华东地区2000-2014年间秸秆燃烧排放PM2.5时空动态变化

秸秆燃烧释放大量细小颗粒物（Fine Particulate Matter）,对大气环境、生态系统和人类健康有重要影响.该研究基于2000-2014年中国华东地区农作物产量统计数据,估算各区域秸秆产量及室内外农作物秸秆燃烧总量.并运用排放因子法,估算15年间华东地区农作物秸秆燃烧PM_2.5排放总量.研究结果表明,华东地区秸秆产量及燃烧总量分别为：2033.2 Mt和32678.59 Wt,PM_2.5的排放总量为851.95 Wt.此外,PM_2.5排放在时间和空间上不均衡.卫星火点监测数据显示,农田秸秆燃烧密集区域主要分布在山东南部、安徽北部、江苏和浙江东北部及上海市大部分地区;单位网格PM_2.5最大的排放量多集中在山东、安徽北部、江苏中部和北部、浙江东北部和上海区域.时间序列上,山东、江苏和安徽呈显著增长趋势,上海、福建和浙江呈显著降低趋势.稻谷、小麦、玉米、豆类和油菜秸秆燃烧对污染物PM_2.5的贡献率分别为32.45%、30.18%、18.95%、3.77%和14.65%.农作物秸秆燃烧释放PM_2.5与工业粉尘的排放比变化趋势表明山东、安徽和江苏总体呈上升趋势;上海、福建和浙江总体保持平稳趋势.通过对华东地区农作物秸秆燃烧释放PM_2.5的时空变化研究,为更好的揭示秸秆燃烧对区域环境的影响提供数据支持.     

南方林区2000~2016年林火释放污染物动态变化研究

以南方林区为研究区域,基于林业统计年鉴和MODIS卫星火点数据,结合相关文献中不同林型各类污染物的排放因子数据,估算2000~2016年间研究区域各省森林生物质燃烧及污染物排放总量,并分析其时空变化情况.结果表明,南方林区森林火灾总体呈先升后降的趋势,林火空间分布较为分散.2000~2016年南方林区森林生物质燃烧总量4.79×10⁴kt.其中,温带常绿针叶林、温带常绿阔叶林、温带落叶阔叶林、热带常绿阔叶林和灌木的燃烧比例分别为65.24%,17.45%,1.55%,1.10%和14.66%.CO、CO₂、NO_x、CH₄、VOCs和PM_2.5等主要污染物的排放总量均值依次为3.73×10³,5.87×10⁴,48.05,347.27,358.54和365.06kt.此外,各类污染物的时空分布差异性明显：福建、广东、广西全省,海南西部,以及江西和湖南南部是各类污染物网格排放高值区;江西和湖北各类污染物的排放呈显著下降,福建NO_x、VOCs和PM_2.5,以及广东CH₄和VOCs下降趋势显著,其余省份各类污染物排放下降但不显著.林火释放污染物占工业粉尘比例呈波动性上升,表明该地区森林火灾对大气环境的影响程度逐渐增加.     

1949-2014年京津冀地区霜雪低温灾害时空变化

通过对1949-2014年京津冀地区霜雪低温灾害资料的收集整理,应用数理统计和小波分析法对这一时期京津冀地区霜雪低温灾害的等级、时空分布特征、周期规律以及与ENSO事件相关性进行分析.结果表明,1949-2014年京津冀地区霜雪低温灾害共发生114次,其中1级、2级、3级霜雪低温灾害的发生频次分别为28次、53次、33次;灾害的变化可分为三个阶段,第一阶段为1949-1976年,第二阶段为1977-1998年,第三阶段为1999-2014年,第一阶段和第三阶段霜雪低温灾害发生频次较少,第一阶段以1级和2级灾害为主、第三阶段以2级和3级灾害为主,第二阶段霜雪低温灾害发生频次较高,以2级和3级灾害为主;小波分析得出,灾害存在着4个明显的主周期,即7a、13a、24a、38a左右的周期;拉尼娜事件与京津冀地区霜雪低温灾害的发生关系较显著.     

