大气污染物排放源清单不确定性定量分析方法及案例研究

大气污染物排放源清单由于在数据收集过程中存在的不可避免的监测误差、随机误差、关键数据缺乏以及数据代表性不足等因素而具有不确定性,而排放源清单的不确定性指的是人们对排放清单的真实值缺乏认识和了解.介绍了目前大气排放源清单定量不确定性方法框架,并使用电厂NO_x在线监测数据,通过实际案例量化排放源清单中的不确定性.结果表明:即使对被认为具有较高准确性的火电厂点源排放清单,案例中NO_x的排放源清单来自随机误差的不确定性在±15%左右.对排放源清单的不确定性量化有助于决策者确定污染物排放削减目标的可达性和科学制定大气污染物控制策略,指导排放源清单的改进和数据收集工作.同时,对我国排放源清单开发中不确定性分析提出建议.      

江苏省人为源挥发性有机物排放清单

掌握VOCs排放特征是研究区域大气复合污染特征和控制策略的前提. 对江苏省VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果,采用排放因子法建立了江苏省2010年分行业、分城市的人为源VOCs排放清单. 结果表明:江苏省人为源VOCs排放总量约为179.20×104t,其中化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源的排放量分别占排放总量的24.1%、3.3%、22.3%、25.3%、18.4%和6.6%,工业过程源中石油炼制、有机化工、医药制造是重点行业,溶剂使用源中机械装备制造、电子设备制造是重点行业. 南京、苏州、无锡、常州、南通5个苏南城市VOCs排放量明显高于苏北和苏中地区,占全省总排放量的60.0%,苏州、南京、无锡排放量居前3位. 各城市化石燃料燃烧源和移动源排放所占比例均超过10.0%,其他重点行业差异显著,其中南京市为石油炼制、有机化工,苏州市为有机化工、机械涂装,无锡市为有机化工、电子设备制造.      

江苏省人为源挥发性有机物排放清单

掌握VOCs排放特征是研究区域大气复合污染特征和控制策略的前提.对江苏省VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果,采用排放因子法建立了江苏省2010年分行业、分城市的人为源VOCs排放清单.结果表明:江苏省人为源VOCs排放总量约为179.20×104t,其中化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源的排放量分别占排放总量的24.1%、3.3%、22.3%、25.3%、18.4%和6.6%,工业过程源中石油炼制、有机化工、医药制造是重点行业,溶剂使用源中机械装备制造、电子设备制造是重点行业.南京、苏州、无锡、常州、南通5个苏南城市VOCs排放量明显高于苏北和苏中地区,占全省总排放量的60.0%,苏州、南京、无锡排放量居前3位.各城市化石燃料燃烧源和移动源排放所占比例均超过10.0%,其他重点行业差异显著,其中南京市为石油炼制、有机化工,苏州市为有机化工、机械涂装,无锡市为有机化工、电子设备制造.     

基于LHS-MC青岛市工业源VOCs排放清单及不确定性

采用自下而上法,逐一采集企业活动水平,抽样调查企业获取治理措施变量,使用优化后的排放系数法建立青岛市工业源VOCs排放清单,同时将MC和LHS方法联合,模拟单变量和多变量对VOCs清单不确定性影响.结果表明,2019年青岛市工业源VOCs排放总量为4.47万t(未优化排放系数法:3.11万t),排放贡献较大行业依次为橡胶与塑料制品业、金属制品业、石油/煤炭及其他燃料加工业,占总量40.26%.多变量模拟的不确定性高于单变量,工艺过程源(-9.72%～230.51%)和溶剂使用源(-14.14%～122.77%) VOCs清单的不确定性明显高于燃烧源(-15.62%～36.41%).影响VOCs清单不确定性的行业和主要因素为:化工、造纸和纺织(排放因子);金属制品、汽车制造和化工(去除率和设施运行率);石油加工和黑色金属冶炼(样本数少).VOCs排放主要集中在:西海岸新区东部、大珠山北部、即墨区南部、城阳区北部、胶州市东北部、平度市建成区和莱西市东南部.     

