杭州市大气超细颗粒数浓度谱季节性特征

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒进行监测,并对杭州市2011～2012年大气超细颗粒物的数浓度、粒径分布的季节变化及其与气象之间的关系进行研究.结果表明,杭州市超细颗粒数浓度呈对数双峰分布,季节变化特征为冬季>夏季>春季>秋季,12月值最高,为3.56×104cm-3,10月最低,为2.51×104cm-3.CMD(count medium diameter)季节变化特征为春>冬>秋>夏,4月最高,为53.51 nm;6月最低,为16.68 nm.气象因素对超细颗粒数浓度有一定影响.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

天津城区2019年2~3月气溶胶粒径分布特征观测分析

气溶胶粒径分布是反映气溶胶粒子来源、形成过程和污染特征的重要物理参数,为研究天津城市地区气溶胶数浓度和谱分布特征及其影响因素,利用扫描电迁移率颗粒谱仪（SMPS）对2019年2~3月天津河西区10~600 nm气溶胶数浓度粒径分布进行了采样分析.结果表明,冬末春初天津市10~600 nm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数分别为22188.22 cm^-3、1581.08 μm²·cm^-3和70.76μm³·cm^-3,气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数谱均为单峰分布,峰值粒径分别位于109.40、269.00和429.40 nm.核模态（10~20 nm）、爱根核模态（20~100 nm）和积聚模态（100~600 nm）粒子数浓度分别占气溶胶总数浓度的1.40%、52.44%和46.16%.气溶胶数浓度日变化具有明显的周末效应,工作日为三峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰和午后,周末呈双峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰且出现时间比工作日推迟1~2 h,汽车尾气排放对城区气溶胶浓度增加起重要作用.气象条件对天津城区气溶胶粒径分布有明显影响,气溶胶在偏东风和西南风条件下数浓度较高,非降水日相对湿度（RH）增加导致气溶胶谱分布向大粒径方向移动,随着RH由小于20%升高到50%~60%,气溶胶数浓度谱峰值粒径由50nm增大到131 nm,降水对100~200 nm气溶胶粒子有明显的清除作用,降水过程导致气溶胶谱峰值粒径减小到98 nm.     

广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征

于2013年6月2日—7月15日,利用扫描迁移性粒谱仪(SMPS)对广州城区大气17～800 nm的粒子谱进行了连续观测,同时结合在线小时ρ(PM_2.5)及气象数据,对颗粒物污染特征进行了分析. 结果表明:观测期间,凝结核模态粒子、爱根核模态粒子、积聚模态粒子的数浓度范围分别为68～7 687、1 009～47 724、238～14 781 cm-3.平均数浓度谱及体积谱均呈单峰分布,峰值分别出现在50和300 nm左右. 根据双模态对数正态分布模型对平均数浓度谱拟合的结果可知,爱根核模态粒子和积聚核模态粒子的几何平均粒径分别为48和144 nm. 颗粒物数浓度及其谱分布日变化特征明显,在交通高峰及太阳辐射较强的时间段均出现峰值. 在观测阶段,粒子增长现象频繁发生,推测大气光化学反应引起的气-粒转化是广州城区夏季大气颗粒物的重要来源. 7月12—13日广州城区发生了一次典型的大气污染过程,ρ(PM_2.5)由18 μg/m3增至112 μg/m3,能见度降至8 km. 在该时间段,积聚模态粒子体积分数与ρ(PM_2.5)变化一致,R2(相关系数)达到了0.85. 后向轨迹分析表明,污染气团主要来自于西南方向,在陆地停留时间较长.      