北京城区2007~2012年细颗粒物数浓度时空演化

为反映近年来北京城区细颗粒物数浓度时空演化过程,利用MODEL 3886GEO-α手持式激光粒子计数仪连续采集了2007~2012年北京城区93个采样点 6月上旬~7月上旬(非采暖期)和12月上旬~次年的1月上旬(采暖期)细粒径颗粒物PM (0.3、0.3~0.5、0.5~1.0) 的粒子数浓度数据,然后在地统计和空间分析方法的基础上,探究了北京城区细颗粒物数浓度的时空演化特征.结果表明,PM0.3在采暖期的数值均高于其在非采暖期的浓度值,而PM0.3~0.5和PM0.5~1.0在两个不同的采样期浓度值有高有低;采暖期不同下垫面细颗粒浓度差异较明显,而非采暖期下垫面类型对细颗粒浓度的影响相对较弱;非采暖期,北京城区南部的丰台区和东部的朝阳区细颗粒物污染最严重,市中心次之,而北部的海淀区和西部的石景山区污染相对较轻;采暖期,北京城区细颗粒物污染主要集中在朝阳区的东部和东南部,以及市中心及其周边区域.     

1990-2018年浙江省人为铅排放时空变化解析

随着工农业的高速发展,大量的人为铅排放到环境,引起了一系列的生态健康问题.本文以工农业集产区浙江省为案例,系统构建了18个铅排放源排放清单,其中新增添了纺织业、制革业、造纸业、秸秆利用、牲畜废物利用、化肥消费、农药消费等铅排放行业,估算了浙江省1990—2018年各污染源铅排放量,分析了其时空变异趋势.结果表明,浙江省前期（1990—2000）铅排放通量增长有限,其排放量仅约2500 t·a^-1,有色金属开采贡献了约55%;其后增长速度较快,到2014年以后达到较高的稳定值,约35000 t·a^-1,是1990年的14倍,铅酸蓄电池生产是其主要排放源,占比从14%增长到了80%.从排放的去向来看,98%左右的铅通过固废的形式进入环境,而进入大气和废水的只有2%和0.2%左右,其主要排放源分别为铅酸蓄电池生产、原煤燃烧、纺织业.而浙江省各个地区铅排放表现出较大的空间差异,各地区因工农业发展模式不一样,人为排放源也不一样.总体来看北部高于南部,尤其湖州、绍兴、舟山等地铅排放量较高.可见,浙江省人为铅排放形势仍然很严峻,控制好铅酸蓄电池生产固废资源化无害化处理是源头控制的重中之重,调整原煤燃烧将有利于降低大气铅排放,纺织业废水净化处理对缓解水体铅污染有重要意义.本研究不仅为浙江省铅污染治理提供了重要科学依据,同时也为铅污染源端防控提供了数据基础.     

1990—2014年武汉市空气质量时空变化

基于武汉市1990—2014年空气污染物(SO2,NOx/NO2,TSP/PM10)年均值浓度数据,采用Daniel趋势检验和空间统计方法研究污染物浓度时间变化趋势和空间变异。研究发现武汉市近20年SO2浓度变化平稳且满足国家二级标准限值,而氮氧化物(NOx/NO2)浓度显著上升并超过标准限值,颗粒物(TSP/PM10)浓度虽然有下降趋势,但依然未达到标准限值。武汉市近10年SO2污染空间变化最明显,重污染区域由城区向郊区转移;NO2污染空间差异最显著,二环线内监测点NO2浓度一直高于二环线外且平均高9.2%,而二环线内监测点SO2、PM10浓度低于二环线外。     

洱海悬浮颗粒物时空分布特征及其环境学意义

水体ρ（SPM）（SPM表示悬浮颗粒物）是衡量水污染程度的指标之一,其在湖泊内源释放和水环境变化中扮演重要角色.通过采集不同季节、不同区域、不同水深的洱海SPM,研究其时空分布特征,并对其成因进行解析,从而阐明其对洱海水质的影响机制.结果表明:①ρ（SPM）的季节性变化趋势为夏季>秋季>冬季>春季,藻类生长是其夏季明显高于其他季节的主要原因,其空间分布规律为中部>北部≥南部,其垂向分布规律为表层>中层>底层.②水体ρ（SPM）与水中溶解性有机物浓度间的关系表明,上覆水中SPM的迁移转化是影响上覆水溶解性有机物的重要因素.③DON（溶解性有机氮）的K_d（分配系数）（lg K_d为6.12±0.47）高于TDN（溶解性总氮）（lg K_d为5.70±0.48）,表明DON比TDN具有更高的颗粒反应性,DON可以很大程度上被浮游植物吸收利用,产生更高的ρ（SPM）,使得湖泊存在富营养化的风险.研究显示,洱海水体ρ（SPM）受入湖河流和湿沉降的影响较小,受内源代谢影响较大,较高水温、较高pH（8.98）、较低ρ（DO）均是导致藻源性ρ（SPM）增大的原因.      

