浓度差值为71.28 nmol·L-1和42.80 nmol·L-1,秋季随水深的加深而升高,底层与表层的浓度差值为163.94 nmol·L-1.c(CO2)在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高,其底层与表层的浓度差值分别为18.69 μmol·L-1和29.90 μmol·L-1.N2 O浓度在垂直方向上无明显变化规律.水平方向上,夏季饲料及春季鸡粪投放的区域会出现CH4、CO2和N2 O浓度的高值,春季和夏季CH4浓度约为其他区域的1.34~1.98倍和1.95~2.42倍,春季N2 O浓度和夏季CO2浓度约为其他区域的1.13~1.26倍和1.39~1.74倍.  相似文献   

20.
农垦与放牧对内蒙古草原N2O、CO2排放和CH4吸收的影响   总被引:16,自引:3,他引:16  
利用优选静态箱/气相色谱法(GC),首次对我国内蒙古草原典型地区进行了人类活动对N2O、CO2和CH4交换通量影响的实验观测结果表明,农垦麦田N2O平均排放通量比原始草原高出3倍,并改变了草甸草原为CO2汇的性质,使其季节排放净通量以C计增加14.3 mg·(m2·h).随放牧强度的增加CO2排放通量呈线性增长,轻牧会引起草原对CH4吸收的大幅增加,而随着放牧压力的增大,增加值迅速回落.农垦麦田与草甸草原相比地-气间CH4交换无显著变化,放牧强度对N2O排放影响无显著规律.土壤湿度和温度是影响草原排放N2O和CO2、吸收CH4季节变化形式的关键因子,而人类活动仅影响排放强度.排放和吸收量年际间差异很大,但主要受降水的影响.N2O和CO2排放与CH4吸收峰值相反现象普遍存在.  相似文献   

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