不同交通状况下道路边大气颗粒物数浓度粒径分布特征

研究了不同交通状况下北京交通环境大气颗粒物数浓度的污染特征.应用扫描电迁移率颗粒粒径谱仪(SMPS)测定了2009年8月常规交通状况和2008年8月奥运交通状况下北四环道路边大气颗粒物的数浓度,分析了数浓度的粒径分布特征及其逐时变化规律,目的为辨析交通流改变对交通环境中颗粒物数浓度的影响.常规交通状况下道路边超细颗粒物(10～100nm)和10～478 nm颗粒物总粒数浓度分别为(1.15±0.49)×104个.cm-3、(1.61±0.57)×104个.cm-3,奥运交通状况下分别下降到(0.55±0.14)×104个.cm-3、(1.21±0.24)×104个.cm-3,不同粒径段中超细颗粒物数浓度降幅最高,为52.2%.常规交通状况下道路边大气中颗粒物粒数浓度呈双峰分布,峰值粒径依次为22.5 nm和113.0 nm.奥运期间由于机动车单双号限行和黄标车禁行等措施的实施,22.5 nm处颗粒物数浓度峰值消失.粒径分布逐时变化显示,常规交通状况下00:00～04:00柴油车流量高峰、11:00～13:00高温强光照和17:00～20:00交通晚高峰这3个时段内超细颗粒物数浓度较高;而奥运期间受到交通流量下降、平均车速提高等因素影响,道路边颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋于平缓.     

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

MMT对汽油机催化前后微粒排放的影响

在一台自然吸气式PFI汽油机上,开展了甲基环戊二烯三羰基锰(MMT)汽油添加剂对发动机催化前后微粒数量浓度分布、粒径分布和质量浓度分布影响的试验,并研究了不同MMT含量对催化器催化效率的影响.结果表明,随着汽油添加剂MMT含量的增加,催化前后核态和积聚态的数量浓度均增加,MMT含量为12.5 mg·L-1和17.5 mg·L-1的燃油增加显著,相对于超细微粒,经催化器后细微粒和大微粒降幅比较明显.催化前后核膜态峰值粒径基本不变,催化后的积聚态峰值粒径明显大于催化前.随着MMT含量的增加,催化后积聚态峰值粒径向催化前移动.相比于基础油,随着MMT含量的增加,催化器对总数量浓度的催化效率有所降低,但MMT的增加大幅度提高了催化器对微粒总质量浓度的催化效率.     

汽车排放超细微粒数浓度及粒径谱特征的实验研究

采用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)结合汽车尾气分析仪对3辆不同型号汽车排放超细颗粒数浓度进行测量,分析了空载情况不同转速下排气管附近超细颗粒数浓度及粒径谱特征.结果表明,在怠速800 r·min-1情况下,汽车排放的颗粒数浓度最低,随着空载转速的增加颗粒数浓度呈增高趋势.尾气颗粒以核模态和爱根核模态为主,峰值粒径集中在10 nm和50 nm.汽车加速过程排放颗粒数浓度有明显的急剧升高过程,在车速稳定后颗粒物浓度趋于稳定.在排气管尾部轴向距离0.4 m范围内颗粒稀释后数浓度衰减迅速,在0.4~1 m范围稀释不明显,均大于背景浓度.空载情况下随发动机转速增加,汽车排放尾气CO、HC和NO浓度呈减少趋势,与颗粒物数浓度排放趋势相反.     

汽油轿车NEDC循环超细颗粒物排放特性

以一辆采用电控燃油进气道多点喷射系统的桑塔纳汽油轿车为试验样车,采用排气颗粒数量及粒径分析仪EEPS,对该车NEDC循环的超细颗粒排放数量及颗粒粒径分布特性进行了试验研究.结果表明,NEDC循环中,车辆加速时排放的核模态颗粒、聚集态颗粒数量浓度均增加;车辆启动后40 s及EUDC循环高速工况（≥90 km.h-1）排放的超细颗粒数量浓度较高;NEDC循环的颗粒数量排放呈单峰对数分布,颗粒数量排放峰值的颗粒粒径集中于10～30 nm,几何平均粒径为24 nm;ECEⅠ、ECEⅡ～Ⅳ和EUDC循环,加速、减速、怠速及匀速驾驶工况的颗粒数量排放基本上呈单峰对数分布,颗粒数量排放峰值的颗粒粒径主要集中于10～30 nm,几何平均粒径集中于14～42 nm.该汽油车NEDC循环排放的超细颗粒主要以粒径小于50 nm的核模态颗粒为主.     