黄河中下游悬浮颗粒物多核素时空分布特征及其指示意义

天然放射性核素（238U、40K、226Ra、228Ra、7Be、210Pb_xs等）信息对于认识河流颗粒物的来源及输运过程具有重要的指示意义,然而目前关于河流悬浮颗粒物（SPM）的核素研究尚不多见。本研究分析了黄河中、下游水体悬浮颗粒物中各种天然放射性核素的活度水平及时空分布特征,发现春季颗粒物的238U、40K、226Ra、228Ra、7Be和210Pb_xs活度分别为26.86～119.57 Bq/kg、619.50～835.62 Bq/kg、12.88～55.51 Bq/kg、24.55～82.61 Bq/kg、0.24～39.47 Bq/kg和0.92～18.78 Bq/kg,秋季分别为40.54～73.96 Bq/kg、804.95～1023.12 Bq/kg、31.24～47.68 Bq/kg、57.92～77.95 Bq/kg、0.98～30.50 Bq/kg和12.60～31.33 Bq/kg。对比发现,除7Be在两次调查时表现出相似的变化范围和趋势外,其他各种核素的比活度整体上均表现为春季高于秋季的季节特征。就核素的含量及比值的空间分布而言,黄河小浪底、开封和将军渡3个河段均存在数值异常的现象,推测是这3处区域的物质来源、颗粒物粒径及成分组成不同于其他区域所致。     

四川省2008-2014年水泥行业大气污染物排放清单及时空分布特征

根据收集的四川省水泥行业活动水平数据及排放因子,建立了四川省2008-2014年水泥行业大气污染物排放清单,分析其年际变化趋势,识别时间分布特征,并利用GIS建立了高分辨率的网格化清单.此外,对水泥行业污染物排放的不确定性范围进行了定量估算.结果表明,2008-2014年水泥行业SO₂和NO_x排放显著增长,而PM₁₀和PM_2.5排放呈下降趋势;成都及周边地区以及川东北地区是水泥污染排放的主要贡献地区,大部分城市的污染变化与全省的情况基本一致;新型干法水泥产量比重由2008年的41%增长至2014年的88%,随之各污染物排放占比也显著增长,2014年约达到90%;水泥NO_x排放对空气NO₂质量浓度有一定影响,变化趋势较为一致,相比而言,PM₁₀质量浓度受水泥排放影响较小;水泥产量月变化特征不明显,年初1、2月份产量较低,下半年产量高于上半年;在空间分布上,污染物排放主要集中在德阳-绵阳、眉山-乐山及内江-自贡等地;水泥行业排放清单的不确定性主要来源于污染物去除效率及排放因子的选取,其中,PM_2.5不确定性范围较大,约为-64%~103%,SO₂的不确定性范围较小,为-45%~45%.     

河南省2015-2019年大气污染时空变化特征研究

河南省位于京津冀周边区域,其大气复合污染形势较为严峻.本研究利用河南省2015-2019年83个国控站点数据,综合探究了 PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3MAD8(臭氧日最大8h平均值)的时空变化特征.与2015年相比,2019年河南省PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO年均浓度分别下降了 26....     

2000~2011年深圳湾及邻近水域颗粒有机物的来源和时空分布

依据2000~2011年每月一次的调查资料,简要描述和讨论了深圳湾及邻近水域中颗粒有机物(POM)质量浓度的时空分布,并结合盐度和叶绿素a (Chl a)实测数据探讨POM的来源和滞留时间.结果表明深圳湾的POM质量浓度和陆源质量分数分别约为4.2mg/L,79%,而伶仃洋东部沿岸的分别约为1.9mg/L,42%.深圳湾和伶仃洋东部沿岸中现存浮游植物颗粒有机物(PPOM):Chl a比率分别约为92,54g/g,由此估算的PPOM质量浓度分别为0.8,0.2mg/L左右.依据浮游植物生产力和累计海源POM估算的POM滞留时间在深圳湾中为1~5d,而在伶仃洋东部沿岸中约为10d.研究期间伶仃洋东部沿岸POM质量浓度的年际变化略呈上升趋势,从1.7mg/L上升至2.0mg/L;深圳湾POM质量浓度在2000~2005年呈上升趋势,从3.0mg/L上升至5.5mg/L,在2006~2011年则呈下降趋势,从5.4mg/L下降至3.0mg/L.     