苏州市人为源挥发性有机物排放清单研究

以2009年为基准年,使用排放因子法估算了苏州市人为源的VOCs排放量,建立了苏州市分行业的挥发性有机物排放清单。结果表明2009年苏州市VOCs排放量17.79万吨,其中工业源和移动源排放量最大,分别为10.15万吨和6.29万吨,生活源和生物质燃料燃烧源的排放量分别为0.62万吨和0.73万吨。除移动源外(占比35%),金属制品制造、通用设备及专用设备制造、机械制造等行业的(涂装)VOCs排放量最大,占总排放量的20%,其次为塑料制品制造、轮胎制造、黑色和有色金属冶炼、合成材料,上述6个行业的VOCs排放量占排放总量的80%以上,是苏州市VOCs排放的重点行业。     

天津郊区土壤风蚀源PM10排放清单不确定性分析

运用课题组自主开发的空气颗粒物风蚀源排放清单构建模型软件（PMEI-WES）,估算2016年天津市郊区土壤风蚀源颗粒物排放清单.采用蒙特卡罗模拟,分析了主要气象参数和土壤参数输入不确定性对排放量的影响,量化排放清单的不确定性.结果表明：2016年天津市郊区土壤风蚀源PM₁₀排放总量为22025.1731t.风速是影响排放量的最主要参数,排放量随风速增加呈指数增长,土壤碳酸钙与排放量呈正相关关系,土壤有机质与排放量呈负相关关系.排放总量95%概率范围为（15237.7581t,37434.8873t）,不确定度为（-37.48%,53.60%）;90%概率范围排放量为（16111.8606t,36104.7554t）,不确定度为（-33.89%,48.14%）.各区排放量不确定度大小与风速误差大小最显著.土壤参数对不确定度极值的影响较大.     

西安市人为源挥发性有机物排放清单及研究

对西安市各类VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究的最新成果,采用排放因子法建立了西安市2014年人为源VOCs排放清单.结果表明:2014年西安市人为源大气VOCs排放量为11.51×104t,其中,固定燃烧源、生物质燃烧源、工艺过程源、有机溶剂使用源、移动源、油品存储与销售源和废弃物处理源的排放量分别占VOCs排放总量的2.53%、3.32%、13.30%、51.50%、23.64%、4.82%和1.02%.油墨印刷、建筑涂料和汽车喷涂为有机溶剂使用源重点排放行业,VOCs排放量占到排放总量的48.89%;工艺过程源中化学药品、医药制造、原油加工和化学纤维为重点排放行业,VOCs排放量占到排放总量的10.19%.各区县中,长安区、雁塔区、未央区、碑林区VOCs排放量明显较高,其分担率分别为16.53%、14.88%、14.47%和12.99%.     

沈阳市人为源挥发性有机物排放清单研究

对沈阳市各类人为源VOCs进行分类,收集活动水平数据,应用国内外最新研究成果,采用排放因子法建立了沈阳市2015年人为源VOCs排放清单。结果表明:2015年沈阳市人为源大气VOCs排放总量为13.75万t,其中,化石燃料燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、生物质燃烧源、储存运输源、废弃物处理源和其它排放源排放量分别占VOCs排放总量的5.35%、55.02%、12.70%、16.51%、8.87%、1.41%、0.24%和0.17%。化学原料和化学品制造业、石油加工、炼焦和核燃料加工业、橡胶和塑料制品业和纺织业为工艺过程源重点排放行业,VOCs排放量占到工艺过程源排放总量的97.16%;表面涂层和其他溶剂使用是溶剂使用源的重点排放行业,VOCs排放量占到溶剂使用源总排放量的81.15%。     