不同燃料汽车排放超细微粒特性的实验研究

利用底盘测功机和粒径范围0.015~0.7 m的扫描迁移微粒测定仪 SMPS,对柴油出租车、柴油小巴车、汽油私家车和LPG出租车进行了高低怠速和10 kmh-1到70 kmh-1不同运行工况条件下排放的超细微粒粒径分布试验研究。研究表明：不同燃料车在不同工况条件下排放的细微粒尤其是超细微粒特征呈现显著的不同。柴油车贡献更多的是粒径在30～150 nm的核模态和积聚模态微粒,LPG和汽油车贡献更多的是15～30 nm的核模态微粒。总体上,柴油车比汽油车和LPG燃料车排放更多的微粒数和微粒质量;柴油车、汽油车和LPG车排放的SMPS可测细微粒总数、总质量分别约为(0.3~3.6) 108 cm-3,0.03~0.6 gcm-3;2.3×104~1.2×107 cm-3,8×10-5~0.1 gcm-3; 8.2×103~8.8×106 cm-3, 1.7×10-5~0.09 gcm-3;对所有测试汽车,在低怠速和低行驶速度时,排放微粒数少,在高怠速和高行驶速度时,排放微粒数多。     

煤燃烧超细颗粒物的粒径分布及数浓度排放特征试验

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对煤燃烧排放的超细颗粒物粒径分布特征进行测量研究,并对单位质量煤粉燃烧产生的超细颗粒物数量排放因子进行分析.结果表明,煤燃烧超细颗粒物数浓度粒径谱呈对数双峰分布,颗粒几何平均粒径(the geometry mean diameter,GMD)约为23.1 nm.在燃烧阶段,煤燃烧超细颗粒物数浓度随时间呈指数增长,各模态颗粒物数浓度与煤粉量呈线性相关关系,单位质量煤粉燃烧产生的核模态颗粒物数量排放因子为(1.50±0.64)×1010个·mg-1,爱根核模态颗粒为(1.18±0.56)×1010个·mg-1,积聚模态颗粒物为(0.19±0.06)×1010个·mg-1,总颗粒物为(2.87±1.09)×1010个·mg-1.在扩散过程中,颗粒粒径随时间呈线性增长,粒径增长速率与煤粉量呈线性相关关系.单位质量煤粉燃烧排放的颗粒粒径平均增长速率为7.5 nm·h-1·mg-1.     

Particle number size distribution and new particle formation: New characteristics during the special pollution control period in Beijing

New particle formation is a key process in shaping the size distribution of aerosols in the atmosphere.We present here the measurement results of number and size distribution of aerosol particles (10-1...     

兰州城市和远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2010年9月至2011年8月的黑碳气溶胶观测资料,分析了兰州市区和郊区黑碳气溶胶的浓度变化特征.结果表明:市区的年平均黑碳浓度要远大于郊区.日变化都呈明显的双峰结构,最大值出现在08:00~10:00,最小值出现在16:00左右;对于月最大频数浓度的年变化,市区和郊区均是5月黑碳浓度最小,其值分别为1143和932ng/m3,1月黑碳浓度最大,分别为10230和5063ng/m3;市区的周变化较郊区明显;沙尘条件下黑碳气溶胶浓度值低于当月的日均值.     

南京市PM2.1中有机碳和元素碳污染特征及影响因素

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2011年南京市区(南师)和郊区工业区(南化)大气气溶胶细粒子(PM2.1)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,并对两地的OC、EC污染特征进行了评价,分析了细粒子中含碳物质的来源.结果显示,在PM2.1中,南京市市区OC、EC的年平均浓度分别为12.79,3.18μg/m3,郊区工业区分别为13.44,3.74μg/m3,工业区污染更加严重.市区和工业区冬春季OC、EC含量较高且冬季OC、EC相关性较高,这与冬季燃煤量增加,并且受内陆西风及逆温的影响,污染物集中在南京市上空不易扩散有关;夏季两地OC、EC含量及相关性均达到最低,可能由于夏季降雨频繁,加上台风作用,稀释和清除了部分污染物.应用OC/EC比值法对市区和郊区工业区二次有机碳(SOC)含量进行了估算,两地均是夏季SOC占TOC比例最高,分别为46.63%、45.65%,SOC主要来自于光化学反应,可见在光照充裕、辐射强烈的夏季更加有助于SOC的生成.     

夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm^-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态（< 20nm）呈线性分布,爱根核模态（20~100nm）呈多项分布,积聚模态（>100nm）呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.     

上海工业区大气颗粒物中硫的化学形态和分布

用低压冲击式采样器 (DLPI) 采集了上海工业区和郊区大气中28nm~9.92μm粒径范围的颗粒物样品,用同步辐射X射线吸收近边结构谱(XANES)和X射线荧光分析(SRXRF) 对样品中硫的化学形态和含量进行了研究.结果表明,粗颗粒物和细颗粒物中的硫,大部分以硫酸盐形式存在;超细颗粒物中除了硫酸盐硫之外,一部分硫以低价的还原态形式存在,可能的化学形态为金属硫化物、噻吩类有机硫化物.细粒子中硫的质量浓度高于粗颗粒,约 70%的硫分布在细粒子中.硫的质量浓度呈多模态分布.工业区的超细颗粒物峰值出现在0.091~0.154μm;细颗粒的分布为积聚模,峰值出现在0.38~0.611μm;粗颗粒分布为粗模态,在1.59~3.98μm和6.57~9.92μm出现2个峰值.郊区的超细颗粒物中硫的质量分布不存在峰值;积聚模出现两个亚模态,分别为峰值在0.261~0.380μm的“凝结模态”和峰值在0.611~0.945μm的“液滴模态”;粗模态峰值在2.38~6.57μm.污染来源和颗粒物形成、转换机制以及不同采样时间的气象条件差异决定了2个地区颗粒物中硫的分布特性,工业区颗粒物中硫的来源有海盐源的贡献,而郊区较少受海洋源的影响.     

北京冬季大气颗粒物数浓度的粒径分布特征及来源

监测北京市冬季远郊区(密云)、交通道路(北四环)和生活区(清华大学)采样点的CO,NO,NO₂,SO₂等浓度,同时监测大气细颗粒物(FPs,粒径为0.1～2.5 μm)和超细颗粒物(UFPs,粒径<0.1 μm)的数浓度, 利用正交矩阵因子(PMF)法对FPs和UFPs数浓度的粒径分布特征和来源进行了研究. 结果表明:在远郊区采样点共有4个影响因子, 其中主因子1,4可能与长距离运移有关, 主因子2可能来自1 km外的村庄生活排放, 主因子3为附近铁路机车排放;在交通道路采样点共有3个影响因子, 其中主因子1,3可能均来自机动车排放, 主因子2来自燃煤污染;在生活区采样点共有3个影响因子, 其中,主因子1可能与机动车排放有关, 主因子2,3可能均来自燃煤排放.      

北京地区不同时段平均PM2.5浓度与MODIS气溶胶光学厚度相关性分析

利用2014年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM_(2.5)地面观测资料,以及Terra和Aqua卫星的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)产品,在时间和空间数据匹配的基础上,研究了PM_(2.5)的5 h(10:00—14:00)和24 h(0:00—23:00)两种时段平均浓度及两颗卫星平均AOD的时空分布特征,并建立了AOD与不同时段平均PM_(2.5)浓度之间的回归模型.结果表明:PM_(2.5)的5 h平均浓度和24 h平均浓度值均在城区高、郊区低,最低值位于定陵站;匹配后逐时PM_(2.5)浓度的日变化呈"双峰型",最低值出现在下午,但北京西北部郊区的定陵和昌平镇站因局地山谷风环流和外部排放源的影响,其"双峰型"波动趋势较城区站偏弱,最低值出现在上午;AOD的空间分布特征与PM_(2.5)浓度分布一致,但在郊区由于污染水平分布不均,卫星采集的样本可能来自于周围的清洁大气,导致AOD的最小值在郊区站点明显低于城区站点;两颗卫星平均的AOD与5h PM_(2.5)平均浓度的决定系数高于AOD与24 h PM_(2.5)平均浓度的决定系数;AOD与PM_(2.5)的相关系数在城区高于郊区,郊区排放源分布不均和强的局地系统性环流是造成其相关系数低的重要原因.