华北地区颗粒物浓度时空分布特征及其因素

利用2017年华北地区各地级及以上城市空气质量浓度等有关数据,对该区域内的颗粒物浓度时空分布特征进行研究,在此基础上进一步利用空间自相关分析方法对该区域内的颗粒物浓度的空间聚集特征进行定量描述,并利用空间计量模型分析了影响华北地区城市颗粒物浓度的因素。结果表明：整体上,华北地区PM_2.5和PM₁₀的污染日出现的平均频率分别为17.25%和14.23%,需重点关注细颗粒物造成的污染。在时间分布上,各省市的颗粒物月均浓度存在“U”型变化,呈现出冬季>秋季≈春季>夏季的规律。在空间分布上,各地级市颗粒物年均浓度具有明显的空间聚集特性,高聚集主要出现在河北南部,低聚集主要出现在内蒙古。空间计量模型表明,风速、降雨量和人均GDP对华北地区城市的PM_2.5和PM₁₀年均浓度均具有显著的负向影响,而第二产业占比、煤炭使用量和机动车保有量均对颗粒物浓度有正向影响,其中煤炭消耗量的影响最大,其次是机动车保有量。上述研究结果可为制定华北地区大气污染控制提供有效的措施和科学依据。     

基于MODIS影像估算中国大陆区域草地火污染物时空格局

草地火是草地生态系统重要干扰因子,对草地生态系统结构和功能有重要影响.草地火释放的大量烟气和颗粒物对大气环境、生态系统和人类健康有重要影响.本研究基于2001—2017年中国大陆区域MODIS-MCD64A1数据,结合生物质密度,估算各区域草地火燃烧生物量.并运用排放因子法,估算17年间中国大陆区域草地火排放污染物总量.研究结果表明,中国大陆地区草地生物质密度存在差异,由东向西逐渐递减.草地火时空分布不均衡且存在明显季节性差异,主要集中在3月和9月.中国大陆地区2001—2017年草地火次数、火面积和燃烧总量分别是1.63×10~5次、6.12×10~6 hm~2和23.86 Mt,排放CO_2、CO、CH_4、SO_2、NMVOC、NO_x、PM_(2.5)、BC、OC和TC总量分别为37.27 Mt、1.31 Mt、43.30 kt、11.05 kt、287.74 kt、79.60 kt、155.82 kt、9.25 kt、64.95 kt和75.54 kt.此外,各污染物在时间和空间上不均衡,在东北、华北、华中和西南区域呈增加趋势,华东和西北区域呈降低趋势,华南区域呈显著降低趋势.本研究揭示了中国大陆地区草地火释放污染物的时空变化,为深入揭示草地火对区域环境影响提供数据支持.     

甘肃省区域颗粒物时空分布特征及传输路径

基于甘肃省2018~2019年颗粒物质量浓度监测数据,分析了全省大气颗粒物浓度的时空变化及排放特征,并利用HYSPLIT后向轨迹模式研究了颗粒物传输路径.结果表明：颗粒物（PM₁₀和PM_2.5）空间分布呈现区域特征：PM₁₀浓度高值位于河西走廊地区,由北向南呈阶梯式递减;PM_2.5以陇中地区为高值中心,向南北两侧递减,陇南地区为全省颗粒物清洁区.不同地区PM₁₀与PM_2.5地面浓度季节变化特征存在差异,陇中、陇东和陇南地区PM₁₀和PM_2.5浓度变化特征一致,陇中和陇东地区颗粒物（PM₁₀与PM_2.5）浓度冬高夏低,陇南地区则为冬高秋低;河西走廊PM₁₀和PM_2.5浓度季节变化不同,PM_2.5冬高夏低,PM₁₀春高夏低.后向轨迹聚类结果表明全省春季、冬季均受到来自中亚及新疆的偏西气流影响,该路径输送下可吸入颗粒物（PM₁₀）浓度明显高于其他路径,是典型的沙尘输送路径,4大分区受沙尘传输影响程度依次为河西 > 陇中 > 陇东 > 陇南,来自陕西、川渝的偏东路径是陇南地区颗粒物的主要输送路径,该路径下PM_2.5/PM₁₀比值大于0.5,明显高于偏西路径,说明偏东路径人为源污染贡献显著.研究结果有助于全面认识全省颗粒物污染特点、为分区制定颗粒物污染防治政策、以及区域污染协同治理提供科学的参考依据.     