武汉市人为源挥发性有机物排放清单的建立

挥发性有机物(VOCs)是臭氧和二次有机气溶胶的关键前体物,影响空气质量和人体健康。根据武汉市各类挥发性有机物排放源的活动水平数据,采用排放因子法,建立了武汉市2014年人为源挥发性有机物排放清单。结果表明:2014年武汉市人为源挥发性有机物排放总量为163 278.3 t,其不确定性(95%置信区间)为125 561~199 036 t(-23.1%,21.9%);挥发性有机物排放源分为工艺过程源、移动源、溶剂使用源、化石燃料燃烧源和生物质燃烧源5大类,分别占总排放量的47.6%、30.3%、18.7%、1.8%和1.6%;道路机动车、炼焦、石油化工业、建筑涂料使用、非金属矿物制品业、化学原料及化学制品制造业、黑色金属冶炼及压延加工业是挥发性有机物重点排放源;挥发性有机物排放空间分布结果表明,武汉市中心城区人为源挥发性有机物排放强度显著高于远城区。     

中国植被VOC排放清单的建立

应用《1:1000000 中国植被图集》数据,按照 Guenther 等提出的最新算法,结合土地使用情况,对中国植被 VOC 的排放情况进行了比较全面和系统的研究.结果表明,全国植被 VOC 的年总排放量约为 17.1TgC,其中异戊二烯为 4.85TgC,单萜烯为 3.29TgC,其它 VOC(OVOC)为8.94TgC.植被 VOC 的排放量分布情况与中国植被的分布情况有一定的相关性,并且 VOC 的排放情况具有明显的季节依赖性.     

中国生活源挥发性有机物排放清单

生活源已成为重要的挥发性有机物(VOCs)人为排放源之一.构建了系统的中国生活源VOCs排放源分类方法和核算体系,在此基础上建立了2010～2018年中国生活源VOCs排放清单,并对生活源VOCs排放重要源类和省份等进行识别,最后对生活源VOCs控制提出了对策建议.结果表明,2018年中国生活源VOCs排放量为2 518 kt.建筑装饰、沥青道路铺装、餐饮油烟和农村家用生物质使用是贡献最大的4类源,合计占比69.22%.家庭日化用品使用和居民生活和商业煤炭使用贡献相当,占比分别为10.43%和9.98%.此外,汽车修补也有一定的贡献,占比为7.75%.山东、四川、河南、广东、江苏和河北是VOCs排放贡献最大的6个省份,合计占生活源VOCs排放总量的36.01%. 2010～2018年期间,中国生活源VOCs排放先以0.43%的速度增加,2013年达到峰值排放后开始下降,下降速度为2.23%.下降原因一方面与居民生活用能的清洁化,以及北方地区大力推进清洁取暖使生活煤炭、生物质消耗逐步减少等有关,另一方面与该阶段部分地区房屋建设逐步趋于饱和导致全国年房屋竣工面积减少有一定贡献.建议全面深入...     

宁波人为源VOC清单及重点工业行业贡献分析

宁波是我国华东地区的重要工业城市,也是长江三角洲南翼的经济中心.近年来,宁波工业活动的VOC排放及其对空气质量和人体健康的不利影响越来越受到关注.通过收集宁波市各类VOC人为源的活动水平数据,采用"自下而上"的估算方法,建立了宁波地区2010年人为源VOC的排放清单,并进一步分析了宁波市排放VOC的重点工业行业及其贡献大小.研究结果表明,宁波市2010年人为源的VOC排放总量为17.6万t,其中工业源、机动车排放源和居民源是宁波市人为排放VOC的主要来源,分别占总排放量的62.0%、17.2%和15.5%.而在工业源中,合成材料制造业、精炼石油产品制造业是宁波市两个重点VOC排放工业行业,其排放量分别占宁波VOC总量的18.6%和13.1%,反映出石油化工企业对宁波市VOC排放的影响程度.     

中国工业源挥发性有机物排放清单

以工业源挥发性有机物(VOCs)为研究对象,在前期建立的工业源典型污染源分类系统基础上,对污染源系统和重要污染源排放系数进行修正和更新,采用排放系数法建立了2018年我国工业源VOCs排放清单.结果表明, 2018年我国工业源VOCs排放量为12 698 kt.含VOCs产品的使用环节贡献最大,占工业源排放总量的59%.工业涂装、印刷和包装印刷、基础化学原料制造、汽油储存与运输和石油炼制是排放量贡献最大的5大污染源,占工业源排放总量的54%;广东、山东、浙江和江苏是工业VOCs贡献最大的4个省份,排放总量占工业源VOCs总量的41%.海南、宁夏、西藏、黑龙江和新疆这5个省单位工业增加值VOCs排放强度最大,均超过了80 t·(亿元)^-1.大多数省份工业VOCs排放主要来自含VOCs产品的使用环节;采用Monte Carlo模拟2018年我国工业源VOCs排放清单95%置信区间不确定度为[-32%, 48%].     