基于地统计学的北京市可吸入颗粒物时空变异性及气象因素分析

大气颗粒物是造成城市空气污染的重要原因之一,并已经成为我国北京等大中城市空气污染中的首要污染物.为分析北京市采暖期大气中可吸入颗粒物的污染水平及其气象因素的影响作用,以大气可吸入颗粒物PM0.3,PM3.0,PM5.0为研究对象,于2007～2009年采暖期间在北京市城区设立了93个采样点进行定点采样监测,利用地统计分析工具和指示克里格方法,模拟分析了北京市城区2007～2009年采暖期PM0.3、PM3.0、PM5.0的时空变异性,并建立起可吸入颗粒物浓度与气象条件(风力、温度、湿度)的对应关系,由此分析气象因素对大气颗粒物污染水平的影响程度.结果表明:实验半变异函数符合具有块金值的球状模型;北京城区空气可吸入颗粒物的污染水平自2007年以来污染程度与污染面积均呈减小趋势,影响范围主要集中在西南部,西北次之,近郊区污染重于城区;气象条件是影响可吸入颗粒物污染程度的重要因素,在不同年份不同气象因子对颗粒物的影响是不同的.但另一方面,由于污染原因季节冷暖程度的不同,气象条件对颗粒物浓度的影响有不确定的一面,但仍可找到一些规律.     

2000～2015年中国地级市化肥使用量的时空变化特征

化肥在农业生产中对粮食增产起到至关重要作用,但过量使用也带来诸如地表水富营养化、土壤结构恶化及农业承载力下降等一系列环境问题.目前对于化肥的研究多集中于利用效率方面,而空间变化特征的研究很少,充分认识化肥使用量空间上的变化对我国农业的可持续发展同样具有重要意义.基于2000~2015年全国地级市化肥折纯使用量和播种面积、粮食产量等数据,采用空间自相关分析、冷热点分析、核密度分析和标准差椭圆分析等方法,比较了2000、2005、2010和2015年这4年全国尺度各地区化肥使用总量及单位面积化肥使用负荷的时空变化特征.结果表明：①2000~2015年我国的化肥折纯使用量呈直线增加趋势,而在区域内一直处于比较高的集聚状态.化肥折纯使用量经历2000~2005年区域聚集状态增强,2005~2010年聚集状态减弱,2010~2015年又增加的过程.②从全国化肥使用的空间分布来看,2000~2015化肥使用总量呈现增加趋势,主要表现在化肥使用量超标的地级市变多,区域变广.东部经济发展较快的地区,如广东省和福建省由于播种面积减少比例大于化肥使用量的增长比例,导致超标地级市较为密集.③2000~2015年我国粮食重心的移动轨迹和化肥使用量的移动轨迹不相符,粮食重心往东北地区移动,而化肥使用量的重心往西部移动.一是表明东北地区的商品粮地位越来越重要,二是表明我国西部地区化肥使用量逐渐增加,有超标的趋势,应加以重视.     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

Investigation on condensable particulate matter emission characteristics in wet ammonia-based desulfurization system

Particulate matter emissions from ammonia-based wet flue gas desulfurization (Ammonia-WFGD) systems are composed of a filterable particulate matter and a condensable particulate matter (CPM) portion. However, the CPM part has been ignored for a long time, which results in an underestimation of the aerosol problems caused by Ammonia-WFGD systems. In our research, the characteristics of the CPM that emits from an Ammonia-WFGD system are investigated experimentally for the first time, with the US Environmental Protection Agency Method 202 employed as the primary measurement. The influences of some essential desulfurizing parameters are evaluated based on the experimental data. The results show that CPM contributes about 68.8% to the total particulate matter emission. CPM consists mainly of ammonium sulfates/sulfites, with the organic part accounting for less than 4%. CPM is mostly in the submicron fraction, about 71.1% of which originates from the NH₃–H₂O–SO₂ reactions. The appropriate adjustments for the parameters of the flue gas and the desulfurizing solution can inhibit CPM formation to different extents. This indicates that the parameter optimizations are promising in solving CPM emission problems in Ammonia-WFGD systems, in which the pH adjustment alone can abate CPM emission by around 49%. The opposite variations of the parameters need attention because they can cause tremendous CPM emission increase.