长三角区域人为源活性挥发性有机物高分辨率排放清单

基于长三角区域41个城市本地实测,结合美国EPA的SPECIATE 4.4数据库,建立了长三角区域人为源活性挥发性有机物(VOCs)高分辨率排放清单,分析了区域内VOCs的排放特征和组分构成;计算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP).结果表明,2017年,长三角区域人为源VOCs排放总量为4.9×10⁶ t,其中工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源、生活源、储运源、农业源和废弃物处理源排放贡献分别为：34.3%、27.1%、19.5%、9.7%、6.1%、2.5%和0.4%.芳香烃和烷烃是VOCs的主要种类,均各占长三角VOCs排放总量的25%.工艺过程源、工业溶剂使用源、移动源和生活源OFP贡献率分别为38.3%、21.5%、16.4%和13.2%,SOAP贡献率分别为26.2%、34.1%、18.1%和17.9%,与VOCs排放量的主要贡献源基本一致.各城市VOCs重点排放行业存在较大差异,重点城市群以石化化工和装备制造为主,区域北部则以木材家具等涂装行业为主.计算表明,丙烯、间/对-二甲苯和乙烯是臭氧主要贡献源;甲苯、1,2,...     

植物源挥发性有机化合物排放清单的研究进展

根据近期国内外相关文献,从植物VOC排放清单的角度,对不同空间尺度下植物VOC排放模型的建立与排放清单量值的估算进行了归纳,其中,中国植被VOC年排放总量的估算值(以C计)在12.4~28.4 Tg·a-1之间,2000年北京市园林绿地植物VOC年总排放量约为3.85万t.另外,以北京城市为例,为确定城市大气污染物的总体减排对策,还进一步对园林植物VOC排放清单量值对大气中O3与SOA形成的贡献进行了介绍,在同一时期内,相比园林植物,人为源排放的活性芳香烃类化合物和烯烃类对大气中O3的产生贡献最大,人为源排放的芳香烃还是北京SOA生成潜势的主要贡献源.最后建议重点控制城市人为源的VOC排放,这将对降低北京城市臭氧与二次有机气溶胶污染起到关键作用.     

嘉兴市2015年人为源VOCs排放清单

根据收集的嘉兴市人为源活动水平数据,采用科学合理的估算方法和排放因子,建立了该地区2015年人为源挥发性有机物（VOCs）排放清单.结果表明,嘉兴市2015年VOCs排放总量为10.21×10⁴ t,其中工业源、移动源、生活源、储运源、废弃物处理源、农业源的排放量分别占排放总量的78.15%、12.08%、5.83%、3.24%、0.26%和0.44%.工业源中包装印刷、表面喷涂、纺织印染、化学原料制造、石化是重点排放行业.海宁市、桐乡市和平湖市VOCs排放量位居前三,约占嘉兴市总排放量的50%,经开区、海宁市、南湖区VOCs平均排放强度均超过30 t·km^-2.     

建筑胶黏剂使用VOCs排放系数与排放清单

建筑装饰是我国VOCs重要人为排放源之一,关于建筑胶黏剂VOCs排放相关研究极少.本文以建筑胶黏剂为研究对象,通过实测获取各类建筑胶黏剂VOCs含量水平和排放系数,采用排放系数法,自上而下建立了我国2013～2017年建筑胶黏剂VOCs排放清单.结果表明,建筑胶黏剂使用VOCs综合排放系数为97 kg·t^-1,其中溶剂型、水基型和本体型建筑胶黏剂的VOCs排放系数分别为543、45和63 kg·t^-1; 2013～2017年我国建筑胶黏剂使用VOCs排放量分别为16.5、18.1、18.8、20.1和21.9万t.水基型、本体型和溶剂型建筑胶黏剂的VOCs排放量贡献分别为25.5%、23.6%和50.9%; 2017年山东、江苏、浙江、四川、广东、河南、云南和福建等8省贡献较大,排放量合计为12.0万t,占全国建筑胶黏剂VOCs排放量的约55%.     

四川省餐饮源挥发性有机物组分特征和清单

选取四川省12家典型餐饮单位开展了NMHCs浓度和VOCs组分监测,结合已有数据,综合建立了含117种VOCs组分的餐饮源组分谱,获得本地化NMHCs排放因子,基于自下而上的研究方法,建立了四川省餐饮源挥发性有机物排放清单.结果表明,含氧和烷烃两类组分为川菜、烧烤和食堂餐饮的最主要的组分,二者合计质量分数在75%以上,主要VOCs物种为乙醇、甲醛、乙烷、己醛、乙烯、 1,3-丁二烯和丙烯醛等;含氧组分对OFP的贡献最大,其次是烯烃,主要OFP贡献物种为甲醛、乙烯、乙醇、 1,3-丁二烯、丙烯醛和己醛等. 2019年四川省餐饮源VOCs排放量和OFP值分别为32 kt和141 kt,分别占四川省人为源VOCs排放量和OFP值的5%左右,餐饮源对臭氧生成可能有重要贡献,应加大餐饮源挥发性有机物管控力度.     

淄博市重点工业行业VOCs排放特征

为研究淄博市重点工业行业的VOCs排放特征,筛选出9个重点行业,选择各行业代表性企业进行实地调研和采样,分析了不同行业的VOCs排放特征,通过实测法计算了各企业的VOCs排放量,并在此基础上得到本地化排放因子.结果表明,不同行业的VOCs排放特征存在一定差异,多数行业以烷烃、卤代烃为主;乙烷、乙炔、氯乙烷类(包括1,1-二氯乙烷、 1,1,1-三氯乙烷)以及氟利昂类(氟利昂12或氟利昂114)为大多数行业均含有的主要特征物种;分环节排放量计算结果显示,设备动静密封点泄漏、有机液体装卸挥发损失、有机液体储存与调和挥发损失以及工艺有组织排放为不同类型石化行业的VOCs主要排放环节,排放量占比均达到40%以上;合成橡胶与炼钢行业的VOCs本地化排放因子与已有规范中的推荐值相近,其余行业则存在较大差距.     

我国人为源挥发性有机物反应性排放清单

以我国人为源挥发性有机物(VOCs)为研究对象,使用具有代表性的VOCs总量排放清单、各污染源成分谱及物种最大增量反应活性值(MIR),建立了2010年我国人为源VOCs基于臭氧生成潜势(OFP)的反应性排放清单.结果表明,2010年我国人为源挥发性有机物总OFP为84 187.61 kt,其中,烷烃6 882.53 kt,烯炔烃41 496.92 kt,芳香烃32 945.32 kt,卤代烃161.45kt,含氧有机化合物2 701.40 kt.OFP贡献前10种物种分别为丙烯、乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、1-丁烯、邻-二甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3-丁二烯、间-乙基甲苯和乙苯,占人为源总OFP的63.95%,仅占VOCs排放总量的31.84%.人为源三大污染源中,工业源贡献了49.29%的OFP,为最大贡献源,其次是交通源28.31%和农业源22.40%.建筑装饰、石油炼制、储存与运输、机械设备制造、交通设备制造和包装印刷为工业OFP主要贡献源;轻型载客汽车、重型载客汽车及摩托车为交通源OFP污染控制的重点;生物质燃烧两类子源均为农业源OFP重点控制对象.山东、江苏、广东、浙江和河南是我国人为源OFP贡献最大的省份,占人为源总OFP的39.65%.该反应性清单的建立,对我国基于反应性臭氧(O3)控制对策的制定具有重要意义.